Spin and orbital effects in antiferromagnetic CoO thin films

Abstract

Antiferromagnetic materials have emerged as key candidates in the field of spintronics due to their intrinsic advantages: zero net magnetic moment, robustness against external magnetic fields, and ultrafast magnetization dynamics in the THz range. These properties highlight their potential to revolutionize information technologies by enabling stable, high-speed, and densely integrated devices. However, the development of efficient mechanisms for writing and reading magnetic information in antiferromagnets remains a significant challenge. Although electrical switching of the Néel vector has been widely studied, it is often dominated by thermal effects that obscure the ultrafast dynamics responsible for the materials’ unique appeal. Similarly, conventional readout schemes based on spin currents tend to yield weak signals, limiting their practical applicability. Although readout schemes based on orbital currents exist, the orbital currents themselves cannot be directly utilized because they couple inefficiently to the spin magnetization in magnetic materials. Consequently, they must first be converted into spin currents to be utilized.

This thesis investigates thin films of CoO, a prototypical antiferromagnet with a large, orbital moment, and explores switching and readout mechanisms from a novel perspective. By studying CoO/Pt and CoO/Cu* heterostructures, where Cu* refers to a naturally oxidized Cu layer, this work addresses the central challenges related to the manipulation and detection of antiferromagnetic order in insulating systems.

First, we demonstrate the coexistence of spin-orbit torque-driven switching and thermal switching in ultrathin CoO/Pt films. By correlating the electrical readout with magnetic domain imaging, we demonstrate that the final magnetic state cannot be accounted for solely by thermomagnetoelastic effects, indicating an additional torque-driven contribution. This finding points to the potential for ultrafast, current-induced manipulation and switching in ultrathin antiferromagnetic layers.

Second, we present the first (to our knowledge) experimental evidence of a purely orbital interaction mechanism in antiferromagnets using CoO/Cu* bilayers. By combining orbital currents with the orbital-dominated magnetization of CoO, we achieve a two-order-of-magnitude enhancement in a magnetoresistance signal. Notably, the absence of a heavy metal layer, and thus the absence of a conventional spin current source, excludes spin-based mechanisms as the dominating origin of the observed signal. Instead, Cu* is known to generate significant orbital currents, and we demonstrate that the enhanced readout signal arises from the coupling of these currents to the large orbital moment in CoO. This finding provides compelling evidence that orbital currents can serve as an efficient and robust readout mechanism, marking a paradigm shift from spin-based approaches and opening a new frontier in antiferromagnetic orbitronics.

Third, comparative studies on CoO/Cr and CoO/Cu/Pt trilayers show that the effect is robust and not limited to the oxidation of the Cu. Because the surface oxidation of Cu is difficult to control, it is essential to identify mechanisms and materials that are suitable for real-world applications. In CoO/Cr, we find that the readout signal is enhanced by a factor of five compared with measurements on CoO/Pt. Moreover, the enhanced readout signal in CoO/Cu/Pt bilayers indicates that the effect can as well originate from interface-driven orbital-current generation, rather than solely from oxidation of the Cu layer or other extrinsic effects. This result demonstrates the feasibility of manufacturing stable, oxidation-free devices and lays the groundwork for further investigations into interface effects and the precise readout mechanism.

By demonstrating spin-orbit-torque-based switching and introducing a novel readout mechanism based on orbital currents, this work constitutes a paradigm shift in our understanding of spin- and orbital-driven phenomena in antiferromagnets. These results open new avenues for the field of orbitronics and establish orbital angular momentum as a critical tool in developing faster, more energyefficient, and scalable magnetic technologies.

Antiferromagnetische Materialien haben sich aufgrund ihrer intrinsischen Eigenschaften - kein Nettomagnetmoment, Robustheit gegenüber externen Magnetfeldern und ultraschnelle Magnetisierungsdynamiken im THz-Bereich - als wichtige Kandidaten im Bereich der Spintronik etabliert. Diese Eigenschaften unterstreichen ihr Potenzial, Informationstechnologien durch stabile, schnelle und kompakt integrierte Bauelemente zu revolutionieren. Die Entwicklung effizienter Mechanismen zum Schreiben und Auslesen magnetischer Informationen in Antiferromagneten stellt jedoch weiterhin eine große Herausforderung dar. Obwohl elektrische Schaltprozesse des Néel-Vektors intensiv untersucht wurden, werden sie häufig von thermischen Effekten dominiert, die die ultraschnellen Dynamiken überlagern, welche die Materialien besonders attraktiv machen. Ebenso führen herkömmliche Ausleseverfahren, die auf Spinströmen basieren, meist zu schwachen Signalen, was ihre praktische Anwendbarkeit einschränkt. Zwar existieren bereits Auslesekonzepte auf Basis von Orbitalströmen, die Orbitalströme selbst können jedoch nicht direkt genutztwerden, da sie nur ineffizient mit der Spinmagnetisierung in magnetischen Materialien koppeln. Folglich müssen sie zunächst in Spinströme umgewandelt werden, bevor sie genutzt werden können.

In dieser Arbeit werden CoO-Dünnschichten untersucht und Schalt- sowie Auslesemechanismen aus einer neuen Perspektive betrachtet. CoO ist ein prototypischer Antiferromagnet mit großem Bahndrehmoment, und durch die Untersuchung von CoO/Pt- und CoO/Cu*-Heterostrukturen - wobei Cu* eine natürlich oxidierte Cu-Schicht bezeichnet - werden zentrale Herausforderungen im Zusammenhang mit der Manipulation und Detektion antiferromagnetischer Ordnung in isolierenden Systemen adressiert. Zunächst demonstrieren wir die Koexistenz von Spin-Bahn-Drehmoment-getriebenem Schalten und thermisch induzierten Effekten in ultradünnen CoO/Pt- Systemen. Durch die Korrelation elektrischer Auslesedaten mit Abbildungen magnetischer Domänen zeigen wir, dass der endgültige magnetische Zustand nicht allein durch thermomagnetoelastische Effekte erklärt werden kann, sondern auf die Existenz eines drehmomentgetriebenen Mechanismus hinweist. Dieses Ergebnis weist auf das Potenzial ultraschneller, strominduzierter Manipulation und Schaltvorgänge in ultradünnen antiferromagnetischen Schichten hin.

Zweitens präsentieren wir den ersten (nach unserem Kenntnisstand) experimentellen Nachweis eines rein orbitalen Wechselwirkungsmechanismus in Antiferromagneten anhand von CoO/Cu*-Zweischichtsystemen. Durch die Kombination orbitaler Ströme mit dem orbitaldominierten Magnetisierungsmoment von CoO erreichen wir ein um zwei Größenordnungen verstärktes Magnetwiderstandssignal. Hervorzuheben ist, dass keine Schwermetallschicht verwendet wurde und somit konventionelle spinbasierte Mechanismen für das beobachtete Signal ausgeschlossen werden können. Stattdessen ist bekannt, dass Cu* signifikante orbitale Ströme erzeugt, und wir zeigen, dass das verstärkte Auslesesignal aus der Kopplung dieser orbitalen Ströme an das große Bahndrehmoment von CoO resultiert. Dieses Ergebnis liefert überzeugende Belege dafür, dass orbitale Ströme als effiziente und robuste Auslesemechanismen dienen können und markiert einen Paradigmenwechsel gegenüber spinbasierten Ansätzen - ein Schritt, der ein neues Kapitel der antiferromagnetischen Orbitronik eröffnet.

Drittens zeigen vergleichende Studien an CoO/Cr- und CoO/Cu/Pt-Dreischichtsystemen, dass der Effekt robust ist und nicht auf oxidiertes Cu beschränkt bleibt. Da die Oberflächenoxidation von Cu schwer kontrollierbar ist, ist die Identifikation von Mechanismen und Materialien entscheidend, die für reale Anwendungen geeignet sind. In CoO/Cr beobachten wir eine fünffache Verstärkung des Auslesesignals im Vergleich zu Messungen an CoO/Pt. Darüber hinaus deutet das verstärkte Auslesesignal in CoO/Cu/Pt-Schichtsystemen darauf hin, dass der Effekt auch von einer schnittstellengetriebenen Erzeugung orbitaler Ströme herrühren kann und nicht ausschließlich aus einer Oxidation von Cu oder anderen extrinsischen Effekten. Dieses Ergebnis demonstriert die Machbarkeit der Herstellung stabiler, oxidationsfreier Bauelemente und bildet die Grundlage für weiterführende Untersuchungen zu Grenzflächeneffekten und zum genauen Auslesemechanismus.

Zusammenfassend widmet sich diese Arbeit direkt den zentralen Herausforderungen der Manipulation und Auslese antiferromagnetischer Ordnung in isolierenden Dünnschichtsystemen. Durch den Nachweis von spin-orbit-drehmomentbasiertem Schalten und der Einführung eines neuartigen, auf Orbitalströmen beruhenden Auslesemechanismus stellt diese Arbeit einen Paradigmenwechsel in unserem Verständnis spin- und orbitalgetriebener Phänomene in Antiferromagneten dar. Diese Ergebnisse eröffnen neue Wege für das Forschungsfeld der Orbitronik und etablieren den orbitalen Drehimpuls als ein entscheidendes Werkzeug für die Entwicklung schnellerer, energieeffizienterer und skalierbarer magnetischer Technologien.