Computersimulationen zur Dynamik von verdünnten und halbverdünnten Polymerlösungen

Abstract

Diese Arbeit legt eine neue Methode zur Simulation derDynamik vonPolymeren in verdünnter und halbverdünnterLösung vor. Die Effizienz der Methode und derAnstieg der Computerleistung in den letzten Jahren erlaubenes, weitaus komplexere Systeme als bisher zu betrachten.Die neue Methode modelliert die Polymere als Kugel- Feder-Ketten, die mittels Molekulardynamik simuliertwerden. Die Flüssigkeit wird durch die numerischeLösung der Kontinuitätsgleichungund der Navier-Stokes-Gleichung mit derLattice-Boltzmann-Methodemodelliert. Die Flüssigkeit wird über eineReibungskraft an die Monomere des Kugel-Feder-Modellsgekoppelt. Die Methode wird auf das Problem einer flexiblen EinzelketteimLösungsmittel angewendet. Der Vergleich derErgebnisse mit einer existierenden reinenMolekulardynamik-Simulationergibt Übereinstimmung innerhalb weniger Prozent,während die neueMethode um etwa einen Faktor 20 weniger CPU-Zeitbenötigt. Eine semiflexible Kette zeigt völliganderes Verhalten: Die Hydrodynamik spielt im Gegensatz zur flexiblen Ketteeineuntergeordnete Rolle. Simulationen von halbverdünntenLösungen flexibler Kettenbestehend aus insgesamt 50000 Monomeren zeigen zum erstenMal direkt dieAbschirmung sowohl der Volumenausschluss-Wechselwirkung alsauch derHydrodynamik.

This thesis presents a new method to simulate the dynamicsof diluteand semi-dilute polymer solutions. Theefficiency of the method and the increase of computer powerduring thepast few years allow to look at far more complex systemsthan before. Thenew method models polymers as bead spring chains simulatedbymolecular dynamics. The fluid is modeled by numericalsolution of thecontinuity equation and the Navier-Stokes equation by thelattice-Boltzmann method. The fluid is coupled to themonomers of the bead spring model via a friction force.The method is applied to the problem of a single chain insolution. Thecomparison of results with an exisiting pure moleculardynamicssimulation yields agreement within a few per cent, while thenewmethod is about a factor of 20 faster in terms of CPU time.A semi-flexible chain shows totally differentbehaviour: In contrast to the flexiblechain, hydrodynamics plays a minor role. Simulations ofsemi-dilute solutions of flexiblechains consisting of 50000 monomers in total directly showfor thefirst time screening of both excluded volume interaction andhydrodynamics in such systems.