Untersuchung der Kinetik und Dynamik der Selbstassemblierung supramolekularer Peptidamphiphile
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Abstract
Strukturell verwandte Peptidamphiphile sind in der Lage im wässrigen Medium spontan
in supramolekulare Copolymere zu assemblieren. Funktionalisierte Varianten dieser
Copolymere sind durch die hohe Vielfalt unterschiedlicher Anwendungsmöglichkeiten
von besonderem Interesse. Für deren Entwicklung und Verständnis gehören die
Morphologie, die Kinetik und die Dynamik zu den entscheidendsten Eigenschaften dieser
Verbindungen.
Zur Einleitung wird in Kapitel 1 die Definition supramolekularer Copolymere und deren
Zusammensetzungsmöglichkeiten eingeführt. Sie werden in das Fachgebiet eingeordnet
und Beispiele aus neuesten Veröffentlichungen wissenschaftlicher Literatur dargelegt.
Danach wird der theoretische Hintergrund der Kinetik und Dynamik supramolekularer
Polymere und deren Messmethoden beschrieben. Anhand der Verwendung dieser
Methoden in aktueller Fachliteratur werden Beispiele der Erkenntnisse dieser Methoden
aufgezeigt. Abschließend wird die Theorie der Lumineszenzeigenschaften organischer
Chromophore beschrieben sowie der Fluoreszenz- und superaufgelösten Mikroskopie.
Kapitel 3 beschreibt zunächst die Synthese verschiedener selbstassemblierender,
copolymerbildender Peptidamphiphile und präsentiert verschiedene Synthesestrategien,
deren Problematik und Optimierung. Zur Evaluierung der zuvor genannten
Eigenschaften sind spektroskopische Sonden, die an die Peptidamphiphile angebracht
werden, geeignet. So wird zusätzlich die Darstellung von funktionalisierbaren Varianten
beschrieben, die die Konjugation mit den Sonden ermöglicht. Daran schließt sich die
systematische Evaluierung der Morphologie und der Dynamik des Monomeraustauschs
im Gleichgewicht der supramolekularen Homo- als auch Copolymere an. Die
Peptidamphiphile bilden durch Selbstassemblierung in Wasser eindimensionale
Nanostäbchen mit vergleichbaren Eigenschaften bekannter supramolekularer Polymere
und können durch Zugabe mehrerer Komponenten Copolymere mit variabel einstellbarer
Zusammensetzung bilden.
Zusätzlich beleuchtet Kapitel 4 die Kinetik der supramolekularen Polymerisation eines
Peptidamphiphils. Hierfür wird die Synthese eines linearen Konjugats beschrieben, dass
mit einem metallorganischen Komplex funktionalisiert werden kann, der als
Assemblierungsmotiv und als Sonde dient. Der besondere Fokus der Evaluierung liegt
hierbei auf dem Einfluss der Probenvorbereitung der Verbindung und der Anteile
organischer Lösungsmittel im wässrigen Medium der Polymerisation. Die systematische
Untersuchung der konzentrationsabhängigen Assemblierung zeigt einen elongationsnukleations
dominierten Mechanismus der supramolekularen Polymerisation. Darüber
hinaus wurde der besondere Einfluss organischer Lösungsmittelzusätze im wässrigen
Medium herausgearbeitet.