CdSe-basierte Nanopartikelsysteme für spektroskopische Untersuchungen von Energietransferprozessen

Abstract

In dieser Arbeit wurden Energietransferprozesse anhand von drei verschiedenen CdSe‑basierten Nanopartikelsystemen untersucht. Auf der Seite der energieübertragenden Materialien standen sphärische Kern/Schale‑Halbleiternanopartikel und zweidimensionale Halbleiternanoplättchen. Als energieaufnehmende Systeme wurden Ionen, Fluoreszenzfarbstoffe und Quantenpunkte verwendet. Mn2+‑dotierte CdSe/ZnS‑Partikel wurden hergestellt und die neuen Systeme hinsichtlich der Optimierung der Syntheseroute und der Überprüfung der Reproduzierbarkeit des mehrstufigen Prozesses untersucht. Bezüglich der Nanoplättchen wurden Partikel mit einer Schichtdicke von vier bzw. fünf Monolagen synthetisiert, wobei für die ersteren noch eine zusätzliche Beschichtung mit ZnS stattfand. Drei verschiedene Perylendiimid‑Farbstoffe dienten zur Untersuchung des Anbindungsprozesses und der Orientierungsabhängigkeit beim Energietransfer. Auf der von Xu et al. basierenden Vorschrift zur Dimerisierung von Halbleiternanopartikeln wurde eine standardisierte Vorgehensweise zur Assemblierung und Anreicherung von Homo‑ und Heterodimeren mittels Dichtegradientenultrazentrifugation erstellt. Alle erhaltenen Partikel wurden hinsichtlich ihrer absorptions‑ und emissionsspektroskopischen Eigenschaften untersucht und ihre Größe mittels Transmissionselektronenmikroskopie bestimmt.

In this thesis energy transfer processes in three CdSe‑based nanoparticle systems have been studied. On the side of energy giving materials stand spherical core/shell semiconductor nanoparticles and two‑dimensional nanoplatelets. As energy intaking systems ions, fluorescence dyes and quantum dots were used. Manganese‑doped CdSe/ZnS particles were synthesized and the optimization and reproducibility of the new synthesis has been further looked into. Nanoplatelets with a thickness of four and five monolayers have been synthesized where the former one was coated with ZnS as a shell material. Three different modifications of a perylene diimide florescence dye have been used to investigate the binding onto the nanoplatelet surface and the dependence of the energy transfer from the orientation between particle and dye. Based on the method by Xu et al. for the dimerization of semiconductor nanoparticles a standardized procedure to assemble and enrich homo‑ and hetero‑dimers via ultracentrifugation in a density gradient could be achieved. All particles were analyzed regarding to their spectral properties (absorption and emission) and their sizes were determined by transmission electron microscopy.