Synthese und Assemblierung kolloidaler anorganischer Nanopartikel zur Untersuchung der elektronischen Kopplung mit Fluorophoren

Abstract

Die Synthese verschiedener kolloidaler anorganischer Nanopartikel und die Untersuchung ihrer elektronischen Kopplung mit Fluorophoren wird präsentiert. Es wurden Goldnanoantennen mit dem wasserlöslichen Chlorophyll bindenden Protein (WSCP) auf verschiedenen Wegen aufgebaut. Mittels kombinierter rasterkraftmikroskopischer und einzelmolekülspektroskopischer Untersuchungen an den WSCP-verbrückten Goldnanopartikeldimeren konnte eine auf das WSCP wirkende Anregungsverstärkung nachgewiesen werden. Daneben wurde die elektronische Kopplung von CdSe-Quantenpunkten (CdSe-QDs) und einem Perylendiimid-Derivat (PDI) untersucht. Die CdSe-QDs fungierten als Energiedonoren für das PDI. Neben dem Energietransfer aus dem 1S(e)-Zustand wurde bei hohen PDI-Belegungsdichten eine zweite sehr schnelle Energietransferkomponente gefunden, welche heisse Exzitonen involviert und im Bereich der Intrabandrelaxationszeit der CdSe-QDs liegt. Daneben wurde ein Elektronentransfer von den CdSe-QDs im Grundzustand auf das angeregte PDI nachgewiesen. Ausserdem wird die Synthese von wasserlöslichen sphärischen TypII-QDs der Struktur CdTe/CdSe/ZnS vorgestellt.

The synthesis of different colloidal inorganic nanoparticles and the investigation of their electronic coupling with fluorophores is presented. Gold nanoantennas have been assembled with the water-soluble chlorophyll-binding protein (WSCP) in different ways. By means of combined atomic force microscopy and single-molecule spectroscopy investigations on the WSCP-bridged gold nanoparticle dimers, an excitation enhancement acting on the WSCP could be demonstrated. In addition, the electronic coupling of CdSe quantum dots (CdSe-QDs) and a perylenediimide derivative (PDI) was investigated. The CdSe QDs acted as energy donors for the PDI. Besides the energy transfer from the 1S(e) state, a second ultrafast energy transfer component was found at high PDI loadings, which involves hot excitons and is in the range of the intraband relaxation time of the CdSe-QDs. In addition, electron transfer from the ground-state of the CdSe QDs to the excited PDI was demonstrated. Furthermore, the synthesis of water-soluble spherical type II QDs with the structure CdTe/CdSe/ZnS is presented.