Synthesis and characterization of oxide thin films for spintronics

Abstract

The pursuit of energy-efficient computing platforms requires breakthroughs in spintronics, where information is encoded in electron spin rather than charge. This thesis focuses on novel oxide systems, specifically ruthenium dioxide (RuO2), a conductive metallic candidate for the emerging altermagnetic phase, which promises compensated magnetic order and strong intrinsic spin splitting, alongside yttrium iron garnet (YIG), the benchmark ferrimagnetic insulator renowned for its ultralow damping. The central objective is to achieve a verifiable and quantitative understanding of spin-current generation, propagation, and electrical detection in these oxide heterostructures. A fundamental scientific challenge addressed is the stringent requirement to distinguish potential intrinsic phenomena, such as non-relativistic spin splitting effects stemming from crystal symmetry, from pervasive extrinsic contributions arising from interfaces, defects, or dimensionality. First, foundational structural quality was established through controlled physical vapor deposition, monitored in situ using reflection high-energy electron diffraction, while ex situ x-ray diffraction provided further verification of crystallographic phase purity and structural coherence. Second, quantitative interface-sensitive magnetotransport experiments (ADMR in RuO2/Py bilayers) were performed, confirming the dominance of interface effects. Third, localized magnetic order was probed using depth-resolved low-energy muon spin rotation (LE-µSR), enabling nanometer-scale distinction between surface and bulk properties. The optimized epitaxial RuO2/TiO2 films also served as a platform for collaborative ARPES, XMCD/XPS, and optical experiments. These studies reported signatures interpreted as consistent with altermagnetic order in RuO2. Finally, the YIG/Pt(Ta) magnetotransport experiments successfully verified the sign dependence of the Hall signal, validating the reliability of the applied analysis framework for extracting spin transport parameters. The integrated experimental data yield critical insights. LE-µSR measurements revealed that static, inhomogeneous magnetic order in RuO2 thin films is confined predominantly to the near-surface region, suggesting an extrinsic origin, likely due to dimensionality or defect effects, rather than a bulk altermagnetic phase. Correspondingly, transport analysis demonstrated that interface-generated spin currents, arising from localized spin-orbit scattering at the RuO2/Py interface, predominantly govern the macroscopic magnetoresistance response, effectively masking potential subtle bulk non-relativistic spin splitting signals. These findings clarify that, in the present generation of oxide heterostructures, macroscopic spintronic functionality is chiefly determined by extrinsic interfacial spin dynamics. While RuO2 is confirmed as a robust, metallic platform for spin injection, its utility hinges on meticulous interface and stoichiometry control to either optimize these dominant interface-generated spin currents or successfully stabilize the intrinsic altermagnetic phase. The challenge is underscored by evidence suggesting the lack of magnetic moment in bulk RuO2. The analytical methodologies and conceptual framework developed in this work pave the way for future studies focusing on epitaxial strain engineering and ultrafast dynamics, accelerating the path toward energy-efficient, oxide-based spintronics devices.

Das Streben nach energieeffizienten Rechenplattformen erfordert grundlegende Durchbrüche in der Spintronik, bei der Informationen nicht in der elektrischen Ladung, sondern im Elektronenspin kodiert werden. Diese Arbeit konzentriert sich auf neuartige Oxid-Systeme, insbesondere Rutheniumdioxid (RuO2), ein leitfähiges metallisches Materialsystem für die neu entstehende altermagnetische Phase, das eine kompensierte magnetische Ordnung und ein starkes intrinsisches Spin-Splitting verspricht, sowie Yttrium-Eisen-Granat (YIG), den ferrimagnetischen Isolator, der für seine extrem geringe Dämpfung bekannt ist. Das zentrale Ziel besteht darin, ein überprüfbares und quantitatives Verständnis der Erzeugung, Ausbreitung und elektrischen Detektion von Spinströmen in diesen Oxid-Heterostrukturen zu erlangen. Eine zentrale wissenschaftliche Herausforderung besteht in der eindeutigen Unterscheidung potenziell intrinsischer Phänomene, wie nichtrelativistische Spinaufspaltungseffekte aufgrund der Kristallsymmetrie, von allgegenwärtigen extrinsischen Beiträgen zu unterscheiden, die durch Grenzflächen, Defekte oder Dimensionalität entstehen. Zunächst wurde die grundlegende strukturelle Qualität durch kontrollierte physikalische Gasphasenabscheidung hergestellt, die in situ mittels Reflektions-HochenergieElektronenbeugung überwacht wurde, während ex situ Röntgenbeugung eine weitere Überprüfung der kristallographischen Phasenreinheit und strukturellen Kohärenz ermöglichte. Zweitens wurden quantitative, grenzflächenempfindliche Magnetotransportexperimente (ADMR in RuO2/Py-Doppelschichten) durchgeführt, die eindeutig die Dominanz von Grenzflächeneffekten bestätigten. Drittens wurde die lokalisierte magnetische Ordnung mit Hilfe der tiefenaufgelösten Niedrigenergie-Myonen-Spinrotation (LE-µSR) untersucht, wodurch eine Unterscheidung zwischen Oberflächen- und Volumeneigenschaften im Nanometerbereich möglich war. Die optimierten epitaktischen RuO2/TiO2-Filme dienten auch als Plattform für gemeinsame ARPES-, XMCD/XPSund optische Experimente. Diese Studien berichteten über Signaturen, die als konsistent mit der altermagnetischen Ordnung in RuO2 interpretiert wurden. Schließlich konnten die Magnetotransportexperimente mit YIG/Pt(Ta) die Vorzeichenabhängigkeit des Hall-Signals erfolgreich verifizieren und damit die Zuverlässigkeit des angewandten Analyseframeworks zur Extraktion von Spintransportparametern bestätigen. Die integrierten experimentellen Daten liefern wichtige Erkenntnisse. LE-µSRMessungen ergaben, dass die statische, inhomogene magnetische Ordnung in RuO2-Dünnschichten überwiegend auf den oberflächennahen Bereich beschränkt ist, was auf einen extrinsischen Ursprung hindeutet, der wahrscheinlich auf Dimensionalitäts- oder Defekteffekte zurückzuführen ist und nicht auf eine antiferromagnetische Phase im Volumen. Entsprechend zeigte die Transportanalyse, dass durch die Grenzfläche erzeugte Spinströme, die aus lokalisierter Spin-Bahn-Streuung an der RuO2/Py-Grenzfläche entstehen, die makroskopische Magnetowiderstandsreaktion überwiegend bestimmen und dadurch potenzielle subtile nichtrelativistische Spin-aufspaltungssignale aus dem Volumen effektiv überdecken. Diese Ergebnisse verdeutlichen, dass in der aktuellen Generation von OxidHeterostrukturen die makroskopische spintronische Funktionalität hauptsächlich durch die extrinsische Spin-Dynamik an den Grenzflächen bestimmt wird. Während RuO2 als robuste, metallische Plattform für die Spin-Injektion bestätigt ist, hängt seine Verwendbarkeit von einer sorgfältigen Kontrolle der Grenzflächen und der Stöchiometrie ab, um entweder diese dominanten, an den Grenzflächen erzeugten Spinströme zu optimieren oder die intrinsische altermagnetische Phase erfolgreich zu stabilisieren. Die Herausforderung wird durch Hinweise auf das Fehlen eines magnetischen Moments in RuO2-Volumenmaterial unterstrichen. Die in dieser Arbeit entwickelten analytischen Methoden und konzeptionellen Rahmenbedingungen ebnen den Weg für zukünftige Studien, die sich auf kontrollierte epitaktische Verspannungen und ultraschnelle Dynamik konzentrieren und damit den Weg zu energieeffizienten, oxidbasierten Spintronik-Bauelementen ebnen.