Please use this identifier to cite or link to this item:
http://doi.org/10.25358/openscience-4662Full metadata record
| DC Field | Value | Language |
|---|---|---|
| dc.contributor.author | Ren, Ting | |
| dc.date.accessioned | 2010-09-07T14:57:12Z | |
| dc.date.available | 2010-09-07T16:57:12Z | |
| dc.date.issued | 2010 | |
| dc.identifier.uri | https://openscience.ub.uni-mainz.de/handle/20.500.12030/4664 | - |
| dc.description.abstract | In this thesis, we focus on the preparation of energy transfer-based quantum dot (QD)-dye hybrid systems. Two kinds of QD-dye hybrid systems have been successfully synthesized: QD-silica-dye and QD-dye hybrid systems.rn rnIn the QD-silica-dye hybrid system, multishell CdSe/CdS/ZnS QDs were adsorbed onto monodisperse Stöber silica particles with an outer silica shell of thickness 2 - 24 nm containing organic dye molecules (Texas Red). The thickness of this dye layer has a strong effect on the total sensitized acceptor emission, which is explained by the increase in the number of dye molecules homogeneously distributed within the silica shell, in combination with an enhanced surface adsorption of QDs with increasing dye amount. Our conclusions were underlined by comparison of the experimental results with Monte-Carlo simulations, and by control experiments confirming attractive interactions between QDs and Texas Red freely dissolved in solution. rnrnNew QD-dye hybrid system consisting of multishell QDs and organic perylene dyes have been synthesized. We developed a versatile approach to assemble extraordinarily stable QD-dye hybrids, which uses dicarboxylate anchors to bind rylene dyes to QD. This system yields a good basis to study the energy transfer between QD and dye because of its simple and compact design: there is no third kind of molecule linking QD and dye; no spacer; and the affinity of the functional group to the QD surface is strong. The FRET signal was measured for these complexes as a function of both dye to QD ratio and center-to-center distance between QD and dye by controlling number of covered ZnS layers. Data showed that fluorescence resonance energy transfer (FRET) was the dominant mechanism of the energy transfer in our QD-dye hybrid system. FRET efficiency can be controlled by not only adjusting the number of dyes on the QD surface or the QD to dye distance, but also properly choosing different dye and QD components. Due to the strong stability, our QD-dye complexes can also be easily transferred into water. Our approach can apply to not only dye molecules but also other organic molecules. As an example, the QDs have been complexed with calixarene molecules and the QD-calixarene complexes also have potential for QD-based energy transfer study. rn | en_GB |
| dc.description.abstract | Diese Arbeit befasst sich mit der Synthese von Quanten-Dot (QD)-Farbstoff-Hybridsystemen zur Untersuchung des Energietransfers. 2 derartige Architekturen wurden erfolgreich dargestellt: QD-Silika-Farbstoff- und QD-Farbstoff-Hybride.rnrnIm Falle des QD-Silika-Farbstoff Hybridsystems wurden Multischalen CdSe/CdS/ZnS QDs auf der Oberfläche monodisperses Stöber-Silikapartikel adsorbiert, welche eine äußere Farbstoffhaltige (Texas Rot) Schale mit Schichtdicken von 2 – 24 nm aufwiesen. Die Dicke dieser Schicht beeinflusst in starker Weise die durch Energieübertragung verursachte Akzeptor-Emission, ein Phänomen, welches durch einen starken Anstieg der Farbstoffmolekülzahl mit steigender Schichtdicke (bei gleich bleibender Konzentration) in Kombination mit einer verstärkten Oberflächenadsorption der QDs erklärt wurde. Diese Deutung wurde durch Vergleich der experimentellen Daten mit Monte-Carlo-Computersimulationen, sowie durch Kontrollexperimente, welche attraktive Wechselwirkungen zwischen QDs und einzeln gelösten Texas Rot Molekülen in verdünnter Lösung bestätigen, gestützt.rnrnDesweiteren wurden neue QD-Farbstoff-Hybride aus Multischalen-QDs und organischen Perylenfarbstoffen präpariert. Wir entwickelten einen einfachen Syntheseweg für den Aufbau extrem stabiler QD-Farbstoff-Hybride, basierend auf Dicarboxylat-Ankergruppen um die Farbstoffmoleküle an die QD-Oberfläche anzubinden. Dieses System stellt wegen seines einfachen und kompakten Aufbaus ein gutes Model für die Untersuchung des Energietransfers zwischen QD und Farbstoffmolekül dar: man benötigt kein weiteres Molekül als Linker oder Spacer, und die Affinität der Carboxylatgruppen zur QD-Oberfläche ist sehr stark. Für diese Komplexe wurde der Fluoreszenzresonanzenergietransfer (FRET) in Abhängigkeit vom Verhältnis Farbstoffzahl zu QD sowie vom Schwerpunktsabstand Farbstoff – QD gemessen, wobei letzterer über die Anzahl an äußeren ZnS-Schalen der QDs kontrolliert wurde. Die Messdaten bestätigten dass der Energie Transfer in unsrem QD-Farbstoff-System mechanistisch durch Fluoreszenzresonanzenergietransfer (FRET) dominiert wird. Hierbei konnte die FRET-Effizienz nicht nur über die relative Farbstoffanzahl pro QD sowie den Abstand Farbstoff – QD kontrolliert werden, sondern auch über eine geeignete Auswahl verschiedener Arten von Farbstoffmolekülen und QDs. Wegen ihrer hohen Stabilität ließen sich diese QD-Farbstoff-Komplexe auch einfach in die wässrige Phase überführen. Dieser Präparationsansatz lässt sich auch auf andere organische Moleküle übertragen: als Beispiel wurden QDs mit Calixarenen komplexiert, ein weiteres System mit Modellcharakter für Untersuchungen zum Energietransfer in QD-Hybrid-Systemen.rn | de_DE |
| dc.language.iso | eng | |
| dc.rights | InCopyright | de_DE |
| dc.rights.uri | https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/ | |
| dc.subject.ddc | 540 Chemie | de_DE |
| dc.subject.ddc | 540 Chemistry and allied sciences | en_GB |
| dc.title | Quantum dot-dye hybrid systems for energy transfer applications | en_GB |
| dc.type | Dissertation | de_DE |
| dc.identifier.urn | urn:nbn:de:hebis:77-23863 | |
| dc.identifier.doi | http://doi.org/10.25358/openscience-4662 | - |
| jgu.type.dinitype | doctoralThesis | |
| jgu.type.version | Original work | en_GB |
| jgu.type.resource | Text | |
| jgu.description.extent | 168 S. | |
| jgu.organisation.department | FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch. | - |
| jgu.organisation.year | 2010 | |
| jgu.organisation.number | 7950 | - |
| jgu.organisation.name | Johannes Gutenberg-Universität Mainz | - |
| jgu.rights.accessrights | openAccess | - |
| jgu.organisation.place | Mainz | - |
| jgu.subject.ddccode | 540 | |
| opus.date.accessioned | 2010-09-07T14:57:12Z | |
| opus.date.modified | 2010-09-28T05:24:12Z | |
| opus.date.available | 2010-09-07T16:57:12 | |
| opus.subject.dfgcode | 00-000 | |
| opus.subject.other | Quanten-Dot, Farbstoff, Energietransfer | de_DE |
| opus.subject.other | Quantum dot, dye, Energy transfer, Hybrid | en_GB |
| opus.organisation.string | FB 09: Chemie, Pharmazie und Geowissenschaften: Institut für Physikalische Chemie | de_DE |
| opus.identifier.opusid | 2386 | |
| opus.institute.number | 0906 | |
| opus.metadataonly | false | |
| opus.type.contenttype | Dissertation | de_DE |
| opus.type.contenttype | Dissertation | en_GB |
| jgu.organisation.ror | https://ror.org/023b0x485 | |
| Appears in collections: | JGU-Publikationen | |
