Computer simulations of colloidal fluids in confinement
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Computer-Simulationen von Kolloidalen Fluiden in Beschränkten
Geometrien
r
Kolloidale Suspensionen, die einen Phasenübergang aufweisen, zeigen eine Vielfalt an
interessanten Effekten, sobald sie auf eine bestimmte Geometrie beschränkt werden,
wie zum Beispiel auf zylindrische Poren, sphärische Hohlräume oder auf einen Spalt
mit ebenen Wänden. Der Einfluss dieser verschiedenen Geometrietypen sowohl auf
das Phasenverhalten als auch auf die Dynamik von Kolloid-Polymer-Mischungen
wird mit Hilfe von Computer-Simulationen unter Verwendung des Asakura-Oosawa-
Modells, für welches auf Grund der “Depletion”-Kräfte ein Phasenübergang existiert,
untersucht.
Im Fall von zylindrischen Poren sieht man ein interessantes Phasenverhalten, welches
vom eindimensionalen Charakter des Systems hervorgerufen wird. In einer kurzen
Pore findet man im Bereich des Phasendiagramms, in dem das System typischerweise
entmischt, entweder eine polymerreiche oder eine kolloidreiche Phase vor.
Sobald aber die Länge der zylindrischen Pore die typische Korrelationslänge entlang
nder Zylinderachse überschreitet, bilden sich mehrere quasi-eindimensionale Bereiche
der polymerreichen und der kolloidreichen Phase, welche von nun an koexistieren.
Diese Untersuchungen helfen das Verhalten von Adsorptionshysteresekurven
in entsprechenden Experimenten zu erklären.
Wenn das Kolloid-Polymer-Modellsystem auf einen sphärischen Hohlraum eingeschränkt
wird, verschiebt sich der Punkt des Phasenübergangs von der polymerreichen
zur kolloidreichen Phase. Es wird gezeigt, dass diese Verschiebung direkt von
den Benetzungseigenschaften des Systems abhängt, was die Beobachtung von zwei
verschiedenen Morphologien bei Phasenkoexistenz ermöglicht – Schalenstrukturen
und Strukturen des Janustyps.
Im Rahmen der Untersuchung von heterogener Keimbildung von Kristallen innerhalb
einer Flüssigkeit wird eine neue Simulationsmethode zur Berechnung von Freien
Energien der Grenzfläche zwischen Kristall- bzw. Flüssigkeitsphase undWand präsentiert.
Die Resultate für ein System von
harten Kugeln und ein System einer Kolloid-
Polymer-Mischung werden anschließend zur Bestimmung von Kontaktwinkeln von
Kristallkeimen an Wänden verwendet.
Die Dynamik der Phasenseparation eines quasi-zweidimensionalen Systems, welche
sich nach einem Quench des Systems aus dem homogenen Zustand in den entmischten
Zustand ausbildet, wird mit Hilfe von einer mesoskaligen Simulationsmethode
(“Multi Particle Collision Dynamics”) untersucht, die sich für eine detaillierte
Untersuchung des Einflusses der hydrodynamischen Wechselwirkung eignet. Die
Exponenten universeller Potenzgesetze, die das Wachstum der mittleren Domänengröße
beschreiben, welche für rein zwei- bzw. dreidimensionale Systeme bekannt
sind, können für bestimmte Parameterbereiche nachgewiesen werden. Die unterschiedliche
Dynamik senkrecht bzw. parallel zu den Wänden sowie der Einfluss der
Randbedingungen für das Lösungsmittel werden untersucht. Es wird gezeigt, dass
die daraus resultierende Abschirmung der
hydrodynamischen Wechselwirkungsreichweite
starke Auswirkungen auf das Wachstum der mittleren Domänengröße hat.