Authors:	Wang, Dapeng
Title:	Tracer diffusion at water-oil interfaces studied by fluorescence correlation spectroscopy
Online publication date:	12-Mar-2013
Year of first publication:	2013
Language:	english
Abstract:	The adsorption of particles and surfactants at water-oil interfaces has attracted continuous attention because of its emulsion stabilizing effect and the possibility to form two-dimensional materials. Herein, I studied the interfacial diffusion of single molecules and nanoparticles at water-oil interfaces using fluorescence correlation spectroscopy. rnrnFluorescence correlation spectroscopy (FCS) is a promising technique to study diffusion of fluorescent tracers in diverse conditions. This technique monitors and analyzes the fluorescence fluctuation caused by single fluorescent tracers coming in and out of a diffraction-limited observation volume “one at a time”. Thus, this technique allows a combination of high precision, high spatial resolution and low tracer concentration. rnrnIn chapter 1, I discussed some controversial questions regarding the properties of water-hydrophobic interfaces and also introduced the current progress on the stability and dynamic of single nanoparticles at water-oil interfaces. The materials and setups I used in this thesis were summarized in chapter 2. rnrnIn chapter 3, I presented a new strategy to study the properties of water-oil interfaces. The two-dimensional diffusion of isolated molecular tracers at water/n-alkane interfaces was measured using fluorescence correlation spectroscopy. The diffusion coefficients of larger tracers with a hydrodynamic radius of 4.0 nm agreed well with the values calculated from the macroscopic viscosities of the two bulk phases. However, for small molecule tracers with hydrodynamic radii of only 1.0 and 0.6 nm, notable deviations were observed, indicating the existence of an interfacial region with a reduced effective viscosity. rnrnIn chapter 4, the interfacial diffusion of nanoparticles at water-oil interfaces was investigated using FCS. In stark contrast to the interfacial diffusion of molecular tracers, that of nanoparticles at any conditions is slower than the values calculated in accordance to the surrounding viscosity. The diffusion of nanoparticles at water-oil interfaces depended on the interfacial tension of liquid-liquid interfaces, the surface properties of nanoparticles, the particle sizes and the viscosities of surrounding liquid phases. In addition, the interfacial diffusion of nanoparticles with Janus motif is even slower than that of their symmetric counterparts. Based on the experimental results I obtained, I drew some possibilities to describe the origin of nanoparticle slowdown at water-oil interfaces. Abstract Die Adsorption von Partikeln und Tensiden bei Wasser-Öl Grenzflächen hat aufgrund seiner emulsionstabilisierenden Wirkung und der Möglichkeit zweidimensionale Materialien zu bilden, einige Aufmerksamkeit geweckt. Im Folgenden habe ich die Grenzflächendiffusion von einzelnen Molekülen und Nanopartikeln bei Wasser-Öl Grenzflächen unter Verwendung von Fluoreszenzkorrelationsspektroskopie studiert. Fluoreszenzkorrelationsspektroskopie (FCS) ist eine vielversprechende Technologie um die Diffusion von Fluoreszenztracern in unterschiedlichen Zuständen zu untersuchen. Diese Technik überwacht die Fluoreszenzfluktuation, die von einem einzelnen Fluktuationstracer ausgelöst wird, der in ein beugungsbegrenztes Beobachtungsvolumen hinein- und herauskommt. Auf diese Weise ermöglicht die Technik eine Kombination aus hoher Präzision, hoher räumlicher Auflösung und niedriger Tracerkonzentration. In Kapitel 1 diskutiere ich einige kontroverse Fragen bezüglich der Eigenschaften von hydrophoben Grenzflächen und beschreibe die Fortschritte, die im Bereich der Stabilisierung und Dynamik von einzelnen Nanopartikeln bei Wasser-Öl Grenzflächen gemacht wurden. Die Materialien und der Aufbau, die ich in der These verwendet habe, werden in Kapitel 2 zusammengefasst. In Kapitel 3 präsentiere ich eine neue Strategie, bei der Erforschung von Wasser-Öl Grenzflächen. Die zweidimensionale Diffusion von isolierten Molekulartracern bei Wasser-n-Alkane Grenzflächen wurde unter Verwendung von Fluoreszenzkorrelationsspektroskopie gemessen. Die Diffusionskoeffizienten von größeren Tracern mit einem hydrodynamischen Radius von 4.0 nm stimmen gut mit den Werten überein, die mit der makroskopischen Viskosität der beiden Bulkphasen berechnet wurden. Jedoch wurden bei kleinen Molekulartracern mit einem hydrodynamischen Radius von nur 1.0 und 0.6 nm deutliche Abweichungen beobachtet. Dies deutet darauf hin, dass ein Grenzbereich mit weniger effektiver Viskosität existiert. In Kapitel 4 wird die Grenzflächendiffusion von Nanopartikeln bei Wasser-Öl Grenzflächen unter Verwendung von FCS untersucht. Im Gegensatz zur Grenzflächendiffusion von Molekulartracern, ist die von Nanopartikeln in allen Zuständen langsamer, als die Werte, die sich gemäß der umgebenden Viskusität ergeben müssten. Die Diffusion von Nanopartikeln bei Wasser-Öl Grenzflächen hängt von der Grenzflächenspannung von flüssig-flüssig Grenzflächen, von den Oberflächeeigenschaften von Nanopartikeln, den Partikelgrößen und den Viskositäten der umgebenden Flüssigphasen ab. Zusätzlich ist die Grenzflächendiffusion von Nanopartikeln nach dem Janus Motiv noch langsamer als die ihres symmetrischen Gegenstücks. Anhand der Experimentergebnisse habe ich einige Möglichkeiten entnommen, um den Ursprung der Nanopartikel Verlangsamung bei Wasser-Öl Grenzflächen zu erklären.
DDC:	540 Chemie 540 Chemistry and allied sciences
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-4383
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-33516
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	109 S.
Appears in collections:	JGU-Publikationen