Silicon-containing block copolymers with well-defined, branched architectures

Abstract

In the past decade, block copolymers (BCPs) have attracted increasing scientific and technological interest because of their inherent capability to spontaneously self-assemble into ordered arrays of nanostructures. The importance of nanostructures in a number of applications has fostered the need for well-defined, complex macromolecular architectures. In this thesis, the influence of macromolecular architecture on the bulk morphologies of novel linear-hyperbranched and linear brush-like diblock copolymer structure is investigated. An innovative, generally applicable strategy for the preparation of these defined diblock copolymers, consisting of linear polystyrene and branched polycarbosilane blocks, is demonstrated. Furthermore, complete characterization and solid-state morphological studies are provided. Finally, the concept is extended to linear-hyperbrached and linear brush-like polyalkoxysilanes. A shift of the classical phase boundaries to higher PS weight fractions as well as the appearance of new morphologies confirms the dramatic effect that polymer topology has on the morphology of BCPs.

Im vergangenen Jahrzehnt haben Blockcopolymere in der wissenschaftlichen Welt, auf Grund ihrer Fähigkeit sich spontan in Nanostrukturen anzuordnen, zunehmenden Interesse geweckt. Nanostrukturen spielen heutzutage in zahlreichen Anwendungen eine wichtige Rolle. Gesucht wird nach wohl definierten komplexen makromolekularen Architekturen. In der vorliegenden Dissertation wurde der Einfluss von solchen makromolekularen Architekturen auf die Morphologie von neuartigen linear-hyperverzweigten und linear-kammartigen Diblockcopolymerstrukturen untersucht. Es wurde eine innovative breit anwendbare Synthesestrategie zur Herstellung solcher wohl definierter Strukturen, bestehend aus linearem Polystyrol und verzweigtem Polycarbosilan, aufgezeigt. Des Weiteren wurden die Proben vollständig charakterisiert und die Festkörpermorphologie untersucht. Zudem wurde das erarbeitete Synthesekonzept auf linear-hyperverzweigte und linear-kammartige PS-Polyalkoxysilan Blockcopolymere übertragen.