Stochastische Modelle für nichtlineare Antwortfunktionen in ungeordneten Systemen

Abstract

In dieser Arbeit werden nichtlineare Experimente zur Untersuchung der Dynamik in amorphen Festkörpern im Rahmen von Modellrechnungen diskutiert. Die Experimente beschäftigen sich mit der Frage nach dynamischen Heterogenitäten, worunter man das Vorliegen dynamischer Prozesse auf unterschiedlichen Zeitskalen versteht. Ist es möglich, gezielt 'langsame' oder 'schnelle' Dynamik in der Probe nachzuweisen, so ist die Existenz von dynamischen Heterogenitäten gezeigt. Ziel der Experimente sind deshalb sogenannte frequenzselektive Anregungen des Systems.

In den beiden diskutierten Experimenten, zum einen nichtresonantes Lochbrennen, zum anderen ein ähnliches Experiment, das auf dem dynamischen Kerreffekt beruht, werden nichtlineare Antwortfunktionen gemessen. Um eine Probe in frequenzselektiver Weise anzuregen, werden zunächst einer oder mehrere Zyklen eines oszillierenden elektrischen Feldes an die Probe angelegt.

Die Experimente werden zunächst im Terahertz-Bereich untersucht. Auf dieser Zeitskala findet man phonon-ähnliche kollektive Schwingungen in Gläsern. Diese Schwingungen werden durch (anharmonische) Brownsche Oszillatoren beschrieben. Der zentrale Befund der Modellrechnungen ist, daß eine frequenzselektive Anregung im Terahertz-Bereich möglich ist. Ein Nachweis dynamischer Heterogenitäten im Terahertz-Bereich ist somit durch beide Experimente möglich.

Anschliessend wird das vorgestellte Kerreffekt-Experiment im Bereich wesentlich kleinerer Frequenzen diskutiert. Die langsame Reorientierungsdynamik in unterkühlten Flüssigkeiten wird dabei durch ein Rotationsdiffusionsmodell beschrieben. Es werden zum einen ein heterogenes und zum anderen ein homogenes Szenario zugrundegelegt. Es stellt sich heraus, daß wie beim Lochbrennen eine Unterscheidung durch das Experiment möglich ist. Das Kerreffekt-Experiment wird somit als eine relativ einfache Alternative zur Technik des nichtresonanten Lochbrennens vorgeschlagen.

In this work, nonlinear experiments for the investigation of dynamics in amorphous solids are investigated theoretically. The experiments are dealing with dynamic heterogeneities, i.e., the existence of dynamical processes on various time scales. If it is possible to verify 'slow' or 'fast' dynamics in a sample, then the existence of dynamic heterogeneities is confirmed. Experimentally, one would try to select specific dynamic subensembles.

Nonlinear response functions are measured in the discussed experiments, nonresonant hole burning and a similar experiment based on the dynamic Kerr effect. Firstly, one or several cycles of an oscillating electric field are applied to a sample in order to achieve a frequency-selective modification.

The experiments are firstly discussed in the Terahertz-range. On these timescales, one has phonon-like collective vibrations in a glass. These vibrations are modelled as (anharmonic) Brownian oscillators. The central finding in the model calculations is that a frequency-selective excitation is possible also in the terahertz range. Thus, the existence of dynamic heterogeneities in the terahertz range can be verified by both techniques.

Finally, the Kerr-effect experiment is discussed in the range of lower frequencies. The slow reorientational dynamics in supercooled liquids are treated in a rotational diffusion model. Heterogeneous and homogeneous variants of the model are investigated. It is demonstrated that an experimental distinction should be possible, similar to that of nonresonant hole burning. The Kerr-effect experiment is thus proposed as a relatively simple alternative to the technique of nonresonant hole burning.