Eine vakuumultraviolette
Laserquelle
zur Rydberganregung
von Calciumionen
Dissertation zur Erlangung des Grades
Doktor der Naturwissenschaften
am Fachbereich 08: Physik, Mathematik und Informatik
der Johannes Gutenberg-Universität in Mainz
von
Matthias Stappel
geboren in Rüsselsheim
Mainz, den 07. Oktober 2015
1. Gutachter:
2. Gutachter:
Tag der mündlichen Prüfung: 14.01.2016


Zusammenfassung
In dieser Arbeit werden die Ergebnisse zur Rydberganregung von gefangenen Cal-
ciumionen vorgestellt. Im Rahmen der Promotion gelang der erstmalige Nachweis
einer Anregung eines in einer Paulfalle gefangenen und lasergekühlten Calciumions
in einen Rydbergzustand. Dieser Übergang wird durch einen optischen Einphotonen-
prozess erreicht, der mit einem kohärenten Lichtfeld im vakuumultravioletten Wel-
lenlängenbereich getrieben wird. Auf diese Weise wurden drei Rydbergresonanzen bei
Anregungswellenlängen von 122,041913(5) nm, 122,032384(10) nm und 122,04050(5) nm
gemessen, die mit den Zuständen 51F, 52F und 64F identifiziert werden konnten.
Des Weiteren werden die Ergebnisse zu Experimenten mit doppelt ionisierten Calciu-
mionen präsentiert. Dabei konnte erstmalig eine Wechselwirkung zwischen gefangenen
und lasergekühlten Calciumionen und vakuumultravioletter Strahlung nachgewiesen
werden. Unter der Verwendung von Licht bei einer Wellenlänge von 121,3 nm wer-
den Ca2+-Ionen erzeugt, die mit den übrigen Ca+-Ionen aufgrund des sympathischen
Kühleffekts einen stabilen heterogenen Kristall ausbilden. An solchen Ionenkristallen
konnten die Modenstruktur untersucht, strukturelle Phasenübergänge beobachtet und
lokale Moden erzeugt werden.
Es werden Weiterentwicklungen der Lasersysteme zur Erzeugung vakuumultraviolet-
ter Strahlung bei 122 nm durch Vierwellenmischen in Quecksilberdampf vorgestellt,
die für erzielten Ergebnisse essentiell sind. Ein Lasersystem mit einer optischen Leis-
tung von über einem Watt bei einer Wellenlänge von 555 nm wurde aufgebaut. Durch
Verwendung eines periodisch gepolten Kristalls zur Frequenzverdopplung ist eine ho-
he Leistungsstabilität und eine kontinuierliche Frequenzverstimmbarkeit des Systems
gewährleistet, was Voraussetzung für die Messung der Rydbergresonanzen ist. Darüber
hinaus wurde eine Frequenzverdopplung im Zweifachdurchgang durch einen periodisch
gepolten Kristall aufgebaut. Damit konnte eine optische Leistung von 12,8 W bei ei-
ner Wellenlänge von 545 nm erzielt werden. Die erreichte Konversionseffizienz von 60 %
stellt den höchsten Wert für periodisch gepolte Kristalle in dieser Leistungsklasse dar.
Dieses Schema kann in Zukunft auf die Frequenzverdopplungen zur Erzeugung der fun-
damentalen Felder angewendet werden.
Durch eine verbesserte Fokussierung und Ausrichtung der Fundamentalstrahlen in
der Quecksilberdampfzelle wurde die Effizienz des Vierwellenmischprozesses erhöht.
Es konnte eine optische Leistung der vakuumultravioletten Strahlung von 60 µW er-
zielt werden, was eine Steigerung um einen Faktor zehn verglichen zu früher erzielten
Ergebnissen darstellt.
i

Summary
In this thesis measurements of trapped, Rydberg excited calcium ions are presen-
ted. This is the first time that an excitation of cold ions into high lying Rydberg
states has been demonstrated. This transition is driven by a one-photon excitation
with a coherent, continuous-wave electromagnetic field in the vacuum ultraviolet spec-
tral region. Three Rydberg states with excitation wavelengths at 122.041913(5) nm,
122.032384(10) nm and 122.04050(5) nm are observed and can be identified as the 51F,
52F and 64F states, respectively.
Furthermore, studies of mixed ion crystals of Ca+ and Ca2+ ions are presented. The ex-
posure of trapped calcium ions to vacuum ultraviolet light at a wavelength of 121.3 nm
leads to photoionization and states the first observed interaction between trapped ions
and vacuum ultraviolet radiation. Sympathetic cooling of a doubly charged ion through
the remaining calcium ions enables the formation of a stable heterogeneous ion crystal.
Vibrational modes, phase transitions in the configuration of these ion crystals and local
modes are investigated.
Further development of the fundamental laser systems for the generation of vacuum
ultraviolet radiation by four-wave mixing in mercury vapour was essential for the achie-
ved results. A robust laser system at a wavelength of 555 nm has been designed and set
up with an output power of more than 1 W. Single-pass second-harmonic generation
in a periodically poled crystal assures high power stability and a reliable frequency
scanning of the laser system, which is required for a measurement of the Rydberg reso-
nances. Additionally, double-pass second-harmonic generation in a periodically poled
crystal with an output power of 12.8 W at a wavelength of 545 nm has been demons-
trated. This corresponds to an conversion efficiency of 60 %, which is the highest value
achieved for a periodically poled crystal in this regime of optical power. The double-
pass scheme might be applied to the frequency doubling stages used for the generation
of the fundamental fields.
Improvement of the focussing and alignment of the fundamental beams in the mer-
cury vapour cell lead to a higher efficiency of the four-wave mixing process. Vacuum
ultraviolet radiation with an optical power of 60µW could be generated, which is a
improvement by a factor of ten compared to former achievements.
iii

Vorwort
Bei der vorliegenden Arbeit handelt es sich um eine kumulative Dissertation nach der
Promotionsordnung des Fachbereichs 08 Physik, Mathematik und Informatik der Jo-
hannes Gutenberg-Universität Mainz vom 2. Dezember 2013 und dem Beschluss des
ProHaF vom 12.12.2012. Die vier Publikationen [SSKW13, SKW14, FPS+14, FBS+15]
sind Grundlage dieser Arbeit. Sie fassen die Ergebnisse, die in meiner Promotionszeit
erzielt wurden, zusammen.
Die Arbeit ist in drei Teile gegliedert. Kapitel 1 enthält eine Einführung in das Themen-
gebiet, das für die Publikationen relevant ist. Es beginnt mit einer Einleitung, in der die
Motivation der Rydberganregung von gefangenen Calciumionen mit ihren potentiellen
Anwendungen vorgestellt wird. Des Weiteren wird die Theorie des Vierwellenmischens,
die experimentelle Umsetzung und die Durchführung des Experiments behandelt.
In Kapitel 2 werden die genannten Veröffentlichungen zusammengefasst und anschlie-
ßend ihre Originalversion vollständig abgedruckt. Zur eindeutigen Unterscheidbarkeit
zu den übrigen Seiten dieser Arbeit sind die Originaltexte durch eine Einrahmung ge-
kennzeichnet. Für die Literaturverweise werden innerhalb dieser Arbeit die Abkürzungen
der Autorennamen und das Erscheinungsjahr der jeweiligen Referenz verwendet, um
eine Verwechslung mit den durchnummerierten Referenzen der Publikationen zu ver-
meiden.
Kapitel 3 fasst die experimentellen Resultate der vier Publikationen zusammen und
gibt einen Ausblick in den verschiedenen Bereichen.
v

Inhaltsverzeichnis
1. Einführung 1
1.1. Rydberganregung von gefangenen Calciumionen mit vakuumultraviolet-
ter Strahlung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.2. Vierwellenmischen in Quecksilber . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.3. Experimentelle Umsetzung der vakuumultravioletten Laserlichtquelle . 14
1.3.1. Lasersysteme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.3.2. Vierwellenmischen in der Quecksilberdampfzelle . . . . . . . . . 22
1.3.3. Optische Verbindung zwischen Mischzone und Calciumfalle . . . 22
1.4. Messmethode zur Ionisation von Calciumionen . . . . . . . . . . . . . . 24
1.5. Messmethode zur Rydberganregung von Calciumionen . . . . . . . . . 26
1.6. Identifikation von Rydbergzuständen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2. Publikationen 35
2.1. Publikation 1: Faserverstärkersystem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.2. Publikation 2: Frequenzverdopplung im Zweifachdurchgang . . . . . . . 44
2.3. Publikation 3: Heterogene Calciumkristalle . . . . . . . . . . . . . . . . 50
2.4. Publikation 4: Rydberganregung von Ca+ . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
3. Zusammenfassung der Ergebnisse 65
3.1. Entwicklung der fundamentalen Lasersysteme und der vakuumultravio-
letten Laserquelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
3.2. Wechselwirkung von vakuumultravioletter Strahlung mit gefangenen Cal-
ciumionen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
A. Quecksilberniveaus 75
B. Berechnete Quantendefekte 76
vii

1. Einführung
Cirac und Zoller machten 1995 den Vorschlag Ionen, die in einer linearen Falle ge-
fangen sind, als physikalisches System zur Implementierung von Quantengattern und
-algorithmen zu verwenden [CZ95]. In einem solchen System ist Information im in-
ternen Quantenzustand der einzelnen Ionen gespeichert. Durch Wechselwirkung mit
fokussierten Laserstrahlen kann der interne Zustand der einzelnen Ionen manipuliert
und ausgelesen werden. Eine Wechselwirkung zwischen den einzelnen gefangenen Io-
nen, die Voraussetzung für die Realisierung von Mehrionen-Gattern ist, wird durch die
kollektive Bewegungsmode des Ionenkristalls erreicht. Im gleichen Jahr gelang in der
Gruppe von D. Wineland die experimentelle Umsetzung eines Zweiionen-Gatters mit
gefangenen Berylliumionen [MMK+95]. Dabei handelte es sich um ein CNOT-Gatter
(controlled not), das zusammen mit den Einzelionenoperationen einen universellen
Satz von Quantengattern bildet. Durch Kombination beider Gatter kann jede beliebi-
ge Quantenoperation ausgeführt werden, was die Grundlage für die Realisierung eines
Quantencomputers darstellt. In der vergangenen Dekade etablierten sich in Paulfallen
gefangene Ionen aufgrund der guten Einzeladressierbarkeit, hohen Kontrollierbarkeit
und langen Koheränzzeiten als eine der am häufigsten verwendeten experimentellen
Plattform der Quanteninformation [HRB08, BW08].
Im gleichen Zeitraum entwickelte sich die Physik mit gefangenen Neutralatomen zu
einer vielversprechenden Methode für die experimentelle Umsetzung von Quantenin-
formationprozessen und Vielteilchensimulationen [Blo08]. Neutralatome und Ionen als
Informationsträger für einen Quantenzustand weisen viele Gemeinsamkeiten auf, wie
lange Speicherzeit der Quanteninformation und die Möglichkeit zur Manipulation und
Auslese des Zustands durch resonante Laserpulse. Große Unterschiede ergeben sich
bei Betrachtung der zustandsabhängigen Wechselwirkungsstärken. Abbildung 1.1 zeigt
die Wechselwirkungsstärke von zwei Teilchen als Funktion des Abstands R, für Ionen,
neutrale Rubidiumatome im Grundzustand und Rubidiumatome in hochangeregten
Zuständen (Quantenzahl 100 s), sogenannten Rydbergzuständen. Die Wechselwirkungs-
energie von zwei geladenen Ionen ist durch das Coulombpotential gegeben, das mit 1/R
skaliert. Für Neutralatome im Grundzustand dominiert die magnetische Dipol-Dipol-
Wechselwirkung (1/R3-Abhängigkeit) gegenüber der Van-der-Waals-Wechselwirkung
(1/R6-Abhängigkeit). Für die hier betrachteten Abständen größer als 1µm sind bei-
de Wechselwirkungsenergien sehr klein ( h̄× 1 Hz). Betrachtet man hochangeregte
Neutralatome, wird eine deutlich höhere Wechselwirkungsenergie erreicht, die für kleine
Abstände einen Dipol-Dipol- (1/R3) und für größere Abstände einen Van-der-Waals-
2 1. Einführung
Charakter (1/R6) aufweist. Für das in der Abbildung verwendete Beispiel von zwei
Rubidiumatomen im 100 s-Niveau im Vergleich zu zwei Rubidiumatomen im Grundzu-
stand ergibt sich bei einem Abstand von 9,5µm ein Verhältnis der Wechselwirkungs-
energien von etwa 1012. Durch Anregung dieser hochliegenden Zustände ist es möglich
die Wechselwirkung an- und auszuschalten. Diese zustandsabhängige Änderung der
Wechselwirkung um etwa 12 Größenordnungen zeichnet Systeme aus Rydbergatomen
als einzigartig aus. Besonders deutlich zeigt sich diese zustandsabhängige Wechselwir-
kung bei dem Phänomen der Rydbergblockade [LFC+01, WGE+10, IUZ+10], bei der
ein Neutralatom im Grundzustand mit der ursprünglichen Übergangsfrequenz nicht in
einen Rydbergzustand angeregt werden kann, falls es sich innerhalb des Blockaderadius
eines zweiten rydbergangeregten Atoms befindet. Das Forschungsgebiet der Rydberg-
physik entwickelte sich in den vergangenen Jahren rasant und nimmt inzwischen eine
zentrale Rolle im Bereich der Atomphysik ein [Gal05, SWM10, LLA13]. Die Wechsel-
wirkung von zwei Ionen verglichen mit zwei Rydbergatomen ist für die betrachteten
Abstände zwar deutlich stärker, lässt sich allerdings nicht ausschalten, was insbeson-
dere einen Nachteil für die Kontrollierbarkeit von Mehrionensystemen darstellt.
Die Eigenschaften von gefangenen Ionen, die in Rydbergzuständen angeregt sind, wur-
de 2008 in [MLLZ08] theoretisch untersucht. Es zeigt sich, dass die Rydberganregung
von Ionen nicht eine einfache Übertragung der Eigenschaften von Rydbergatomen auf
Ionen zur Folge hat. Ein gefangenes Rydbergion ist als ein zusammengesetztes Sys-
tem aufzufassen, das aus einem Elektron in einem hochangeregten Zustand und einem
zweifach positiv geladenen Kern besteht, die sich beide im Feld der Ionenfalle bewegen
(siehe Abbildung 1.2). Dadurch entsteht eine Kopplung der externen und elektroni-
schen Freiheitsgrade des Ions, was letztendlich zu zustandsabhängigen Schwingungs-
frequenzen in radialer und longitudinaler Richtung führt. Die Ladungsverteilung ei-
nes einzelnen Rydbergions kann durch eine Multipolentwicklung in einen Ladungs-,
Dipol- und Quadrupolanteil zerlegt werden. Betrachtet man ein System aus mehre-
ren Rydbergionen treten eine Ladungs-Ladungs-Wechselwirkung, eine Dipol-Ladungs-
Wechselwirkung, eine Quadrupol-Ladungs-Wechselwirkung und die von Neutralatomen
bekannte Dipol-Dipol-Wechselwirkung auf. Die erste Wechselwirkung führt zu den be-
kannten kollektiven Schwingungsmoden eines Ionenkristalls. Aus der zweiten und drit-
ten Wechselwirkung resultieren zustandsabhängige Schwingungsfrequenzen der Ionen-
kette bzw. positionsabhängige Energieverschiebungen der Rydbergzustände. Die Dipol-
Dipol-Wechselwirkung verschwindet in erster Ordnung, das heißt die Rydbergionen
weisen kein permanentes Dipolmoment auf. Erst in zweiter Ordnung erhält man eine
Energieverschiebung, die einen Van-der-Waals-Charakter mit einer 1/R6-Abhängigkeit
aufweist, wobei R der Abstand der Ionen ist.
Um größere Wechselwirkungsenergien zu erzeugen, kann ein Mikrowellenfeld einge-
strahlt werden, dass eine Mischung von benachbarten Rydbergzuständen mit Neben-
quantenzahlen l und l+1 bewirkt [LL14, MLLZ08]. Dadurch entsteht ein oszillierendes
Dipolmoment. Betrachtet man zwei Rydbergionen unter der Einstrahlung eines Mi-
3
Abbildung 1.1.: Wechselwirkungsenergie eines Zweikörpersystems
([SWM10]). Aufgetragen ist die Wechselwirkungsenergie verschiede-
ner Zweiteilchensysteme gegenüber ihrem Abstand zueinander. Die
Wechselwirkung zwischen zwei Ionen ist durch die Coulombwechsel-
wirkungsenergie (braun), für zwei rydbergangeregte Rubidiumatome
durch die Dipol-Dipol-Wechselwirkung (rot), für zwei Rubidiumatome
im Grundzustand durch die magnetische Dipol-Dipol-Wechselwirkung
(blau) und die Van-der-Waals-Wechselwirkung (violett) gegeben.
Die Dipol-Dipol-Wechselwirkung von Atomen im Rydbergzustand
ist für Abstände kleiner als 9,5µm um einen Faktor 1012 größer als
die für Grundzustandsatome dominante magnetische Dipol-Dipol-
Wechselwirkung.
krowellenkopplungsfelds, so führt die Dipol-Dipol-Wechselwirkung in diesem Fall zu
einer deutlich stärkeren Energieverschiebung in der Größenordnung von h̄×100 MHz,
die eine einer 1/R3-Abhängigkeit aufweist.
Aus dieser starken Wechselwirkung resultieren zahlreiche Anwendungen: So kann die
starke Wechselwirkung genutzt werden, um, wie im Fall von rydbergangeregten Neu-
tralatomen, eine Rydbergblockade zu erzeugen [LL14]. Dieser Mechanismus kann ver-
wendet werden, um schnelle Zweiionen-Gatter zu realisieren [LL14, MLLZ08]. Die Dau-
er der Gatteroperation liegt im Bereich von einigen 10µs und ist damit deutlich schnel-
ler als Grundzustandsgatteroperationen, die auf der Kopplung zwischen der externen
Ionenbewegung und der internen Anregung der Ionen basiert und im Bereich von meh-
reren 100µs liegt [SKHR+03]. Da das vorgeschlagene Gatter keine Auflösung der Be-
wegungsseitenbänder des Ionenkristalls benötigt, ist außerdem eine deutlich bessere
4 1. Einführung
Gleichgewichts-
abstand
aRy
++ - ++ -
++
-
axiale Position
Abbildung 1.2.: Rydbergionen in einer Paulfalle. Gezeigt sind drei Rydbergionen
im harmonischen Potential einer Paulfalle. Ein gefangenes Rydbergion
wird als ein zusammengesetztes System aus dem zweifach geladenen
Kernbereich und dem äußeren Elektron, dessen Entfernung vom Kern
aRy etwa 100 nm beträgt. Zwischen den Rydbergionen bildet sich auf-
grund des äußeren Felds und der Coulombabstoßung der Ionen ein
Gleichgewichtsabstand aus, der im Bereich von einigen Mikrometern
liegt.
Skalierbarkeit im Vergleich zu Gattern, die eine kollektive Bewegungsmode nutzen, zu
erwarten.
Die parallele Ausführung von Quantenoperationen ist ein möglicher Ansatz, um die
Skalierbarkeit eines Quantencomputers zu verbessern. Diese Idee lässt sich experimen-
tell realisieren, indem Ionengruppen in räumlich separierten Regionen in entsprechend
geformten elektrischen Potentialen gespeichert und individuelle, parallele Operationen
auf diesen getrennten Gruppen ausgeführt werden [CZ00]. Durch Anpassung des Po-
tentials können diese Regionen wieder zusammengeführt werden und eine gemeinsame
Vibrationsmode ausbilden, um Information auszutauschen. Limitiert wird dieser An-
satz momentan durch die Anforderung schneller Schaltzeiten und Güte der erzeugten
Potentiale. In [LGNL13] wird ein Mechanismus vorgestellt, der parallele Quantenope-
rationen auf einer linearen Ionenkette erlaubt. Dazu werden einzelne Ionen der Kette
in Rydbergzustände angeregt, wodurch starke kohärente Kräfte auftreten. Auf diese
Weise wird das Vibrationsmodenspektrum stark verändert und es treten Moden auf,
die räumlich begrenzt sind. Diese Moden können verwendet werden, um Operationen
auf entsprechenden Kristallregionen auszuführen. Die ursprüngliche Modenstruktur des
Kristalls kann leicht wieder hergestellt werden, indem die Ionen aus dem Rydbergzu-
stand in den Grundzustand überführt werden. Es ist auch denkbar dieses Schema auf
einen dreidimensionalen Kristall zu erweitern.
Eine weitere Anwendung ergibt sich durch Verwendung der zustandsabhängigen Schwin-
axiales Potential
5
gungsfrequenzen der Ionenkette. In [LL12] wurde vorgeschlagen diesen Effekt zu nut-
zen, um dynamische Phasenübergänge der Kristallstruktur hervorzurufen. Die starken
kohärenten Kräfte, die dabei auftreten, können z.B. genutzt werden, um nichtklassische
Bewegungszustände zu generieren [MMK+96].
Im Regime der starken Dipol-Dipol-Wechselwirkung kann außerdem gezeigt werden,
dass interne und externe Dynamik des Ionenkristalls entkoppeln und auf diese Weise ein
gefrorenes Rydberggas entsteht. Die interne Dynamik kann in diesem Limit durch ein
effektives Spin-1/2-Modell mit resonanten und nichtresonanten Wechselwirkungen zwi-
schen den Spins beschrieben werden. Diese Realisierung eines Spin-1/2-Systems zeich-
net sich durch die großen Wechselwirkungsenergie aus, die im Bereich von h̄×100 MHz
liegt. Dadurch ergibt sich eine Zeitskala der Spindynamik in der Größenordnung von
wenigen Nanosekunden und ist damit deutlich kürzer als andere Ansätze mit Grund-
zustandsionen oder kalten Neutralatomen in optischen Gittern [MLLZ08].
6 1 Einführung
1.1. Rydberganregung von gefangenen Calciumionen
mit vakuumultravioletter Strahlung
Die Anregung von wasserstoffähnlichen Neutralatomen aus dem Grundzustand in Ryd-
bergzustände lässt sich durch Laserlicht im ultravioletten Wellenlängenbereich errei-
chen. Im Fall von Rubidium wird Licht mit einer Wellenlänge von etwa 297 nm benötigt
[THS+09]. Im Gegensatz dazu ist die Anregungswellenlänge von wasserstoffähnlichen
Ionen aufgrund der größeren Bindungsenergie zwischen äußerem Elektron und zweifach
geladenem Kernbereich deutlich niedriger.
In [SKFK+11] wird erstmals die experimentelle Durchführbarkeit einer Anregung ge-
fangener, gekühlter Calciumionen in Rydbergzustände untersucht. Es wird vorgeschla-
gen, die Anregung durch einen Einphotonenübergang aus den metastabilen Zuständen
32D 23/2 oder 3 D5/2 mit Licht bei einer Wellenlänge um 122 nm in Rydbergniveaus
mit Hauptquantenzahlen zwischen 50 und 65 zu treiben. In Abbildung 1.3.a) ist das
reduzierte Termschema von Ca+ mit den entsprechenden Übergängen gezeigt. Die An-
regung in das 32D3/2- oder 3
2D5/2-Niveau aus dem 4
2S1/2-Grundzustand kann entweder
inkohärent durch Einstrahlen eines Laser bei einer Wellenlänge von 397 nm bzw. 393 nm
oder, im Fall des 32D5/2-Niveaus, kohärent mit einem Laser bei einer Wellenlänge von
729 nm erreicht werden. Mit diesem Schema ist auch eine Ionisation von Calciumio-
nen möglich, indem man im letzten Anregungsschritt Licht mit einer Wellenlänge von
121,3 nm wählt.
Alternativ kann der Übergang in Rydbergzustände durch eine Mehrphotonenanregung
erfolgen. Diese Methode wird in der Gruppe um M. Hennrich vom Institut für Experi-
mentalphysik der Universität Innsbruck angewandt, wobei gefangene Strontiumionen
verwendet werden [Hen14]. Die Anregung erfolgt aus dem metastabilen 42D5/2, mit
einem Laser bei einer Wellenlänge von 243 nm, der nahresonant zum 62P3/2-Niveau
eingestrahlt wird, und einem Laser mit einer Wellenlänge zwischen 305 nm-310 nm, um
Rydbergzustände mit Hauptquantenzahlen n≥ 30 anzuregen, wie in Abbildung 1.3.b)
dargestellt.
In dieser Arbeit wird der erste Ansatz, die Anregung von Calciumionen in einen Ryd-
bergzustand durch einen Einphotonenübergang mit Licht bei einer Wellenlänge von
122 nm, verfolgt.
Erzeugung von kohärenter Laserstrahlung im vakuumultravioletten Spektralbereich ist
durch konventionelle Methoden, die im sichtbaren und infraroten Wellenlängenbereich
angewandt werden, nicht möglich, da kein entsprechendes Lasermedium existiert. Auch
eine Frequenzverdopplung in Kristallen, wie sie für ultraviolette Lasersysteme verwen-
det wird, funktioniert nicht, da die Absorption von vakuumultraviolettem Licht zu
hoch ist. Die bisher einzige Methode zur Erzeugung von vakuumultravioletter Strah-
lung ist die nichtlineare Frequenzmischung in Gasen und Metalldämpfen. Durch Fre-
quenzverdreifachung [MMK78, Cot79, Wal80] bzw. Summendifferenzfrequenzmischen
1.1 Rydberganregung von gefangenen Ca+-Ionen mit vakuumultraviol. Strahlung 7
Ca+ Sr+
Ionisations-
Rydberg
schwelle Rydberg
 n 50, 05
-
3
 nm n 30n 65 0
31
62P3/2
24
42P3/2 5
2P 33/2  nm
42P 521/2 P1/2
32D 425/2 D5/2
32D3/2 4
2D3/2
42S1/2 5
2S1/2
a) b)
Abbildung 1.3.: Rydberganregung von Ionen. a) Gezeigt ist das reduzierte Term-
schema von Ca+. Durch inkohärente Anregung mit Laserlicht bei
397 nm oder 393 nm wird das Ion in den 32D3/2 bzw. 3
2D5/2-Zustand
überführt. Alternativ kann eine kohärente Anregung in das 32D5/2-
Niveau durch Licht bei 729 nm erfolgen. Aus dem 32D3/2- oder 3
2D5/2-
Niveau wird das Calciumion mit Licht bei 122 nm durch einen Ein-
photonenübergang in einen Rydbergzustand mit Hauptquantenzahl
n≈ 50 bzw. n≈ 65 angeregt. Wird im letzten Schritt Strahlung bei
einer Wellenlänge von 121,3 nm verwendet, erfolgt eine Photoionisa-
tion des Calciumions. b) Gezeigt ist das reduzierte Termschema von
Sr+. Durch kohärente Anregung mit Laserlicht bei 674 nm wird das
Ion in den 42D5/2-Zustand überführt. Eine Zwei-Photonen-Anregung
mit Licht bei 243 nm, das nahverstimmt zum 62P3/2-Niveau ist, und
Licht bei 305 nm-310 nm überführt das Ion in einen Rydbergzustand
mit Hauptquantenzahl n≥ 30.
[MSM+90, MF98] mit gepulsten Lasersystemen wird vakuumultraviolette Strahlung
mit Leistungen im Kilowattbereich und Pulsdauern im Nanosekundenbereich generiert.
Aufgrund des Fourierlimits kann die spektrale Breite des erzeugten vakuumultraviolet-
ten Lichts bei gepulsten Laserquellen nicht schmäler als etwa die inverse Pulsdauer wer-
den. Für die zitierten gepulsten vakuumultravioletten Laserquelle beträgt die spektrale
Breite etwa 1 GHz oder mehr, wodurch eine kohärente Anregung der Rydbergzustände
schwierig ist.
Kohärente vakuumultraviolette Strahlung mit einer spektralen Breite im Kilohertz-
bis Megahertzbereich, was der natürlichen spektralen Breite von Rydbergzuständen
entpricht [Dje91, GNO13], lässt sich erzeugen, indem Laser im Dauerstrichbetrieb
(cw, continuous wave) verwendet werden. Eine solche Strahlungsquelle bei einer Wel-
lenlänge von 120 nm konnte erstmals 1999 in dieser Arbeitsgruppe realisiert werden
Energie
393 nm
397 nm
122 nm
729 nm
121,3 nm
674 nm
8 1 Einführung
Hg
121P
111P
71S
63P
61S
Abbildung 1.4.: Vierwellenmischen in Quecksilber. Die fundamentalen Lichtfel-
der bei den Wellenlängen 254 nm, 408 nm und 555 nm/540 nm werden
nahresonant zu den Dipolübergängen 61S-63P, 63P-71S und 71S-111P
bzw. 71S-121P von Quecksilber eingestrahlt. Durch einen Vierwellen-
mischprozess wird ein Lichtfeld bei der Summenfrequenz mit einer Wel-
lenlänge von 122 nm/121,3 nm erzeugt.
[EWH99]. Durch Summenfrequenzmischen in Quecksilberdampf konnte eine kontinu-
ierliche Leistung von 0,5 nW bei einer Wellenlänge von 121,56 nm erreicht werden. In
[EWH01] wurde mit einer solchen Laserquelle der 1S-2P Lyman-α-Übergang in Was-
serstoff bei 121,56 nm spektroskopiert und damit die spektrale Breite des vakuumultra-
violetten Lichts auf kleiner als 10 MHz abgeschätzt. Eine solche Lichtquelle ist weltweit
einzigartig und wurde fortlaufend weiterentwickelt [EWH01, SKM+09, KSW12].
2013 konnte durch die Verwendung eines dreifach resonanten Mischschemas eine Leis-
tung von über 1µW bei einer Wellenlänge von 121,3 nm erreicht werden [KSW13]. In
[SKFK+11] wurde abgeschätzt, dass durch die Verwendung eines dreifach resonanten
Mischschemas eine optische Leistung in dieser Größenordnung bei einer Wellenlänge um
122 nm erreicht werden kann. Für eine Leistung von 3µW und einen Strahlradius von
10µm erhält man für den 3D-52P-Übergang in Ca+ eine Rabifrequenz von 2π×150 kHz,
was deutlich größer als die inverse natürliche Zerfallszeit von 217µs [GNO13] (4,6 kHz)
des 52P-Zustands ist. Dies würde bereits kohärente Rydberganregungen ermöglichen.
Das Schema zur Erzeugung von vakuumultravioletter kontinuierlicher Strahlung durch
dreifach resonantes Vierwellenmischen in Quecksilber ist in Abbildung 1.4 dargestellt.
Es werden drei kontinuierliche fundamentale Lichtfelder mit Wellenlängen im ultra-
violetten (254 nm), blauen (408 nm) und grünen Spektralbereich (555/540 nm) nahres-
onant zu den Quecksilberenergieniveaus 63P, 71S und 111P/121P eingestrahlt (siehe
Abbildung 1.4). Durch Summenfrequenzmischen entsteht vakuumultraviolettes Licht
bei einer Wellenlänge von 122 nm bzw. 121,3 nm für die Rydberganregung bzw. für die
Photoionisation von Calciumionen.
Energie
540 
5 n5 m5 
2 n5 m4 nm 121,3 n
/ m122 nn
m
8 
n
40
1.2. Vierwellenmischen in Quecksilber 9
1.2. Vierwellenmischen in Quecksilber
Im folgenden Abschnitt wird die Theorie des Vierwellenmischens behandelt. Aus den
Maxwellgleichungen im Medium lässt sich die Grundgleichung der nichtlinearen Optik
herleiten, die folgende Form annimmt [Boy13]:
 ∂2 1 ∂2
∆E~ − E~ = P~NL, (1.1)
c2 ∂t2 0c2 ∂t2
mit dem komplexen Dielektrizitätstensor = 1+χ(1), wobei χ(1) die Suszeptibilität ers-
ter Ordnung ist, c der Lichtgeschwindigkeit im Vakuum, 0 der Dielektrizitätskonstanten
und P~NL der nichtlinearen Polarisation, wobei gilt:
P~NL = P~ (2) + P~ (3) + . . .
∑ ∑
NL (2) (3)Pi = 0 χijkEjEk + 0 χijklEjEkEl + . . . , mit i, j, k, l ∈ x, y, z (1.2)
jk jkl
mit χ(2), χ(3), . . ., den Suszeptibilitäten höherer Ordnungen. Die rechte Seite der Glei-
chung stellt einen Quellterm für die Erzeugung eines elektrischen Felds E~ dar.
Man kann zeigen, dass für ein isotropes Medium alle Suszeptbilitäten gerader Ord-
nung verschwinden [Boy13]. Da zudem für die im Experiment verwendeten Intensitäten
höhere Ordnungen vernachlässigt werden können, wird im Folgenden nur die nichtlinea-
re Polarisation P~ (3) betrachtet. Berechnet man für das in einem nichtlinearen Medium
propagierende linear polarisierte elektrische Feld
E = A1(z)e
−i(ω1t−k1z) + A2(z)e
−i(ω2t−k2z) + A −i(ω3t−k3z) −i(ω4t−k4z)3(z)e + A4(z)e + c.c.
(1.3)
mit den Kreisfrequenzen ωi und den Wellenvektoren ki = niωi/c die nichtlineare Pola-
risation, erhält man
PNL =  (3)0χ EEE
(1.4)
ω4=ω1+ω= 2
+ω3 6 χ(3)A (z)A (z)A (z)e−i[ω4t−(k1+k2+k3)]z)0 1 2 3 ,
wobei im zweiten Schritt nur das für diese Arbeit relevante Summenfrequenzmischen
betrachtet wird, bei dem ein Feld mit der Frequenz ω4 = ω1 + ω2 + ω3 erzeugt wird.
Im Experiment werden die einfallenden Felder möglichst stark ins nichtlineare Medium
fokussiert. Dadurch entstehen hohe Feldstärken der fundamentalen Felder und somit
nach Gleichung (1.4) eine große nichtlineare Polarisation. Gebündelte Strahlen werden
durch Gaußstrahlen beschrieben, wobei der konfokale Parameter
b = kw20
mit dem Strahlradius w0 die Stärke der Fokussierung charakterisiert. Unter der Annah-
me, dass alle am Mischprozess teilnehmenden Strahlen identische konfokale Parameter,
Fokusorte und lineare Polarisation besitzen, lässt sich mit den Gleichungen (1.1) und
10 1 Einführung
ω
ω =ω +ω +ω
ω 4 1 2 32 (3)
ω3
Abbildung 1.5.: Vierwellenmischen in einem nichtlinearen Medium. Drei Fel-
der mit den Kreisfrequenzen ω1, ω2 und ω3 treten in ein nichtlinea-
res Medium mit einer Suszeptibilität χ(3) ein. Im nichtlinearen Me-
dium wird eine Polarisation erzeugt, die mit der Summenfrequenz
ω4 = ω1 + ω2 + ω3 oszilliert. Daraus resultiert ein aus dem nichtli-
nearen Medium zusätzlich austretendes Feld bei der Frequenz ω4.
(1.4) die Leistung der erzeugten Strahlung bei der Summenfrequenz bestimmen zu
[Bjo75]:
9 ω1ω2ω3ω4 1
P = N2|χ(3) 24 a | P P P2 2 6 2 1 2 3G(b∆kaN), (1.5)4 π 0c b
(3)
wobei N die Atomdichte des nichtlinearen Mediums, χa die Suszeptibilität pro Atom-
dichte,G die Phasenanpassungsfunktion, ∆ka die Phasenfehlanpassung pro Atomdichte
ist und P1, P2 und P3 die Leistungen der fundamentalen Felder sind. Für die Herlei-
tung dieser Gleichung wurde angenommen, dass das nichtlineare Medium der Länge L
eine homogene Dichte N aufweist, der Grenzfall starker Fokussierung b  L gilt, der
Fokusort in der Mitte des nichtlinearen Mediums liegt und die beteiligten Felder keine
Absorption erfahren. Dieser Prozess ist schematisch in Abbildung 1.5 dargestellt.
Die Ausgangsleistung des harmonischen Felds P4 ist proportional zum Produkt der
drei Fundamentalfelder P1P2P3 und zu 1/b
2. Außerdem steigt die erzeugte Leistung
mit N2 an. Allerdings muss beachtet werden, dass dieser Parameter für die hier vor-
gestellte experimentelle Umsetzung nicht frei gewählt werden kann, da die Dichte des
nichtlinearen Mediums für die Optimierung der Phasenanpassungsfunktion G verwen-
det wird. In Abbildung 1.6 ist zu sehen, dass diese maximal für b∆kaN(T ) = −4 wird.
Die Phasenanpassung ∆ka wird so gewählt, dass die Dichte N des Mediums in einer
Größenordnung liegt, die experimentell realisierbar ist.
Mit welcher Effizienz der Vierwellenmischprozess stattfindet, hängt maßgeblich von
(3) (3)
der nichtlinearen Suszeptibilität χa = χa (ω1, ω2, ω3) ab. Die nichtlineare Suszepti-
bilität kann durch die Wahl von Fundamentalfeldern, die nahresonant zu atomaren
Übergängen des nichtlinearen Mediums gewählt werden, stark erhöht werden. Für den
Fall des nahresonanten Summenfrequenzmischens mit einer zusätzlichen Zweiphoto-
nenresonanz lässt sie sich über
1
χ(3)a (ω1, ω2, ω3) = 3S(ω1ω2)χ12(ω1, ω2)χ34(ω3, ω4) (1.6)60h̄
1.2. Vierwellenmischen in Quecksilber 11
 50
 40
 30
 20
 10
 0
-10 -8 -6 -4 -2  0
b∆k
Abbildung 1.6.: Phasenanpassungsfunktion G. Dargestellt ist die Phasenanpas-
sungsfunktion G in Abhängigkeit von b∆kaN(T ). Bei b∆kaN = 4 liegt
das Maximum.
berechnen [SA86]. Die partiellen Suszeptibilitäten χ12 und χ34 sind definiert durch:
∑ pzmpmg pzmpmg
χ12 = ( − + − ), (1.7)ω
m gm
ω1 ωgm ω2
∑ pznpng pznpng
χ34 = ( + ), (1.8)
ω
n gn
− ω4 ωgn + ω3
wobei die Summation über alle Niveaus m bzw. n durchgeführt wird, die von dem
Grundzustand g bzw. dem Zweiphotonenniveau z durch ein Dipolübergang erreichbar
sind, wie in Abbildung 1.7.a) dargestellt. Die Übergangsmatrixelemente pij charakte-
risieren die Stärke der beteiligten Dipolübergänge.
Die Funktion S(ω1, ω2) berücksichtigt die Zweiphotonenresonanz und ist definiert durch
1
S(ω1, ω2) = . (1.9)
ωng − (ω1 + ω2)
(3)
Für die Berechnung von χa des Summenfrequenzmischprozesses in Quecksilber werden
die in Anhang A aufgelisteten Niveaus berücksichtigt. In Abbildung 1.7.b) sind die
Niveaus dargestellt, zu denen die Felder mit den Kreisfrequenzen ω1, ω2, ω3 und ω4
nahverstimmt sind und damit den größten Einfluss haben.
G(b∆kaN(T))
12 1 Einführung
Hg
121P
n 111P
3 3
z 71S
4
2
2
m 63P
1 1
g 61S
a) b)
Abbildung 1.7.: Vierwellenmischen mit einer Zweiphotonenresonanz. a) Ge-
zeigt ist ein reduziertes Termschema, mit dem Grundzustand g und
einem Zweiphotonenniveau z sowie die Felder mit den Frequenzen
ω1, ω2, ω3 und ω4. Für die Berechnung der nichtlinearen Suszeptibilität
(3)
χa müssen alle Niveaus m und n berücksichtigt werden, die mit dem
Grundzustand durch einen Dipolübergang verbunden sind. b) Gezeigt
ist das reduziertes Termschema von Quecksilber mit dem Grundzu-
stand 61S, dem Zweiphotonenniveau 71S und den relevanten Niveaus
63P, 111P und 121P.
(3)
In Abbildung 1.8 ist χa in Abhängigkeit von der vakuumultravioletten Wellenlänge
λ4 = 2πc/(ω1 + ω2 + ω3) aufgetragen. Dabei sind die Wellenlängen λ1 = c/ν1 und
λ2 = c/ν2 durch ∆63P = ν1−ν63P = -50 GHz und ∆71S = ν1 +ν2−ν71S = 0 GHz festge-
legt. Die Wellenlänge λ3 und damit auch λ4 wird frei gewählt. Es ist zu sehen, dass in
(3)
der Nähe der Resonanzen 111P und 121P die höchsten Werte für χa erreicht werden
und daher in diesen Wellenlängenbereichen der Vierwellenmischprozess am effizientes-
ten ist. Zur Erzeugung vakuumultravioletter Strahlung für die Rydberganregung von
Calciumionen wird die Wellenlänge λ4 nahe der 11
1P Resonanz und für die Ionisation
von Calciumionen nahe der 121P Resonanz gewählt.
Energie
1.2. Vierwellenmischen in Quecksilber 13
-39 Ionisation Rydberganregung
10
1 3 1 3
-40 12 P 12 P 11 P 11 P
10
-41
10
-42
10
-43
10
-44
10
-45
10
-46
10
 121  121.5  122  122.5
λ4 (nm)
Abbildung 1.8.: Nichtlineare Suszeptibilität dritter Ordnung. Aufgetragen ist
(3)
die nichtlineare Suszeptibilität χa als Funktion der vakuumultraviol-
letten Wellenlänge λ4 für ∆63P = ν1 − ν63P = -50 GHz und ∆71S =
(3)
ν1 + ν2− ν71S = 0 GHz. Die größten Werte nimmt χa in der Nähe der
Resonanzen 111P und 121P an.
(3) 5 2
|χa | (m /V )
14 1 Einführung
1.3. Experimentelle Umsetzung der
vakuumultravioletten Laserlichtquelle
In diesem Abschnitt wird die experimentelle Umsetzung des Vierwellenmischprozesses
vorgestellt. Hierzu wird zunächst auf die verwendeten Lasersysteme und anschließend
auf die Quecksilberdampfzelle eingegangen, in der das Vierwellenmischen stattfindet.
Da vakuumultraviolette Strahlung an Luft durch Stickstoffdioxid eine starke Absorpti-
on erfährt (Absorptionskoeffizient von NO > 100 cm−2 1 bei 120 nm [NKW59]), wir das
Licht in einem evakuierten Bereich geführt. Die Vakuumapparatur, die die optische
Verbindung zwischen Mischzone und Calciumfalle herstellt, wird vorgestellt.
Der Aufbau der vakuumultravioletten Lichtquelle für die Rydberganregung von Cal-
ciumionen war Schwerpunkt dieser Arbeit. Dabei war es das Ziel eine leistungsstarke
und stabile Lichtquelle für zukünftige kohärente Anregungen bereitzustellen.
Die Funktionsweise der verwendeten Calciumfallen wird hier nicht näher behandelt, da
ihr Aufbau und Inbetriebnahme von der Arbeitsgruppe Schmidt-Kaler durchgeführt
wurde. Experimentelle Details sind in den Publikationen 3 und 4 (Abschnitt 2.3 und
2.4) zu finden.
1.3.1. Lasersysteme
In Abbildung 1.9 ist eine Übersicht der Lasersysteme gezeigt, die die fundamenta-
len Felder für das Vierwellenmischen bereitstellen. Die Wellenlänge im ultravioletten
Spektralbereich (254 nm) ist nah zum 63P Niveau gewählt (ca. 135 GHz rotverstimmt),
während die Wahl der Wellenlänge im blauen Spektralbereich (408 nm) eine Zweipho-
tonenresonanz zum 71S Niveau garantiert. Die Wellenlänge im grünen Spektralbereich
wird nahverstimmt zum 111P (555 nm, etwa 100 GHz rotverstimmt) für die Rydberg-
anregung oder nahversimmt zum 121P-Niveau (540 nm, etwa 100 GHz rotverstimmt)
für die Ionisation der gefangenen Calciumionen gewählt.
Nach Gleichung (1.5) ist die Leistung der generierten vakuumultravioletten Strahlung
proportional zum Produkt der Eingangsleistungen. Für eine leistungsstarke vakuumul-
traviolette Lichtquelle sind daher hohe optische Leistungen der eingestrahlten Felder
nötig. Weitere Anforderungen an die Lasersysteme ergeben sich aus der in Abschnitt
1.1 diskutierten spektralen Breite der vakuumultravioletten Strahlung, die im Bereich
von wenigen Megahertz liegen soll. Zusätzlich ist für eine verlässliche Durchführung
der Messungen eine hohe Leistungsstabilität erforderlich. Da sich die Eigenschaften
der fundamentalen Lasersysteme direkt auf die im Vierwellenmischprozess erzeugte
Strahlung übertragen, müssen diese eine entsprechende Leistungsstabilität und spek-
trale Linienbreite aufweisen.
1.3. Experimentelle Umsetzung der vakuumultravioletten Laserlichtquelle 15
Hg
121P
8 W 1,2 W
SHG (PPLN)
1110 nm 555 nm 11
1P
3 W 0,9 W
SHG (LBO)
1080 nm 540 nm 
71S
4 W 1 W
816 nm 408 nm 
63P
1,5 W 0,3 W
SHG (LBO) SHG (BBO)
507,5 nm 254 nm 
3,5 W   1015 nm 
61S
Abbildung 1.9.: Fundamentale Lasersysteme. Die fundamentalen Felder wer-
den durch Lasersysteme bei den Wellenlängen 254 nm, 408 nm
und 540 nm bzw. 555 nm bereitgestellt. Dafür werden Faser-
verstärkerverstärkersysteme bei Wellenlängen von 1015 nm,
1080 nm und 1110 nm und ein Titan:Saphir Laser bei 816 nm
frequenzverdoppelt.
Lasersystem bei 254 nm
In Abbildung 1.10 ist der Aufbau des Lasersystems bei 254 nm schematisch darge-
stellt. Es besteht aus drei Teilen, einem leistungsstarken Lasersystem im nahinfraroten
Wellenlängenbereich bei 1015 nm, einer Frequenzverdopplung zu 507,5 nm und einer
weiteren Frequenzverdopplung zu 254 nm im ultravioletten Spektralbereich [SMW+07,
SKB+13]. Das infrarote Lasersystem ist im sogenannten MOPA-Design (master oscillator
power amplifier) aufgebaut, bei dem das Lichtfeld eines leistungsschwachen aber spek-
tral stabilen Signallasers im Dauerstrichbetrieb (cw, continuous wave) in einer oder
mehreren nachfolgenden Verstärkerstufen auf eine hohe Leistung gebracht wird. Der
Signallaser ist ein Eigenbaudiodenlaser mit Gitterrückkopplung in einer Littrow-Anord-
nung (ECDL, external cavity diode laser) mit einer Ausgangsleistung von ca. 50 mW.
Das Licht wird in einer optischen Faser zur ersten Verstärkerstufe, einem Halbleiter-
trapezverstärker (TA, tapered amplifier) geführt, in dem es auf eine Leistung von
ca. 1 W verstärkt wird. In einer weiteren optischen Faser wird das Licht zum Haupt-
verstärker, einem kryogenen Ytterbium-Faserverstärker (CYFA, cryogenic ytterbium
f iber amplifier), geleitet. Als optisches Verstärkermedium wird eine Ytterbium-dotierte
Faser verwendet, die in einem mit flüssigem Stickstoff gefüllten Behälter betrieben wird.
Die niedrige Temperatur verringert die Besetzung energetisch hochliegender Zustände,
was zu einer geringeren Absorption und dadurch besseren Verstärkung bei der Signal-
wellenlänge führt. Nach der Hauptverstärkerstufe steht eine Leistung von etwa 3,5 W
540 
5 n5 m5 
2 n5 m4 nm 121,3 n
/ m122 nn
Energie
nm
08
 
4
16 1 Einführung
50mW 1 W
ECDL TA
1015nm CYFA
0,5W SHG (BBO) 2W SHG (LBO) 3,5W
254nm 507,5nm 1015nm
Abbildung 1.10.: Lasersystem bei 254 nm. Licht eines Diodenlasers (ECDL) bei
1015 nm, der als Signallaser dient, wird in eine Glasfaser eingekop-
pelt, zu einem Halbleiterverstärker (TA) geführt und vorverstärkt.
Eine weitere Glasfaser stellt dieses Licht dem Hauptverstärker bereit,
einem kryogenen Faserverstärker (CYFA), in dem es erneut verstärkt
wird. Durch die zwei folgenden Resonatoren wird das Licht jeweils
frequenzverdoppelt (SHG), so dass schließlich Strahlung mit einer
Leistung von maximal 500 mW bei einer Wellenlänge von 254 nm zur
Verfügung steht.
bei 1015 nm zur Verfügung.
Dieses Licht wird in einen in Doppel-Z-Geometrie aufgebauten optischen Resonator ein-
gekoppelt, dessen Länge mit dem Pound-Drever-Hall Verfahren stabilisiert wird [Bla01].
Im Resonator befindet sich ein temperaturphasenangepasster Lithiumtriborat-Kristall
(LBO), in dem die Frequenzverdopplung (SHG, second-harmonic generation) stattfin-
det. Die Frequenzverdopplungseinheit stellt eine Leistung von bis zu 2 W bei 507,5 nm
bereit.
Die zweite Frequenzverdopplung (SHG) findet in einem weiteren Pound-Drever-Hall
stabilisierten Verdopplungsresonator in Doppel-Z-Geometrie statt, in dem ein win-
kelphasenangepasster, brewstergeschnittener β-Bariumborat-Kristall (BBO) verwendet
wird. Es wird eine maximale Leistung von ca. 500 mW bei 254 nm erzielt.
Lasersystem bei 408 nm
Das Lasersystem bei 408 nm besteht aus einem kommerziellen Titan:Saphir Laser (Ma-
tisse TX, Sirah), der bei 816 nm betrieben wird und einer selbst gebauten Frequenz-
verdopplung. In Abbildung 1.11 ist der Aufbau des Titan:Saphir Lasers zu sehen. Im
Resonator befindet sich ein Titan:Saphir-Kristall (Ti:Sa), der mit einem Laser bei einer
Wellenlänge von 532 nm und einer Ausgangsleistung von 18 W (Verdi V-18, Coherent)
optisch gepumpt wird. Durch die frequenzselektiven Elemente, Lyot-Filter, dünnes und
dickes Etalon, wird die Wellenlänge des Lasers gewählt. Mit dem elektrooptischen Mo-
dulator (EOM), langsamen und schnellen Piezoaktuator erfolgt die Änderung der Re-
1.3. Experimentelle Umsetzung der vakuumultravioletten Laserlichtquelle 17
sonatorlänge und somit eine Feinabstimmung der Wellenlänge. Des Weiteren wird mit-
hilfe dieser Elemente die Wellenlänge durch das Pound-Drever-Hall Verfahren auf eine
Resonanz des Referenzresonators stabilisiert. Der Referenzresonator befindet sich in
einem temperaturstabilisierten und evakuierten Gehäuse. Er besitzt einen freien Spek-
tralbereich von 1,5 GHz und eine Finesse von etwa 600. Die spektrale Linienbreite des
Lasers im stabilisierten Zustand wird auf kleiner als 30 kHz spezifiziert. Die Ausgangs-
leistung bei 816 nm maximal ca. 5 W.
Die infrarote Strahlung wird in einen Resonator in Doppel-Z-Geometrie eingekoppelt,
in dem sich ein winkelphasenangepassten, brewstergeschnittenen LBO Kristall befin-
det. Der Resonator wird mittels Hänsch-Couillaud Verfahren [HC80] stabilisiert. Es
wird eine optische Leistung von bis zu 2 W bei 408 nm erreicht.
Titan:Sapphir Laser
langsamer schneller
Piezoaktuator dickes Etalon Piezoaktuator
Ti:Sa
EOM
dünnes Etalon Lyot Filter Auskoppler
Referenzresonator
Verdi V18
Servo PDH
2W SHG (LBO) 5W
408nm 816nm
Abbildung 1.11.: Lasersystem bei 408 nm (nach [Kog14]). Licht bei 816 nm wird
durch einen Titan:Sapphir Laser (Matisse TX, Sirah) mit einer maxi-
malen optischen Ausgangsleistung von 5 W bereitgestellt. Der Ti:Sa
Kristall wird optisch mit einem Laser bei 532 nm (Verdi V-18, Co-
herent) gepumpt. Mit einem Lyot-Filter, dünnen und dicken Etalon
wird die Frequenz eingestellt. Ein elektrooptischer Modulator (EOM),
langsamer und schneller Piezoaktuator werden verwendet, um die Fre-
quenz des Lasers auf eine Resonanz des Referenzresonator zu stabi-
lisieren. Anschließend wird das Licht in einem optischen Resonator
frequenzverdoppelt (SHG). Es wird eine maximale Leistung von etwa
2 W bei einer Wellenlänge von 408 nm erreicht.
18 1 Einführung
Lasersystem bei 540 nm
In Abbildung 1.12 ist der Aufbau des Lasersystems bei 540 nm, bestehend aus einem
MOPA-System und anschließender Frequenzverdopplung, dargestellt. Eine Eigenbaula-
serdiode in Littrow-Anordnung mit einer Leistung von ca. 30 mW dient als Signallaser
für den nachfolgenden kommerziellen zweistufigen Ytterbium-Faserverstärker (Boos-
tik, Koheras), der eine Ausgangsleistung von ca. 3 W bei 1080 nm bereitstellt. Mit
einer kommerziellen Frequenzverdopplungseinheit (Wavetrain, Spectra-Physics) wird
eine Leistung von ca. 900 mW bei 540 nm erreicht. Zur Stabilisierung wird das Pound-
Drever-Hall Verfahren verwendet.
30mW
3W SHG (LBO)
ECDL 0,9 W
1080nm YFA 1080nm 540nm
Koheras Wavetrain
Boostik
Abbildung 1.12.: Lasersystem bei 540 nm. Ein Diodenlaser (ECDL) bei einer Wel-
lenlänge von 1080 nm liefert über eine Glasfaser Licht an einen zwei-
stufigen Ytterbium-Faserverstärker (YFA, Boostik, Koheras). Das
verstärkte Licht wird in einer Frquenzverdopplungseinheit (Wave-
train, Spectra-Physics) zu Strahlung bei einer Wellenlänge 540 nm
konvertiert (SHG).
Lasersystem bei 555 nm
Abbildung 1.13 zeigt den Aufbau des Lasersystems bei 555 nm. Es besteht aus einem
MOPA-System mit einem zweistufigen Faserverstärker und einer Frequenzverdopplung.
Das System wird im Wesentlichen in Publikation 1 (Abschnitt 2.1) beschrieben. Al-
lerdings wurden Umbaumaßnahmen durchgeführt, um das System für die Wellenlänge
von 555 nm zu optimieren. Bei dem Signallaser handelt es sich um ein kommerzielles
Diodenlasersystem (DL pro, Toptica), das eine Ausgangsleistung von ca. 120 mW bei
1110 nm liefert. In der ersten Stufe eines Ytterbium-Faserverstärkers wird diese Leis-
tung auf ca. 1,5 W erhöht und in einer zweiten Stufe auf ca. 8 W verstärkt.
Anschließend wird die nahinfrarote Strahlung in einem magnesiumoxid-dotierten peri-
odisch gepolten Lithiumniobat Kristall (MgO:PPLN) im Einfachdurchgang frequenz-
verdoppelt. Die maximale Leistung der Harmonischen bei 555 nm beträgt ca. 1,2 W.
Das Gesamtsystem weist, bedingt durch die Frequenzverdopplung im Einfachdurch-
gang, eine hohe Zuverlässigkeit, Leistungsstabilität und kontinuierliche Frequenzdurch-
stimmbarkeit auf.
1.3. Experimentelle Umsetzung der vakuumultravioletten Laserlichtquelle 19
120mW
SHG
ECDL 8W 1,2W
1110nm YFA
(zweistu g) 1110nm PP Kristall 555nm
Abbildung 1.13.: Lasersystem bei 555 nm. Ein Diodenlaser (ECDL, DL pro, Topti-
ca) bei einer Wellenlänge von 1110 nm liefert über eine Glasfaser Licht
an einen Ytterbium-Faserverstärker (YFA). Das Licht wird in zwei
Stufen verstärkt und in einen periodisch gepolten magnesiumoxid-
dotierten Lithiumniobat-Kristall (PP Kristall) fokussiert und fre-
quenzverdoppelt (SHG). Anschließend steht Licht bei einer Wel-
lenlänge von 555 nm zur Verfügung.
Frequenzverdopplung im Zweifachdurchgang
Nach Gleichung (1.5) geht die Leistung der fundamentalen Felder linear in die erzeugte
harmonische Leistung ein. Daher ist es das Ziel, für alle fundamentalen Lasersystem
eine möglichst hohe optische Ausgangsleistung zu erzielen. Die in den vorigen Abschnit-
ten für die Frequenzverdopplung vorgestellten Resonatoren stellen eine sehr aufwändige
Methode zur Erzeugung der fundamentalen Lichtfelder dar.
Die in Publikation 2 (Abschnitt 2.2) vorgestellte Frequenzverdopplung im Zweifach-
durchgang durch einen periodisch gepolten Kristall stellt eine Alternative für eine
effiziente Frequenzkonversion dar. Sie weist ebenso wie die Frequenzverdopplung im
Einfachdurchgang eine hohe Leistungsstabilität und weite kontinuierliche spektrale
Durchstimmbarkeit auf. Durch den doppelten Durchgang kann jedoch eine höhere Aus-
gangsleistung erzielt werden.
Die Frequenzverdopplung im Zweifachdurchgang ist für die Frequenzverdopplungen zu
555 nm, 540 nm, 507,5 nm und 408 nm möglich, da für diese Wellenlängen periodisch ge-
polte Kristalle kommerziell erhältlich sind. Eine Ersetzung der bisherigen Frequenzver-
dopplungsresonatoren könnte zu einer höheren Zuverlässigkeit und Leistungsstabilität
des Gesamtsystems beitragen.
Frequenzstabiliserung der Lasersysteme
In Abschnitt 1.1 wurde bereits diskutiert, dass für die Rydberganregung von Calci-
umionen eine hohe Frequenzstabilität des vakuumultravioletten Felds erforderlich ist.
Man unterscheidet zwischen Frequenzfluktuationen auf kurzer Zeitskala verglichen zur
Messzeit einer Anregung, die die spektrale Linienbreite des Felds bestimmen, und Fre-
quenzfluktuationen auf langer Zeitskala, die die Zentralfrequenz des Felds beeinflussen.
Um eine ausreichende Anregungsrate zu erhalten und die Linienform des Übergangs
auflösen zu können, sollte die spektrale Linienbreite des Lichtfelds deutlich kleiner als
die des Rydbergübergangs sein. Frequenzschwankungen auf längeren Zeitskalen können
20 1 Einführung
prinzipiell in den Messdaten berücksichtigt werden, da die Wellenlänge des vakuumul-
travioletten Lichts bei jedem Messpunkt aufgenommen wird. Dennoch können starke
Schwankungen oder Drifts der Zentralfrequenz die Messung einer Resonanz erschwe-
ren. Daher sollten die Langzeitschwankungen der Zentralfrequenz während der Gesamt-
messdauer deutlich kleiner als die Linienbreite des Übergangs sein.
Die spektralen Linienbreiten der unstabilisierten Laser betragen
∆ν816 nm < 4 MHz,
∆ν1015 nm ≈ 1 MHz, (1.10)
∆ν1110 nm ≈ 0,1 MHz,
wobei ∆ν816 nm spezifiert ist (Datenblatt Sirah Matisse) und ∆ν1015 nm sowie ∆ν1110 nm
experimentell bestimmt wurden [Bac13]. Da das Licht der einzelnen Signallaser fre-
quenzverdoppelt wird und anschließend wie in Abschnitt 1.2 beschrieben ein Feld bei
der Summenfrequenz entsteht, lässt sich die spektrale Linienbreite ∆νVUV des vakuu-
multravioletten Felds abschätzen mit
∆νVUV ' 4∆ν1015 nm + 2∆ν816 nm + 2∆ν1110 nm. (1.11)
Für die resultierende Linienbreite des vakuumultravioletten Lichts ergibt sich
∆νVUV ≈12 MHz. Die kleinste in Publikation 4 (Abschnitt 2.4) experimentell bestimm-
te Linienbreite eines Rydbergübergangs beträgt aufgrund verschiedener Störeinflüsse
ca. 60 MHz und ist damit deutlich größer als die natürliche Linienbreite. Die Linien-
breite des vakuumultravioletten Lichts ist daher bereits für die unstabilisierten Funda-
mentallaser deutlich kleiner als die Linienbreite der Rydbergzustände. Gelingt es die
Störeinflüsse und somit die spektrale Verbreiterung der Rydbergzustände zu minimie-
ren, ist eine Linienbreite im Bereich von wenigen Megahertz bis Kilohertz zu erwarten,
bedingt durch die Lebensdauer des angeregten Zustands. Für eine effiziente kohärente
Anregung ist dann eine kleinere Linienbreite der vakuumultravioletten Strahlung not-
wendig.
Um die Frequenzstabilität der vakuumultravioletten Strahlung zu erhöhen, können im
Experiment alle infraroten Laser aktiv auf Referenzresonatoren stabilisiert werden. Auf
die Stabilisierung und den Referenzresonator des Titan:Saphir Lasers wurde bereits
eingegangen. Die Frequenzen der beiden Laserdiodensysteme bei 1015 nm und 1110 nm
werden mithilfe des Pound-Drever-Hall Verfahrens auf eine Resonanz von Referenzre-
sonatoren stabilisiert.
Bei den verwendeten Frequenzreferenzen handelt es sich um Eigenbauresonatoren, de-
ren Konstruktion hinsichtlich hoher Stabilität optimiert ist. Die Resonatorspiegel sind
auf einen Block aus Glaskeramik (Zerodur) geklebt, der bei Raumtemperatur einen sehr
geringen thermischen Ausdehnungskoeffizienten aufweist. Die Piezoaktuatoren, die un-
ter einem der Spiegel angebracht sind, erlauben es die Resonatorlänge und damit die
Resonanzfrequenz zu ändern. Der Block ist mechanisch und thermisch entkoppelt in ei-
ner evakuierten Vakuumkammer untergebracht. Die Finesse des Resonators beträgt ca.
1.3. Experimentelle Umsetzung der vakuumultravioletten Laserlichtquelle 21
1600 für beide Wellenlängen, der freie Spektralbereich etwa 1,5 GHz. Eine ausführliche
Beschreibung des Aufbaus ist [Bac13] zu entnehmen.
Für die Linienbreiten der stabilisierten Laser ergeben sich folgende Werte:
∆νs816 nm < 30 kHz,
(1.12)
∆νs1015 nm < 400 kHz,
wobei ∆νs816 nm spezifiziert wird (Datenblatt Sirah Matisse) und ∆ν
s
1015 nm gemessen
wurde [Bac13]. Auf eine Frequenzstabilisierung des Lasers bei 1110 nm wird verzichtet,
da er bereits unstabilisiert eine geringe spektrale Breite von kleiner 100 kHz aufweist.
Insgesamt ergibt sich damit ∆νsVUV< 2 MHz.
Die Langzeitschwankungen der stabilisierten Laser wurden mit einem zusätzlichen La-
ser bei einer Wellenlänge von 729 nm überprüft. Dieser Laser wird in der Arbeits-
gruppe Schmidt-Kaler für die Anregung des Quadrupolübergangs 42S1/2 - 3
2D5/2 in
Calciumionen genutzt und ist auf einen Hochfinesseresonator stabilisiert. Da die La-
serfrequenz regelmäßig mit der Übergangsfrequenz der Calciumionen verglichen wird
und die spektrale Breite des Lichtfelds auf etwa ein Kilohertz abgeschätzt wird, ist
von einer Langzeitfrequenzschwankung von weniger als einem Kilohertz pro Stunde
auszugehen [Mac13]. Um die Langzeitstabilität der Referenzresonatoren und damit der
stabilisierten Laser zu überprüfen, wurde ein kleiner Anteil des Lichts rückseitig in
die Resonatoren eingekoppelt. Anhand des Transmissionsignals wurden die Langzeit-
schwankungen auf einige Megahertz pro Stunde bestimmt. Die Langzeitsschwankungen
des unstabilisierten Lasers bei 1110 nm liegen in der gleichen Größenordnung.
Damit ist die resultierende Langzeitstabilität der vakuumultravioletten Strahlung aus-
reichend, um die Messung einer Rydbergresonanz problemlos durchführen zu können.
Eine weitere Verbesserung der Stabilität kann erreicht werden, indem das Transmis-
sionssignal des eingekoppelten Lasers bei 729 nm zur aktiven Stabilisierung der Reso-
natorlänge genutzt wird. Dieses Signal kann auf die Piezoaktuatoren des Resonators
gegeben werden und auf diese Weise eine Langzeitstabilität in der Größenordnung des
hochstabilen Lasers bei 729 nm erreicht werden.
Bei den verwendeten Referenzresonatoren handelt es sich um relative Frequenzstan-
dards. Jedoch ist auch eine Bestimmung der absoluten Frequenz der Rydbergübergänge
nötig, um die Messergebnisse reproduzieren zu können. Dafür wird die Wellenlänge
der resonanten vakuumultravioletten Strahlung benötigt, die sich aus der Summe der
Frequenz der drei Fundamentalfelder ergibt. Diese werden durch die Messung der infra-
roten Wellenlängen bei 816 nm, 1015 nm und 1110 nm mit einem Wavemeter (WSU10,
HighFinesse) bestimmt. Das Wavemeter wird auf den 42S1/2 - 3
2D5/2 Übergang in Calci-
um kalibriert und hat eine spezifizierte absolute Frequenzgenauigkeit von 10 MHz. Für
die Frequenz der vakuumultravioletten Strahlung ergibt sich damit nach Gleichung
(1.11) eine absolute Genauigkeit von 80 MHz.
22 1 Einführung
1.3.2. Vierwellenmischen in der Quecksilberdampfzelle
Im Folgenden wird die Quecksilberdampfzelle vorgestellt, in die die fundamentalen Fel-
der eingestrahlt werden und in der das Vierwellenmischen stattfindet. Da vakuumul-
traviolettes Licht eine starke Absorption an Luft erfährt, muss der gesamte Bereich, in
dem es erzeugt wird und propagiert, evakuiert sein.
Abbildung 1.14 zeigt einen schematischen Aufbau der Quecksilberdampfzelle. Die Strah-
len der drei fundamentalen Felder bei den Wellenlängen 254 nm, 408 nm und 540 nm
bzw. 555 nm werden vor der Zelle mit dichroitischen Spiegeln kollinear überlagert. Ei-
ne unbeschichtete Linse mit einer Brennweite von 150 mm fokussiert die drei Strahlen
in das Zentrum der Quecksilberdampfzelle. Die Quecksilberdampfzelle wird auf einen
Restgasdruck von etwa 10−7 mbar abgepumpt. Auf der Eintrittsseite ist sie mit einem
Brewsterfenster gegenüber Atmosphäre und auf der Austrittsseite mit einer Magnesi-
umfluoridlinse (Brennweite 130 mm bei λ ≈ 122 nm) gegenüber dem restlichen Vaku-
umbereich abgedichtet. Im unteren Bereich befinden sich Heizpatronen mit deren Hilfe
die Zelle auf Temperaturen von etwa 150◦C geheizt werden kann. Dadurch gelangt
Quecksilberdampf in den Vierwellenmischbereich, in dem die Fundamentalstrahlen ih-
ren Fokus haben. Um Niederschlag von Quecksilber an Eintrittsfenster und Austritts-
linse zu vermeiden, werden diese geheizt. Außerdem befinden sich vor und hinter der
Mischzone mehrere wassergekühlte Aperturen, an denen das Quecksilber kondensiert
und in das Reservoir zurückläuft.
Die Temperatur und somit die Dichte N des Quecksilberdampfs wird so eingestellt,
dass für eine gegebene Phasenfehlanpassung ∆ka und einen konfokalen Parameter b
der Fundamentalstrahlen die Phasenfehlanpassungsfunktion G(bN∆ka) und damit die
generierte Leistung maximiert wird. Die erzeugte Leistung der vakuumultravioletten
Strahlung beträgt bis zu mehreren 10µW.
1.3.3. Optische Verbindung zwischen Mischzone und Calciumfalle
Das generierte vakuumultraviolette Licht tritt zusammen mit den Fundamentalstrahlen
aus der Quecksilberdampfzelle aus und wird durch die Magnesiumfluoridlinse fokussiert
(siehe Abbildung 1.15). Aufgrund der kleineren Dispersion liegt der Fokus der Funda-
mentalstrahlen einige Zentimeter hinter dem der vakuumultravioletten Strahlung. An
dieser Stelle ist ein Spiegel platziert, der die Fundamentalstrahlen aus dem Vakuum-
system herausreflektiert und sie vom vakuumultravioletten Strahl trennt. Da letzterer
am Fokusort der Fundamentalen bereits stark aufgegangen ist, geht nur etwa 30 %
der erzeugten Leistung verloren. Anschließend wird er durch ein Linsensystem, das aus
zwei Magnesiumfluoridlinsen mit Brennweiten von 150 mm besteht, zunächst kollimiert
und dann in das Zentrum einer Calciumfalle fokussiert. Die letzte Magnesiumfluorid-
linse dichtet die Separations-/Kollimationszone (Druck ≈ 10−7 mbar) gegenüber dem
Vakuumbereich der Calciumfalle (Druck < 10−10 mbar) ab. Die Linse kann in allen
drei Raumrichtungen durch lineare Verschiebetische verschoben werden, um den Fokus
1.3. Experimentelle Umsetzung der vakuumultravioletten Laserlichtquelle 23
Abbildung 1.14.: Erzeugung vakuumultravioletter Strahlung in einer Queck-
silberdampfzelle. Die drei fundamentalen Felder bei den Wel-
lenlängen 254 nm, 408 nm und 540 nm/555 nm werden über dichroiti-
sche Spiegel überlagert und mit einer Linse in die Quecksilberdampf-
zelle fokussiert. Das flüssige Quecksilber im unteren Bereich der Zelle
kann geheizt werden, so dass am Fokusort der Fundamentalstrahlen
Quecksilberdampf entsteht. Dort wird durch Vierwellenmischen va-
kuumultraviolette Strahlung bei 121,3 nm/122 nm generiert. Gemein-
sam mit den Fundamentalstrahlen propagiert das erzeugte Licht wei-
ter durch die Zelle und trifft auf eine Magnesiumfluoridlinse (MgF2).
An den wassergekühlten Aperturen kondensiert Quecksilber und läuft
zurück ins Reservoir.
sowohl transversal als auch longitudinal zum Fallenzentrum auszurichten. Der Strahl-
durchmesser im Fokus wurde vermessen und beträgt ca. 20µm. Hinter der Calciumfalle
befindet sich ein Photomultiplier (Hamamatsu, R6835), der die Leistung der vakuu-
multravioletten Strahlung misst. Der Photomultiplier hat eine erhöhte Sensitivität im
vakuumultravioletten Bereich, während sie im sichtbaren Bereich stark unterdrückt
ist. Da er aber bei einer Wellenlänge von 254 nm noch relativ empfindlich ist, werden
vor dem Photomultiplier vier Transmissionsfilter platziert (Acton: 122-N-1D F2, 122-
XN-1D F3, 122-XN-1D XF2, 122-XN-1D; Transmission: 20,5 %, 14,5 %, 3,5 %, 7,5 %,).
Diese sorgen dafür, dass keine Streustrahlung bei einer Wellenlänge von 254 nm vom
Photomultiplier detektiert wird.
Aufgrund von Absorption und Fresnelreflexion an den drei unbeschichteten Magnesi-
umfluoridlinsen und Verlusten am Separationsspiegel ist die Leistung der vakuumultra-
violetten Strahlung in der Calciumfalle etwa um einen Faktor sieben reduziert. Damit
liegt die für die Rydberganregung verfügbare Leistung im Bereich von mehreren µW.
24 1 Einführung
Abbildung 1.15.: Separation und Fokussierung in die Ca+-Falle. Durch eine Ma-
gnesiumfluoridlinse werden sowohl die Fundamentalstrahlen als auch
die vakuumultraviolette Strahlung fokussiert. Aufgrund der kleine-
ren Dispersion haben die Fundamentalstrahlen ihren Fokus deutlich
weiter hinten in der Vakuumapparatur. Da dort der vakuumultra-
violette Strahl relativ groß ist, können die Fundamentalstrahlen mit
einem kleinen Spiegel herausreflektiert werden. Durch die zwei fol-
genden Magnesiumfluoridlinsen wird der vakuumultraviolette Strahl
zunächst kollimiert und anschließend in die Ca+-Falle fokussiert, wo er
mit den Calciumionen wechselwirkt. Mit einem Photomultiplier wird
die optische Leistung der vakuumultravioletten Strahlung bestimmt.
Die Transmissionsfilter blocken Strahlung bei einer Wellenlänge von
254 nm.
1.4. Messmethode zur Ionisation von Calciumionen
Mit dem in Abschnitt 1.3 vorgestellten experimentellen Aufbau wird vakuumultravio-
lette Strahlung erzeugt, die in die Ionenfalle fokussiert wird und dort mit den gefange-
nen Calciumionen wechselwirkt. Um eine Ionisation von gefangenen Calciumionen zu
erreichen, wird Licht mit einer Wellenlänge von 121,3 nm eingestrahlt. Die Ionenfalle
ist eine Paulfalle, bestehend aus vier Zylinderstäben und zwei Endkappen. Die Messun-
gen zur Ionisation von gefangenen Calciumionen sind in Publikation 3 (Abschnitt 2.3)
zusammengefasst. Die experimentelle Vorgehensweise wird im Folgenden dargelegt.
Zunächst werden die aus einem geheizten Ofen austretenden Calciumatome mit ei-
nem gepulsten Laser bei 532 nm in der Fallenregion ionisiert. Die elektrischen Felder
der Paulfalle sorgen für einen räumlichen Einschluss der Calciumionen. In Abbildung
1.16 ist ein reduziertes Energieniveauschema von Ca+ mit den für die Messungen re-
levanten Übergängen gezeigt. Durch Einstrahlen eines Lasers bei einer Wellenlänge
von 397 nm, die resonant zum 42S 21/2 - 4 P1/2-Übergang ist, werden die Calciumionen
gekühlt. Zusätzlich werden Laser der Wellenlängen 866 nm und 854 nm eingestrahlt,
um eine Besetzung der metastabilen Zustände 32D3/2 und 3
2D5/2 zu vermeiden und
einen effizienten Kühlprozess zu garantieren. Das Streulicht, das durch kontinuierliche
1.4. Messmethode zur Ionisation von Calciumionen 25
Ca+ Ionisations-
schwelle
42P 121.3 nm3/2 8
42P 51/2 4 n
8 m6 326 D n 5/2m
32D3/2
Kühl-
übergang
42S1/2
Abbildung 1.16.: Ionisation von Calciumionen. Mit dem Lichtfeld bei 397 nm wer-
den die Ionen gekühlt und zur Fluoreszenz angeregt. Gleichzeitig wer-
den Lichtfelder bei 866 nm und 854 nm eingestrahlt, um Besetzung
aus den metastabilen Zuständen 32D3/2 und 3
2D5/2 in den Grund-
zustand zurückzuführen. Vakuumultraviolettes Licht bei 121,3 nm
führt zur Photoionisation der Calciumionen aus den metastabilen
Zuständen.
Anregung des Kühlübergangs entsteht, wird mit einer Linse auf einen EMCCD-Chip
(electron multiplying charge-coupled device) abgebildet. Auf diese Weise können die
Positionen der einzelnen Calciumionen mit einer Genauigkeit von etwa 1µm bestimmt
werden.
Für die Messungen in Abschnitt 2.3 wurden drei Calciumionen in die Falle geladen.
Die gekühlten Ionen werden mit dem Laser bei 397 nm optisch in den 32D3/2-Zustand
gepumpt. Danach wird für einige Millisekunden vakuumultraviolettes Licht der Wel-
lenlänge 121,3 nm auf die Ionen eingestrahlt. Dieser Zyklus wird solange wiederholt,
bis die Ionisation eines Calciumions erfolgt. Da ein doppelt ionisiertes Calciumatom
keinen optischen Übergang aufweist, der resonant zu einem der eingestrahlten Laser
ist, werden keine Photonen mehr gestreut und dieses Ca2+-Ion ist auf der Kamera nicht
mehr zu sehen. Trotz des doppelt so großen Verhältnis von Ladung zu Masse sind die
Ca2+-Ionen für die verwendeten Fallenparameter stabil. Durch sympatische Kühlung
mit den anderen beiden Calciumionen entsteht ein stabiler gemischter Kristall. Die
Länge eines gemischten Kristalls mit zwei äußeren Ca+ und einem Ca2+ ist gegenüber
einem homogenen Kristall mit drei Ca+-Ionen um ca. 25 % größer (siehe Abbildung
1.17).
Um das Modenspektrum eines heterogenen Kristalls mit einem Ca2+-Ion zu unter-
suchen, wird eine Radiofrequenzspannung an die DC-Elektroden der Falle angelegt.
Dadurch können verschiedene radiale Vibrationsmoden angeregt werden. Die Reso-
Energie
397 nm
393 nm
26 1 Einführung
+ + +
Ca Ca Ca
20 m
25 m
+ 2+ +
Ca Ca Ca
Abbildung 1.17.: Homogener und inhomogener Ionenkristall. Das obere Bild
zeigt einen homogenen Kristall bestehend aus drei Ca+ (schwarze
Kreuze). Das untere Bild zeigt einen inhomogenen Kristall, bestehend
aus zwei Ca+ (schwarze Kreuze) auf den äußeren Positionen und ei-
nem Ca2+ (rotes Kreuz) auf der mittleren Position. Der Abstand der
beiden äußeren Calciumionen ist aufgrund der höheren Ladung des
Ca2+ größer als beim homogenen Kristall.
nanzfrequenz dieser Moden ergibt sich aus der Messung der Schwingungsamplituden,
die sich aus den mit der Kamera aufgenommenen Fluoreszenzbildern der Calciumionen
bestimmen lässt.
Die geometrische Struktur eines Kristalls hängt vom Verhältnis zwischen quadrierter
radialer und axialer Fallenfrequenz ab, das durch den Anisotropieparameter charakte-
risiert wird. Je nach eingestellten Fallenparametern bildet der Kristall entweder eine
lineare oder eine Zickzack-Struktur aus. Aufgrund des unterschiedlichen Ladung zu
Masse Verhältnis von Ca2+-Ionen wird erwartet, dass der Übergang zwischen linearer
und Zickzack-Struktur für heterogene Kristalle im Vergleich zu homogenen Kristallen
bei anderen kritischen Anisotropieparametern auftritt. Dieser Phasenübergang kann
untersucht werden, indem die Struktur des Kristalls beobachtet wird, während die
Amplitude des RF-Fallenfelds und auf diese Weise der Anisotropieparameter verändert
wird.
1.5. Messmethode zur Rydberganregung von
Calciumionen
Um eine Rydberganregung von gefangenen Calciumionen zu erreichen, wird die in 1.3
vorgestellte kontinuierliche Laserquelle bei einer Wellenlänge um 122,04 nm betrieben.
Als Ionenfalle wird sowohl die in Publikation 3 beschriebene Paulfalle als auch eine Mi-
krofalle, ähnlich der in [JGBW+14] beschriebenen Falle, verwendet. Die experimentelle
Vorgehensweise zu den in Publikation 4 (Abschnitt 2.4) vorgestellten Ergebnissen zur
Rydberganregung von gefangenen Calciumionen wird im Folgenden dargelegt.
1.5. Messmethode zur Rydberganregung von Calciumionen 27
Ca+
Rydberg
nP/nF
3.
42P3/2 122 nm
42P1/2
32D5/2
2.
32D3/2
1.
42S1/2
Abbildung 1.18.: Rydberganregung von Calciumionen. Durch Einstrahlen von
Lichtfeldern bei 397 nm bzw. 393 nm (1.) und anschließendem sponta-
nen Zerfall (2.) wird das Ion in dem metastabilen Niveau 32D3/2 bzw.
32D5/2 präpariert. Anschließend überführt das Lichtfeld bei einer Wel-
lenlänge von 122 nm das Ion in einen hochliegenden Rydbergzustand
(3.).
Wie in Abschnitt 1.4 beschrieben, werden Laser bei 397 nm, 866 nm und 854 nm zum
Kühlen der Calciumionen und für die Fluoreszenzdetektion verwendet.
Für die Rydberganregung der Calciumionen wird folgender Zyklus durchgeführt: Zu-
nächst werden alle Lichtfelder geblockt. Dann werden die gekühlten Calciumionen mit
Licht bei einer Wellenlänge von 397 nm aus dem Grundzustand optisch in den 32D3/2-
Zustand gepumpt, der den Ausgangszustand für die Rydberganregung darstellt. An-
schließend wird über einen Zeitraum von mehreren zehn Millisekunden vakuumultra-
violettes Licht mit einer Wellenlänge von etwa 122 nm eingestrahlt (siehe Abbildung
1.18).
Aufgrund der Auswahlregeln kann die Einphotonenanregung entweder in einen nP-
Rydbergzustand (Hauptquantenzahl n, Nebenquantenzahl L = 1 =̂ P) oder in einen
nF-Rydbergzustand (Nebenquantenzahl L = 3 =̂ F) erfolgen. Ein nP-Rydbergzustand
zerfällt zum größten Teil in den Grundzustand 42S1/2 und in die metastabilen Zustände
32D3/2 und 3
2D5/2, während für einen nF-Rydbergzustand (Nebenquantenzahl L=3=̂F)
die Besetzung in die metastabilen Zustände 32D 23/2 und 3 D5/2 übergeht.
Da die Lebensdauer der angeregten Rydbergzustände mit einigen zehn Mikrosekunden
relativ klein ist, erfolgt der Nachweis der Anregung indirekt über die Detektion der End-
zustände. Unterscheidet sich der Endzustand vom Ausgangszustand (32D3/2) kann die
Anregung nachgewiesen werden. Im Detail setzt sich der Detektionszyklus wie folgt zu-
sammen (siehe Abbildung 1.19.a)): Durch Einstrahlen von Licht mit einer Wellenlänge
von 393 nm wird mögliche Besetzung im Grundzustand durch optisches Pumpen in
Energie
393 nm
397 nm
28 1 Einführung
den 32D5/2 überführt. Zur Zustandsdetektion wird Licht bei 397 nm und 866 nm einge-
strahlt. Für den Fall, dass die Rydberganregung erfolgreich war und sich die Besetzung
im 32D5/2 Zustand befindet, fluoresziert das Calciumion nicht (siehe Abbildung 1.19.b))
und die Rydberganregung konnte nachgewiesen werden. Ist die Rydberganregung nicht
erfolgreich oder ist der angeregte Rydbergzustand in das Ausgangsniveau 32D3/2 zer-
fallen, fluoresziert das Calciumion und es konnte keine Rydberganregung nachgewiesen
werden.
Anregungs- und Detektionszyklus werden mehrfach wiederholt, um die Anregungs-
wahrscheinlichkeit für die gewählte Wellenlänge des vakuumultravioletten Lichts sta-
tistisch zu bestimmen. Für die Messung einer Resonanz wird die Wellenlänge des vaku-
umultravioletten Lichts durchgestimmt und die Anregungswahrscheinlichkeit für jede
Wellenlänge gemessen.
Alternativ zur Rydberganregung aus dem Ausgangszustand 32D3/2, kann auch aus dem
32D5/2 Niveau angeregt werden (siehe Abbildung 1.18). Erfolgt die Anregung in ein nP-
Zustand, zerfällt die Besetzung in die Niveaus 42S1/2, 3
2D3/2 und 3
2D5/2, im Fall eines
nF-Rydbergzustands in die Niveaus 32D 23/2 und 3 D5/2 (siehe Abbildung 1.20.a)). Durch
Einstrahlen von Lichtfeldern bei 397 nm und 866 nm wird überprüft, ob die Anregung
erfolgreich war. Die Rydberganregung wird nachgewiesen, falls die Besetzung sich im
42S 21/2 oder 3 D3/2 befindet. In diesem Fall fluoresziert das Calciumion (siehe Abbil-
dung 1.20.b)). War die Rydberganregung nicht erfolgreich oder ist das Calciumion in
den 32D5/2-Zustand zerfallen, fluoresziert das Ion nicht und es konnte keine Anregung
nachgewiesen werden.
Bei der Suche nach den Resonanzfrequenzen der Rydbergübergänge aus Publikation
4 wurde sowohl das metastabile 32D3/2- als auch das 3
2D5/2-Niveau als Ausgangszu-
stand verwendet. Da die in [XXZ+98] experimentell bestimmten Resonanzfrequenzen
nicht reproduziert werden konnten und die Unsicherheit der theoretischen Vorhersagen
[SKFK+11] zu groß ist, war es notwendig, einen Bereich von etwa 180 GHz auf mögliche
Übergänge zu überprüfen.
1.5. Messmethode zur Rydberganregung von Calciumionen 29
Ca+ Ca+
Rydberg Rydberg
nP/nF nP/nF
2.
42P 23/2 122 nm 4 P3/2
42P1/2 4
2P1/2
4. 1.
32
8
D 6 25/2 6 3 D n 5/2m
32D 323/2 D3/2
3.
42S 21/2 4 S1/2
a) b)
Abbildung 1.19.: Detektionsschema für eine Rydberganregung aus dem
32D3/2-Niveau. a) Das Calciumion ist im 3
2D3/2-Niveau präpariert
(Kreis) und Licht bei 122 nm wird eingestrahlt (1.). Erfolgt die
Rydberganregung in ein nP-Niveau, zerfällt der angeregte Zustand
hauptsächlich in die Zustände 42S1/2, 3
2D3/2 und 3
2D5/2 und für ein
nF-Niveau in die Zustände 32D3/2 und 3
2D5/2 (ausgefüllte Kreise) (2.).
Mögliche Besetzung im Grundzustand wird durch Einstrahlen von
Licht bei 393 nm und dem anschließenden spontanen Zerfall in das
32D5/2 Niveau überführt. b) Falls sich das Calciumion nach erfolgrei-
cher Rydberganregung und optischem Umpumpen im Zustand 32D5/2
befindet, kann die Anregung nachgewiesen werden, indem Licht bei
397 nm und 866 nm eingestrahlt wird. In diesem Fall fluoresziert das
Ion nicht. Falls die Rydberganregung nicht erfolgt ist oder das Ion
nach erfolgreicher Rydberganregung in den Ausgangszustand 32D3/2
zurückfällt, fluoresziert das Ion und eine Anregung kann nicht nach-
gewiesen werden.
Energie
393 nm
397 nm
30 1 Einführung
Ca+ Ca+
Rydberg Rydberg
nP/nF nP/nF
2.
42P 23/2 122 nm 4 P3/2
42P1/2 4
2P1/2
1.
8
32D 65/2 6 3
2D
 n 5/2m
32D3/2 3
2D3/2
42S 21/2 4 S1/2
a) b)
Abbildung 1.20.: Detektionsschema für eine Rydberganregung aus dem
32D5/2-Niveau. a) Das Calciumion ist im 3
2D5/2-Niveau (Kreis)
präpariert und Licht bei 122 nm wird eingestrahlt (1.). Erfolgt die
Rydberganregung in ein nP-Niveau, zerfällt der angeregte Zustand
hauptsächlich in die Zustände 42S 2 21/2, 3 D3/2 und 3 D5/2, im Fall ei-
nes nF-Niveaus in die Zustände 32D 23/2 und 3 D5/2 (ausgefüllte Kreise)
(2.). b) Falls sich das Calciumion nach erfolgreicher Rydberganregung
im Zustand 42S 21/2 oder 3 D3/2 befindet, kann die Anregung nach-
gewiesen werden, indem Licht bei 397 nm und 866 nm eingestrahlt
wird. In diesem Fall fluoresziert das Ion, wie im Bild dargestellt. Falls
die Rydberganregung nicht erfolgt ist oder das Ion nach erfolgreicher
Rydberganregung in den Ausgangszustand 32D5/2 zurückfällt, fluo-
resziert das Ion nicht und eine Anregung kann nicht nachgewiesen
werden.
Energie
397 nm
1.6. Identifikation von Rydbergzuständen 31
1.6. Identifikation von Rydbergzuständen
Zur Identifikation von gemessenen Rydbergresonanzen mit Quantenzahlen ist ein Ver-
gleich der experimentellen Daten mit theoretischen Berechnungen nötig. Die Lage der
Energieniveaus lässt sich bei alkaliartigen Atomen und Ionen durch die Quantende-
fektheorie berechnen [Sea83]. Die Anregungsenergie aus dem Grundzustand der Ryd-
bergniveaus lässt sich im nichtrelativistischen Grenzfall durch folgende Formel bestim-
men:
hcR∞Z
2 1
En,δ = EIon − m × − , (1.13)L 1 + e (n δ 2
m L
)
Ca+
wobei EIon die Ionisierungsenergie aus dem Grundzustand, h die Planck-Konstante, R∞
die Rydbergkonstante, Z die Ladungszahl des Kernbereichs, me die Elektronenmasse,
mCa+ die Masse eines Calciumions, n die Hauptquantenzahl und δL der Quantendefekt
ist. Der Ausdruck hcR∞=13,6 eV ist die bekannte Bindungsenergie eines Grundzustan-
delektrons im Wasserstoff. Die Ähnlichkeit von Gleichung (1.13) zur Energieformel des
Wasserstoffs resultiert daraus, dass bei alkaliartigen Atomen oder Ionen das Valenzelek-
tron bei großen Abständen zum Kernbereich in guter Näherung ein Potential ∼ Z/r
analog zum Wasserstoffatom (mit Z=2) erfährt. Durch Subtraktion des Parameters
δL von der Hauptquantenzahl wird die Abweichung des Potentials vom Wasserstoffpo-
tential berücksichtigt, die bei kleinen Abständen des Valenzelektrons zum Kernbereich
auftritt. Die Abhängigkeit des Quanteneffekts von der Drehimpulsquantenzahl L er-
gibt sich aus den unterschiedlichen Aufenthaltswahrscheinlichkeiten des Elektrons im
Kernbereich für verschieden L-Quantenzahlen. Befindet sich das Elektron in einem
Zustand mit kleiner Nebenquantenzahl L so hat die Ortswellenfunktion einen relativ
großen Überlapp mit dem Kernbereich. Dadurch erfährt es eine größere Anziehung
und hat somit eine höhere Bindungsenergie verglichen zum Wasserstoffatom. Der Wert
des Quantendefekts δL ist in diesem Fall groß. Im umgekehrten Fall, für große Neben-
quantenzahl L, geht der Wert des Quantendefekts gegen Null, da sich das Elektron
kaum im Kernbereich aufhält. Die Bindungsenergie entspricht näherungsweise der des
Wasserstoffatoms (mit Z=2). In Tabelle 1.1 sind die Quantendefekte von Ca+ für
L=S,P,D,F,G (L=0,1,2,3,4) aufgeführt [MLLZ08].
In [XXZ+98] wurden die Anregungsenergien von 51 aufeinander folgenden Rydber-
gresonanzen in Ca+ gemessen. An diesem Beispiel lässt sich zeigen, wie man bei der
Tabelle 1.1.: Quantendefekte von Ca+ [MLLZ08].
δS 1,800
δP 1,437
δD 0,623
δF 0,026
δG 0,006
32 1 Einführung
Tabelle 1.2.: Quantendefekte. Der ersten beobachteten Rydbergresonanz werden
verschiedene Hauptquantenzahlen zugewiesen. Aus einem Fit von Glei-
chung (1.14) an die experimentellen Daten aus [XXZ+98] erhält man den
Quantendefekt.
erste Resonanz Quantendefekt
n=37 -0,48±0,05
n=38 0,52±0,05
n=39 1,51±0,04
n=40 2,51±0,05
n=41 3,52±0,05
Identifikation von Rydbergzuständen vorgehen kann. Da im betrachteten Experiment
die Anregung aus einem S-Zustand erfolgt, müssen die Rydberzustände aufgrund der
Auswahlregeln P-Zustände sein. Mit Gleichung (1.13), δP=1,437 und
E =95751,87±0,03 cm−1Ion [KYRN14] berechnet man die Anregungssenergien der Ryd-
bergzustände aus dem Grundzustand. Die kleinsten Abweichungen von Theorie- und
experimentellen Werten ergeben sich, wenn man der ersten beobachteten Rydbergreso-
nanz die Hauptquantenzahl 39 zuweist. Für kleine Hauptquantenzahlen (n∼ 40) wei-
chen die theoretischen Werte um etwa 1,5 % ab, für große Hauptquantenzahlen (n∼ 85)
bis zu 7 %. Während bei kleinen Hauptquantenzahlen eine eindeutige Identifizierung
noch plausibel erscheint, liegen bei größeren Hauptquantenzahlen (ab n∼ 60) die ge-
messenen Bindungsenergien zwischen zwei berechneten Energien, so dass eine Zuord-
nung nicht mehr möglich ist. Die Ungenauigkeit von Gleichung (1.13) ist demnach zu
groß, um eine eindeutige Identifikation der Zustände zu gewährleisten.
Stattdessen kann die Energiedifferenz zweier Rydbergzustände betrachtet werden. Die
Energiedifferenz lässt sich mit Gleichung (1.13) zu
2
∆En1,n2,δ = −
R∞Z 1 1
m × ( − − − ), (1.14)1 + e (n δ)2 (n δ)2
m 1 2Ca+
bestimmen. Da im angeführten Experiment 51 aufeinander folgende Rydbergzustände
gemessen wurden, können jeweils zwei benachbarte Niveaus n1 = n und n2 = n +
1 betrachtet werden. Gleichung (1.14) kann an die experimentellen Daten angepasst
werden, wobei δ der Fitparameter ist. In Tabelle 1.2 sind die erhaltenen Werte für
δ für verschiedene Zuweisungen der Hauptquantenzahlen aufgeführt. Weist man der
ersten beobachteten Rydbergresonanz die Hauptquantenzahl 39 zu, ergibt sich für den
Quantendefekt δ=1,52±0,05 erhält. Dieser Wert ist nah am erwarteten Wert δP und
führt zu einer eindeutigen Identifikation der Resonanzen. In Abbildung 1.21 sind die
experimentellen Werte gezeigt und die angepasste Kurve gezeigt.
1.6. Identifikation von Rydbergzuständen 33
 500
erste Resonanz n=39
δ=1,51±0,04
 400
 300
 200
 100
 0
 40  45  50  55  60  65  70  75  80  85  90
Quantenzahl nP
Abbildung 1.21.: Energiedifferenzen Rydbergzustände. Aufgetragen sind die
Energiedifferenzen ∆E der in [XXZ+n1,n2 98] gemessenen Rydbergre-
sonanzen gegen die Quantenzahlen nP. Gleichung (1.14) ist an die
Daten angepasst. Der ersten beobachteten Resonanz ist die Quanten-
zahl 39P zugeordnet.
∆En,n+1/h (GHz)

2. Publikationen
In diesem Kapitel werden die vier Publikationen [SSKW13, SKW14, FPS+14, FBS+15]
vorgestellt. Sie enthalten die experimentellen Ergebnisse, die in meiner Promotionszeit
zwischen 2011 und 2015 erzielt wurden. Die Veröffentlichung [SSKW13] beschreibt
ein leistungsstarkes Lasersystem bei 545 nm, das eines der drei fundamentalen Felder
bereitstellt, die für das Vierwellenmischen in Quecksilber verwendet werden. Dieses
System wurde für die Rydberganregung von Calciumionen auf eine Wellenlänge von
555 nm optimiert. [SKW14] beschreibt eine Methode zur effizienten Frequenzverdopp-
lung in einem periodisch gepolten Kristall, bei der der infrarote Strahl zwei Mal durch
den Kristall geführt wird. Diese Methode kann bei der Erzeugung der fundamentalen
Felder angewandt werden, um hohe und stabile Ausgangsleistungen und eine weite
kontinuierliche Frequenzverstimmbarkeit zu erhalten. Durch Verwendung von funda-
mentalen Feldern bei Wellenlängen von 254 nm, 408 nm und 540 nm wird durch Vierwel-
lenmischen in Quecksilberdampf vakuumultraviolette Strahlung bei 121,3 nm erzeugt.
Fokussiert man Licht dieser Wellenlänge auf einen gefangenen Ionenkristall entstehen
durch Ionisierung gemischte Kristalle bestehend aus einfach und doppelt ionisierten
Calciumatomen. In [FPS+14] werden Messungen vorgestellt, die an diesen heteroge-
nen Kristallen durchgeführt wurden. Ersetzt man das fundamentale Feld bei 540 nm
durch das erwähnte Lasersystem bei 555 nm, so erhält man durch Vierwellenmischen
in Quecksilberdampf vakuumultraviolette Strahlung bei 122 nm. Strahlung bei dieser
Wellenlänge wird auf einen Ionenkristall fokussiert, um einzelne Calciumionen in einen
Rydbergzustand zu überführen. Die beobachteten Resonanzlinien werden in [FBS+15]
präsentiert und eingehend analysiert.
36 2. Publikationen
2.1. Publikation 1: Faserverstärkersystem
Ein einfrequenter Hochleistungsfaserverstärker im
Dauerstrichbetrieb bei 1091 nm und Frequenzverdopplung zu
545,5 nm
Der Artikel A high power, continuous-wave, single-frequency fiber amplifier
”
at 1091 nm and frequency doubling to 545.5 nm“ wurde 2013 in Laser Physics
veröffentlicht [SSKW13] und beschreibt ein leistungsstarkes, verstimmbares Lasersys-
tem bei 1091 nm und eine anschließende Frequenzverdopplung zu 545,5 nm.
Die Veröffenlichung ist in vier Abschnitte unterteilt. In Abschnitt 1 wird eine kurze
Einführung in den Forschungsstand von optischen Verstärkern, basierend auf Ytterbium-
dotierten Glasfasern, die im nahinfraroten Spektralbereich emittieren, sowie von Fre-
quenzverdopplungen in den grünen Spektralbereich gegeben. In Abschnitt 2 werden der
zweistufige Aufbau des Ytterbium-Faserverstärkers vorgestellt und die Ausgangsspek-
tren und -leistungen beider Stufen diskutiert. Abschnitt 3 enthält den Aufbau und
die Ergebnisse zur Frequenzverdopplung in einem Überhöhungresonator mit einem
Lithiumtriborat-Kristall und zur Frequenzverdopplung in einem periodisch gepolten
MgO-dotierten Lithiumtantalat-Kristall. In Abschnitt 4 folgt eine Zusammenfassung.
Die Messungen zu diesem Lasersystem wurden zu Beginn meiner Promotionszeit abge-
schlossen. Anschließend wurde das System für die Emission bei einer Wellenlänge von
1110 nm und Frequenzverdopplung zu 555 nm optimiert: Beide Verstärkerstufen werden
rückseitig gepumpt, was sowohl den Verstärkungsprozess der Signalwellenlänge verbes-
sert als auch eine deutlich einfachere Einkopplung der Signalleistung in die dotierte
Faser ermöglicht und so eine bessere Unterdrückung der Verstärkung bei parasitären
Wellenlängen garantiert. Zwischen erster und zweiter Stufe wird ein entsprechender
optischer Filter eingesetzt, der Licht bei ungewollten Wellenlängen blockt. Außerdem
war der Einsatz eines neuen Signallasers bei 1110 nm nötig. Eine hohe Ausgangsleistung
und gute Verstimmbarkeit, die essentiell für die Rydberganregung von Calciumionen
sind, konnte für das neue Lasersystem bei 555 nm erreicht werden.
2.1. Publikation 1: Faserverstärkersystem 37
IOP PUBLISHING LASER PHYSICS
Laser Phys. 23 (2013) 075103 (6pp) doi:10.1088/1054-660X/23/7/075103
A high power, continuous-wave,
single-frequency fiber amplifier at
1091 nm and frequency doubling to
545.5 nm
M Stappel1, R Steinborn, D Kolbe and J Walz
Institut für Physik, Johannes Gutenberg-Universität Mainz and Helmholtz-Institut Mainz,
D-55099 Mainz, Germany
E-mail: stappel@uni-mainz.de, r.steinborn@uni-mainz.de, kolbed@uni-mainz.de
and jochen.walz@uni-mainz.de
Received 17 August 2012, in final form 13 March 2013
Accepted for publication 14 March 2013
Published 16 May 2013
Online at stacks.iop.org/LP/23/075103
Abstract
We present a high power single-frequency ytterbium fiber amplifier system with an output
power of 30 W at 1091 nm. The amplifier system consists of two stages, a preamplifier stage
in which amplified spontaneous emission is efficiently suppressed (>40 dB) and a high power
amplifier with an efficiency of 52%. Two different approaches to frequency doubling are
compared. We achieve 8.6 W at 545.5 nm by single-pass frequency doubling in a MgO-doped
periodically poled stoichiometric LiTaO3 crystal and up to 19.3 W at 545.5 nm by frequency
doubling with a lithium-triborate crystal in an external enhancement cavity.
(Some figures may appear in colour only in the online journal)
1. Introduction the past [7, 8], high intrafiber signal intensities can lead to
stimulated Brillouin scattering (SBS), which also limits the
Ytterbium fiber amplifiers pumped at 975 nm are ex- available output power [9]. This effect is most important for
cellent sources to provide amplification in the range of the design of the final amplifier stage, which provides high
1000–1150 nm [1]. The highest output powers above output power. The selection of a large fiber core diameter
the 100 W level have been realized in the range of reduces the intrafiber intensity and SBS can be avoided.
1040–1085 nm [2–5], where ytterbium fibers exhibit the High power, narrow linewidth infrared laser sources
highest gain. For signal wavelengths beyond 1085 nm high enable efficient second-harmonic generation (SHG) in the
power single-frequency operation is far more demanding. The green spectral region. Lithium triborate (LBO) is the ideal
main challenge is to overcome the higher gain of amplified nonlinear crystal to produce high power levels of green
spontaneous emission (ASE), which competes with the signal light due to its tolerance to optical powers. By placing
wavelength and, if not sufficiently suppressed, limits the an LBO crystal inside a cavity a power of 134 W at
available output power. Efficient suppression of ASE requires 532 nm was achieved, only limited by available fundamental
careful selection of the amplifying fiber parameters (like power [10]. In recent years periodically poled devices,
core diameter, length and dopant concentration) and multiple especially MgO-doped periodically poled stoichiometric
amplifier stages with ASE filtering [5, 6]. Furthermore, LiTaO3 (MgO:PPSLT), have turned out to be an attractive
for amplification of narrow linewidth signals (in particular alternative for SHG of high power infrared laser sources near
single-frequency operation), which has been demonstrated in 1 µm of wavelength [11, 12]. Their nonlinear coefficient is
much higher, which makes single-pass SHG feasible. This
1 Author to whom any correspondence should be addressed. simplifies the experimental setup considerably because no
1054-660X/13/075103+06$33.00 1 ©c 2013 Astro Ltd Printed in the UK & the USA
38 2. Publikationen
Laser Phys. 23 (2013) 075103 M Stappel et al
MgO:PPSLT crystal and SHG with LBO in an external cavity
are investigated. Maximum harmonic output powers of 8.6 W
and 19.3 W at 545.5 nm are obtained, respectively.
2. Fiber amplifier system
Figure 1 shows the setup of the fiber amplifier system.
A single-frequency fiber laser (Koheras Adjustic Model
RTAdY10PztS) with an output of 100 mW at 1091 nm
serves as master oscillator and is amplified in two stages.
Faraday isolators in front of the two amplifier stages
protect the devices from backreflections (Polytec 716 TGG,
transmission 80%, isolation >60 dB). After each stage a filter
Figure 1. The setup of the fiber amplifier system. Light from a fiber (Semrock SEM-LP02-1064RS-25, cutoff at 1075 nm) rejects
oscillator at 1091 nm is amplified in a first amplifier stage to
medium output power and in a second amplifier to high output the generated amplified spontaneous emission (ASE). We use
power. The two stages use a (free space) forward pumping scheme. a forward pumping scheme, where both seed and pump light
λ/2: half-wave plate, λ/4: quarter-wave plate, FI: Faraday isolator, are (free space) combined by a dichroic mirror (R = 99.5% at
L: lens, F: ASE-filter. 976 nm, T = 92% at 1091 nm) and coupled into the fiber.
The first amplifier stage is designed to provide medium
output power with high ASE-suppression as a seed source
external cavity or locking electronics are required. Up to 20 W for the second amplifier stage. The amplifier consists of an
of radiation in the green has been demonstrated [12], although ytterbium-doped double-clad large-mode-area fiber (Nufern,
at these high power levels thermal issues become increasingly LMA-YDF-10/400, core diameter 11.5 µm, NA 0.075, pump
severe [12, 13]. cladding diameter 400 µm, NA 0.46) which maintains
In our group, high power laser radiation at 545.5 nm single-mode operation. We coil the fiber to a radius of 20 cm.
is needed for a continuous-wave Lyman-α source based on In [4] it was observed that this leads to a stable polarization
four-wave sum frequency mixing in mercury vapor [14, 15] of the amplified signal for non-polarization-maintaining
for future laser cooling of trapped antihydrogen [16–18] and fibers and was attributed to stress induced birefringence.
Rydberg excitation of trapped Ca+ ions [19, 20]. To date, a A fiber-coupled laser diode module (Limo Lissotschenko,
combination of a commercial fiber amplifier system and a LIMO30-F200-DL980-T3) with up to 30 W at 976 nm is
commercial frequency doubling unit has been used, producing used to pump the active fiber. Different fiber lengths of 6,
a harmonic output power of up to 4.1 W at 545.5 nm [21]. 10, 16.2 and 30 m are tested to optimize output power and
In this paper we describe a high power, single-frequency, ASE-suppression. To measure the output spectrum of the
continuous-wave ytterbium fiber amplifier system at 1091 nm amplified light we place an optical spectrum analyzer (OSA)
and frequency doubling of the infrared light to 545.5 nm. behind the first amplifier stage. Figure 2(a) shows spectral
In section 2 we give a detailed description of the two fiber intensity versus wavelength for all tested fiber lengths. All
amplifier stages. The first amplifier stage provides up to 3 W output spectra exhibit a narrow peak at the signal wavelength,
output power with efficient ASE-suppression (>40 dB) and a broad maximum at smaller wavelengths and a noise floor,
the second stage amplifies the output power to 30 W. In which corresponds to the OSA background noise. The broad
section 3 two different approaches of frequency doubling maximum results from ASE and its suppression compared
of the infrared light are compared. Single-pass SHG in a to the signal peak strongly depends on the fiber length. It
Figure 2. (a) Optical output spectra for fiber lengths of 6, 10, 16.2 m at a pump power of 10.5 W and 30 m at a pump power of 8.7 W.
Reabsorption in longer fibers reduces the amplified spontaneous emission and shifts its maximum towards longer wavelengths. (b) Output
power versus pump power of the first amplifier stage. The inset shows long-time stability at maximum output power.
2
2.1. Publikation 1: Faserverstärkersystem 39
Laser Phys. 23 (2013) 075103 M Stappel et al
Figure 3. (a) The optical output spectrum of the second amplifier stage. Amplified spontaneous emission is completely suppressed. (b)
Output power versus pump power of the second amplifier stage. The deviation from linear dependence is caused by a shift in pump
wavelength with pump power. The inset shows stable operation at about 26 W over several hours.
is reduced with longer fiber length and the maximum of is only limited by available pump power. For pump powers
the ASE distribution is shifted to longer wavelengths due to above 15 W it is necessary to cool the connector at the
reabsorption. We select the 30 m fiber, since it provides the front end of the fiber with a fan to prevent it from heating
best ASE-suppression of about 40 dB and the highest output up strongly. Still, a constant but small decrease in output
power. Figure 2(b) shows the output power of the first stage power can be observed over hours, as shown in the inset
as a function of pump power. We achieve a maximum output of figure 3(b). We assume that this is due to a self-induced
power of 3 W corresponding to a slope efficiency of 42%. process where some residual heating leads to a misalignment
This power is stable over hours, as shown in the inset of of the fiber, which lowers the pump light coupling efficiency
figure 2(b). At higher pump powers, ASE becomes too strong, and leads to more heating. However, this effect can be
which leads to self-pulsing at these wavelengths, and damage minimized by realigning the fiber coupling after some time
to the fiber’s front facet occurs. To test beam quality we use of operation. We use a beam profiling camera to test the beam
a beam profiling camera (DataRay, WinCamD). An M2 value quality and find that it is close to single mode (M2 = 1.2).
of 1.13 is measured, which is close to single mode. This is Although the fiber is not explicitly polarization maintaining,
expected for the selected fiber and ensures effective seeding we observe no change of the polarization over several hours
of the second stage. of operation.
For the second amplifier stage we choose an 8 m
long fiber with a large core diameter of 30 µm (Nufern, 3. Frequency doubling to 545.5 nm
LMA-YDF-30/400, core NA 0.06) to avoid too high
intensities in the fiber, which may limit the available output In this section we present two different approaches to
power as a result of stimulated Brillouin scattering [7]. frequency doubling the infrared light at 1091 nm. Firstly, we
The second stage is seeded with the radiation from the use a periodically poled MgO:PPSLT crystal, which has a
first amplifier stage, which is operated at about 2 W. A high nonlinear coefficient and thus assures high conversion
fiber-coupled laser diode module with up to 60 W at 976 nm efficiencies even in a single-pass second-harmonic generation
(Lumics, LU0975C060-51522A00) is used to pump the active (SHG) scheme. Secondly, we investigate frequency doubling
fiber. Again, we analyze the output spectrum with an OSA. in an LBO crystal, which has a smaller nonlinear coefficient
The output spectrum is shown in figure 3(a) and has a peak at but a higher tolerance to optical powers. Therefore, one can
the signal wavelength. At all other wavelengths there is only place the LBO crystal in an optical cavity, which enhances
background noise. The absence of the broad ASE maximum the infrared power and makes high harmonic output powers
shows that the seed power is sufficient to suppress ASE possible.
completely. Figure 3(b) shows the amplified signal power
plotted against the pump power. The amplified signal power 3.1. Single-pass second-harmonic generation in MgO:PPSLT
deviates from the expected linear dependence. This is caused
by the power dependence of the wavelength of the pump laser, The experimental setup for second-harmonic generation in the
which starts at 968 nm and increases linearly to 976 nm at periodically poled crystal is illustrated in figure 4. The fiber
maximum. At small pump powers the wavelength is far away amplifier system described above is used as the fundamental
from the absorption peak of ytterbium at 975 nm. Therefore, pump source. To prevent backreflections a Faraday isolator
only a small fraction of the coupled pump power is absorbed (Moltec MT-5/1091-60, transmission 89%, isolation >60 dB)
in the core and the efficiency is low. As the pump power is placed behind the fiber amplifier. Although the Faraday
increases the wavelength of the pump light comes closer to isolator is specified for high power levels, we observe
the absorption peak, more pump power is absorbed and the a considerable change in beam properties with increasing
efficiency rises. The maximum output power of the second infrared power, which can be attributed to thermal lensing
amplifier stage is 30 W with an efficiency of 52%, which in the TGG (terbium gallium garnet) crystal. To avoid this
3
40 2. Publikationen
Laser Phys. 23 (2013) 075103 M Stappel et al
Figure 4. Experimental setup for single-pass SHG in MgO:PPSLT. λ/2: half-wave plate, λ/4: quarter-wave plate, FI: Faraday isolator,
PBS: polarizing beam splitter, L: lens.
Figure 5. (a) The temperature tuning curves of MgO:PPSLT for 1 mW of green output power (red squares) and 6 W of green output power
(open blue circles). (b) Second-harmonic (SH) efficiency (open circles) and second-harmonic power (black squares) as a function of
fundamental power for single-pass SHG in MgO:PPSLT.
problem the maximum available infrared power is transmitted
through the Faraday isolator and the incident power on the
nonlinear crystal is adjusted by a half-wave plate and a
polarizing beam splitter. An additional half-wave plate adjusts
the correct polarization for SHG.
The beam is focused in the center of a 30 mm long
MgO:PPSLT crystal (HC Photonics) with a beam waist radius
of 34 µm, which is slightly larger than the optimum waist
radius of 29 µm, defined by the Boyd–Kleinman parameter
l/b = 2.84 [22], where l is the crystal length and b is the
confocal parameter. The crystal contains a single grating Figure 6. Experimental setup for SHG in an external cavity. L1,
period of 8.61 µm and is antireflection coated for both the L2: mode matching lenses, HC: Hänsch–Couillaud lock.
fundamental (R < 0.5%) and the harmonic wavelength (R <
1%). It is mounted in a home-made oven, which is temperature
stabilized with a 30 × 30 mm2 Peltier element. To ensure conductivity of the MgO:PPSLT crystal and the excellent
good heat exchange an indium foil is used between the oven thermal contact between the crystal and the oven.
and the crystal surface. The generated harmonic radiation is The measured second-harmonic output power and the
separated from the fundamental radiation by a dichroic mirror conversion efficiency as a function of incident fundamental
(R > 99.9% at 1091 nm, T > 95% at 545.5 nm). Figure 5(a) power are shown in figure 5(b). A maximum harmonic
shows the temperature tuning curves for low power (∼1 mW) power of 8.6 W and an efficiency of 35% are achieved.
and high power (∼6 W) of generated harmonic radiation. The theoretical tanh2-function is matched to the experimental
The experimental data are in good agreement with the data (solid curve), which results in a normalized conversion
theoretical sinc2-function. For the low power measurement efficiency of 1.8% W−1 and an effective nonlinear coefficient
the phase matching temperature is 31.3 ◦C and the full width of 10.9 V pm−1. The deviation from the specified value
at half-maximum bandwidth is 1.4 K. For the high power of 13.8 V pm−1 can be attributed to non-ideal focusing
measurement the phase matching temperature is only slightly conditions and beam quality. Even at the maximum
reduced to 31.0 ◦C with the same acceptance bandwidth. At fundamental power no saturation of conversion efficiency can
high harmonic powers a deviation from the symmetric shape be observed, indicating that thermal dephasing does not occur.
can occur [23]. Here, at comparable powers such a behavior The power stability of the harmonic radiation at high power is
cannot be observed. This verifies the uniform heat distribution shown in the inset of figure 5(b). A peak-to-peak fluctuation
inside the crystal, which can be attributed to the high thermal of 3% is observed over 1 h. To investigate the beam quality
4
2.1. Publikation 1: Faserverstärkersystem 41
Laser Phys. 23 (2013) 075103 M Stappel et al
Figure 7. (a) The temperature tuning curve of the LBO crystal. (b) External SH efficiency (open circles) and SH power (black squares) as a
function of fundamental power for SHG in an external cavity.
we use a beam profile camera. At all harmonic power levels of 19.3 W and external conversion efficiency of 67%
the M2 values are <1.1. are measured. The theoretical curve is matched to the
experimental data, which yields a mode matching factor of
3.2. Second-harmonic generation with LBO in an external 0.79. This is the main limiting factor of external efficiency at
cavity high incident power levels. However, the external efficiency
deviates from the theoretical values, when the fundamental
In figure 6 the experimental setup for second-harmonic power is increased beyond 18 W, and stays nearly constant
generation in the external cavity is shown. Two lenses match for higher infrared input powers. We believe that this is due
the infrared beam to the resonator eigenmode. The external to a thermally induced change of the cavity mode leading to
cavity is set up in the bow-tie configuration with two concave a decrease of the mode matching factor. The output power
mirrors (curvature radius 50 mm, R > 99.9% at 1091 nm, T > was recorded over 30 min to test long-term stability (inset
95% at 545.5 nm), a plane mirror on a piezo-actuator (R > of figure 7(b)). A maximum peak–peak fluctuation of 5%
99.9% at 1091 nm, T > 95% at 545.5 nm) and a plane input appears and only a slight decrease of harmonic power can be
coupler (R = 92% at 1091 nm). Between the two concave observed. To analyze the beam quality we used a beam profile
mirrors a focus is generated in the center of the 15 mm long camera. At all harmonic power levels the M2 values are<1.1.
LBO crystal. The LBO crystal is AR-coated for both the
fundamental (R < 0.2%) and the harmonic wavelength (R < 4. Conclusion
0.5%) and temperature phase matched. The beam reflected
at the input coupler is analyzed by the Hänsch–Couillaud A high power, continuous-wave, single-frequency ytterbium
technique and the resulting error signal is fed to the locking fiber amplifier system has been demonstrated, which is
electronics which controls the piezo-actuator. capable of producing 30 W of infrared power at 1091 nm.
Figure 7(a) shows the temperature tuning curve of the There is no evidence of stimulated Brillouin scattering at this
LBO crystal. The phase matching temperature is 126 ◦C power level. The signal output may thus be further enhanced
and the temperature bandwidth is 3.4 K. The temperature by using a pump laser with more power.
tuning curve has an asymmetric shape caused by the strong Single-pass SHG in MgO:PPSLT yields a harmonic
focusing of the infrared beam. We matched a theoretical power of 8.6 W at 545.5 nm. No degradation of SH efficiency
curve to our data (solid curve), which is valid for focused at highest harmonic powers due to thermal dephasing was
Gaussian beams [20]. For the matched curve we attain a observed. Therefore additional fundamental power should
waist radius of 15 µm. This corresponds to a Boyd–Kleinman increase the produced green power further. In comparison
parameter of l/b = 7.5, which is 2.6 times larger than the with frequency doubling in an external cavity, single-pass
optimum value of l/b = 2.84. As a consequence of this SHG is attractive, because of the experimental simplicity and
non-ideal Boyd–Kleinman parameter the SH efficiency is the intrinsic stability.
decreased by a factor of about 2. This is in agreement Frequency doubling of the infrared light in an external
with the measured single-pass conversion efficiency of cavity using LBO as a nonlinear medium with an output of
0.018% W−1, which is half of the optimum value. However, 19.3 W at 545.5 nm was achieved. The produced harmonic
at intra-cavity frequency doubling this parameter is less light exhibited high beam quality and long-time stability.
critical compared to single-pass frequency doubling, as the
lower conversion efficiency is compensated to some extent Acknowledgments
by increased enhancement of the infrared light. Figure 7(b)
shows the external conversion efficiency (second-harmonic This work was supported by the German Ministry for
output power divided by fundamental input power) and Education and Research (BMBF) and by the State of
second-harmonic output power as a function of the input Rhineland-Palatinate via the Research Centre ‘Elementary
fundamental power. A maximum second-harmonic power Forces and Mathematical Foundations’.
5
42 2. Publikationen
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Lett. 90 051115 2009 Opt. Express 17 13711
6

44 2. Publikationen
2.2. Publikation 2: Frequenzverdopplung im
Zweifachdurchgang
Frequenzverdopplung im Zweifachdurchgang durch einen
MgO:PPSLT-Kristall mit einer Konversionseffizienz von 60 % im
Dauerstrichbetrieb
Der Artikel Continuous-wave, double-pass second-harmonic generation with
”
60% efficiency in a single MgO:PPSLT crystal“ wurde 2014 in Optics Letters
veröffentlicht [SKW14]. Darin wird eine Methode zur effizienten Frequenzverdopplung
in einem periodisch gepolten Kristall vorgestellt. Für das verwendete Frequenzverdopp-
lungsschema wurde eine Patent angemeldet [SKW13].
Die Veröffentlichung ist wie folgt aufgebaut. Zunächst wird ein kurzer Überblick zum
aktuellen Forschungsstand bezüglich der Frequenzverdopplung in periodisch gepolten
Kristallen gegeben und die Anforderungen beschrieben, die im Zusammenhang mit
hohen optischen Leistungen in den Kristallen auftreten. Anschließend wird der ex-
perimentelle Aufbau der Frequenzverdopplung im Zweifachdurchgang vorgestellt und
die erzielte Konversionseffizienz im Einfachdurchgang mit der im Zweifachdurchgang
verglichen. Außerdem wird der Einfluss von der eingestellten Phase zwischen harmoni-
schem und fundamentalem Lichtfeld auf die resultierende harmonische Leistung unter-
sucht. Es wird ein theoretisches Modell zur Beschreibung der Frequenzverdopplung im
Zweifachdurchgang vorgestellt, mit dem die Ergebnisse analysiert werden. Schließlich
werden die erzielten Resultate zusammengefasst.
2.2. Publikation 2: Frequenzverdopplung im Zweifachdurchgang 45
May 15, 2014 / Vol. 39, No. 10 / OPTICS LETTERS 2951
Continuous-wave, double-pass second-harmonic
generation with
60% efficiency in a single MgO:PPSLT crystal
Matthias Stappel,1,* Daniel Kolbe,1,2 and Jochen Walz1
1Institut für Physik, Johannes Gutenberg-Universität Mainz and
Helmholtz-Institut Mainz, 55099 Mainz, Germany
2Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt e. V., Institut für Technische Physik,
Pfaffenwaldring 38-40, 70569 Stuttgart, Germany
*Corresponding author: stappel@uni‑mainz.de
Received February 12, 2014; revised April 8, 2014; accepted April 14, 2014;
posted April 17, 2014 (Doc. ID 206301); published May 12, 2014
We present a double-pass scheme for high-efficiency, high-power, second-harmonic generation (SHG) in a single
MgO-doped periodically poled stoichiometric lithium tantalate (MgO:PPSLT) crystal. The device is pumped by a
single-frequency, continuous-wave fiber amplifier laser system at a wavelength of 1091 nm. For the double-pass
scheme, a conversion efficiency of 60% and a harmonic power of 12.8 W at a wavelength of 545.5 nm with a high
beam quality of (M2 < 1.2) is achieved. Compared to single-pass SHG, a double-pass enhancement factor of more
than two is observed at the highest fundamental pump power. © 2014 Optical Society of America
OCIS codes: (190.4360) Nonlinear optics, devices; (140.7300) Visible lasers.
http://dx.doi.org/10.1364/OL.39.002951
In the past, single-pass second-harmonic generation length l the conversion efficiency scales with N2l, which
(SHG) in periodically poled nonlinear crystals turned gives an enhancement of N2 compared to a single-pass
out to be an attractive approach for frequency doubling configuration [7]. This multi-pass enhancement was dem-
of laser sources in the infrared wavelength region. onstrated for low fundamental powers in the mW regime
Quasi-phase matching gives access to the large value [7] and for medium fundamental powers in the low W
of the nonlinear coefficient d33. In this case, fundamental regime [8]. Even higher conversion efficiencies and out-
and second-harmonic waves propagate along a principal put powers can be reached by using enhancement
crystal axis, which avoids beamwalk-off and degradation cavities, where conversion efficiencies of over 90% and
of the beam quality. As a consequence, it is possible to output powers of up to 134 W have been reported [9].
use long crystals. However, compared to multi-pass setups, additional
At high harmonic powers in the green wavelength optics and locking electronics is required and the setup
range, MgO:PPSLT (MgO-doped periodically poled is more complex.
stoichiometric lithium tantalate) exhibits superior SHG In this Letter, we report a double-pass SHG configura-
performance compared to other periodically poled crys- tion with an SHG conversion efficiency of 60% with an
tals (e.g., PPSLT, periodically poled lithium niobate, and MgO:PPSLT crystal, corresponding to a harmonic power
periodically poled potassium titanyl phosphate). This re- of 12.8 W [10]. At the highest fundamental pump power,
sults from the high nonlinear coefficient d33 ∼ 14 pm∕V, we observe a double-pass enhancement of more than two
the low linear absorption at wavelengths in the green compared to a single-pass SHG in the same crystal.
(∼1.6%∕cm [1]), and the high thermal conductivity The experimental setup of the double-pass SHG
(8.8 W∕mK [2]), which avoids saturation of SHG effi- scheme is shown in Fig. 1. As a pump source we use a
ciency due to thermal dephasing. Additionally, MgO: single-frequency, continuous-wave fiber laser amplifier
PPSLT has a high resistance to photorefractive damage system [4]. It has a maximum output power of 30 W at
[2] and to green-induced infrared absorption (GRIIRA) a wavelength of 1091 nm with a spectral linewidth of
[3]. Single-pass SHG efficiencies as high as 35% [4] and 60 kHz, an M2 < 1.2, and polarization extinction ratio
harmonic powers up to 19 W [5] have been reported. of 40∶1. A Faraday isolator (FI) (MolTech MT-5/1091-
A further increase in SHG efficiency can be achieved in 60, isolation >60 dB [11]) is used to protect the fiber
a multicrystal arrangement [6]. In this setup, a conversion amplifier from backreflections.
efficiency of 55% and 56% for two and three cascaded A fundamental power of 22 W is available behind the
30 mm long MgO:PPSLT crystals was obtained, respec- FI, which can be adjusted by a half-wave plate and a
tively. However, high fundamental powers led to a roll- polarizing beamsplitter. The beam is focussed by a
off in conversion efficiency in both cases. At maximum plano–convex lens and deflected into the crystal with
harmonic power a slightly degraded beam quality was a D-shaped mirror. The MgO:PPSLT crystal (30 mm×
measured (M2x < 1.6 and M2y < 1.3). 2 mm × 1 mm, HCPhotonics) has a single grating period
An alternative approach to increase SHG efficiency is a of Λ  8.61 μm and is antireflection coated for both the
double-pass or multi-pass scheme, where the fundamen- fundamental (R < 0.5%) and the harmonic wavelength
tal pump wave and the generated harmonic wave are (R < 1%). The crystal is mounted in a homemade copper
refocussed into the nonlinear crystal two or more times. oven, which is temperature stabilized to 32°C. Indium foil
For an N -pass configuration with a nonlinear crystal of is used between the oven and the crystal surface to
0146-9592/14/102951-04$15.00/0 © 2014 Optical Society of America
46 2. Publikationen
2952 OPTICS LETTERS / Vol. 39, No. 10 / May 15, 2014
 14
 12
 12
 10  11.5 DP
 8
 11
 0  30  60
 6 Time (min) SP
 4
 2
Fig. 1. Setup of double-pass second-harmonic generation in  0
MgO:PPSLT. FI, Faraday isolator; λ∕2, half-wave plate; PBS,  0  5  10  15  20
polarizing beam splitter; L, lens; GP, glass plate; M , D-shaped Fundamental Power (W)1
mirror; M2, concave mirror; M3, dichroic mirror; β, angle Fig. 2. Single-pass (SP) and double-pass (DP) second-
between first and second pass; A, field amplitude; P, crystal harmonic power as a function of fundamental power. The inset
internal power. See text for further details. shows the SH power stability.
ensure good thermal contact. The beam waist radius for small infrared powers the SP harmonic power at
of 40 μm in the crystal is chosen to be larger than the the end of the crystal is [12]
ideal waist radius wopt  29 μm, defined by the Boyd–
Kleinman parameter ξopt  l∕b  2.84 [12], where l is P2ω;SP  Pωb1γ  jA1j2;
the crystal length, b  2πw2optn1∕λ is the confocal param-
eter, n1 is the refractive index of the fundamental wave  16π
2d2
γ eff
lh
P ; (1)
in the crystal, and λ is the fundamental wavelength. The ε 3 ω0cn1n2λ
larger waist radius decreases the intensity inside the
crystal and avoids damage. where Pω is the fundamental power, γ is the SP conver-
For the second pass through the crystal, a concave mir- sion efficiency, which depends on the fundamental
ror (M2, R  75 mm) is used, which is highly reflective power Pω, deff  2d33∕π is the effective nonlinear coeffi-
for both the fundamental and the harmonic wavelength cient for first-order quasi-phase matching, ϵ0 is the dielec-
(R > 99% at 1091 and 545.5 nm). The concave mirror is tric constant, c is the speed of light in vacuum, and n2 is
set up in a confocal arrangement, to match the foci of the the refractive index for the harmonic wave in the crystal.
first and the second pass. An antireflection coated glass h  hξ  l∕b;Δkq is a function of the Boyd–Kleinman
plate (GP) between the crystal and the concave mirror parameter ξ and the phase mismatch Δkq  k2 − 2k1 −
compensates for the phase shift of the fundamental 2π∕Λ [14], where k2 and k1 are the wavevectors of the
and the harmonic wave caused by the dispersion in harmonic and the fundamental wave, respectively, and
the air [13]. The concave mirror is tilted slightly to Λ is the grating period length. For the focussing condi-
generate a small angle β⪅17 mrad between the second tions in our setup and for optimum phase matching,
pass and the incident fundamental beam. The incident hξ  1.48;Δkq  Δkq;opt  0.91. However, in practice,
beam is deflected on the outer aperture of the D-shaped the generated SH power will be smaller because of imper-
mirror (M1) to separate the second pass from the inci- fect beam-quality of the fundamental beam, the linear
dent fundamental beam. A dichroic mirror (M3, R > absorption of the fundamental and the harmonic wave,
99.9% at 1091 nm, T  99% at 545.5 nm) separates the and deviation from the optimum phase matching condi-
fundamental from the harmonic wave. tion. Therefore, we introduced the parameter 0 ≤ b1 ≤ 1
Figure 2 shows the harmonic power as a function of to take losses for the first pass induced by these nonideal
the fundamental power for single-pass (SP) and dou- conditions into account. Accordingly, the second pass of
ble-pass (DP) schemes. For the SP and DP schemes a the infrared wave generatepsaharmonic wave amplitude
maximum harmonic power of 5.7 and 12.8 W is achieved, A2 with magnitude jA2j  Pωb2γ, where b2 contains the
respectively. Both the fundamental power P1 and the losses because of imperfections for the second pass. The
harmonic power P2 are crystal internal powers, where DP harmonic field amplitude is
losses at the surfaces of optical elements for the incident
fundamental wave (total loss of 2%, reflection at lens, ADP  A eiϕ1  A2; (2)
D-shaped mirror and crystal surfaces) and the harmonic
wave (total loss of 2%, reflection at crystal surfaces and where ϕ is the phase difference between the first and the
dichroic mirror) are taken into account, while the crystal second pass, which results from the dispersion mismatch
internal losses are neglected. of the fundamental and the harmonic waves in the air and
In the following paragraph we derive an expression in the glass plate. For Gaussian beams, this phase must
for the generated SH power for the DP scheme. The be ϕ  π for maximum DP field amplitude, since the
used quantities are denoted in Fig. 1. The first pass of accumulated Guoy phase leads to a phase difference
the infrared wave generates a harmonic wave with the of π between the amplitudes of the two passes A1 and
complex field amplitude A1. For gaussian beams and A2 [15]. Then the harmonic power is
SH Power (W)
2.2. Publikation 2: Frequenzverdopplung im Zweifachdurchgang 47
May 15, 2014 / Vol. 39, No. 10 / OPTICS LETTERS 2953
p p
2 2
 4  0.7
P2ω;DP  jADPj  Pω b1  b2 γ: (3)
εDP  0.6ε /ε
For high fundamental powers, pump depletion occurs  3 DP SP
and Eqs. (1) and (3) are modified to [16]  0.5
q  0.4
P2ω;SP∕DP  Pω tanh2 bSP∕DPγ; (4)  2
 0.3
p p εSP
where bSP  b1 and b 2DP   b1  b2 .  0.2
Equation (4) is matched to low fundamental powers  1
(solid lines in Fig. 2) by choosing the parameters b1  0.1
and b2 for the SP and DP schemes, respectively. For both
the SP and DP configuration the model is in agreement at  0  0 0  5  10  15  20
all fundamental powers, which confirms that Eq. (4) pro- Fundamental Power (W)
vides an adequate theoretical description of the SHG Fig. 3. Single-pass second-harmonic efficiency ϵSP, double-
process. The parameters for the first and second pass pass second-harmonic efficiency ϵDP, and double-pass enhance-
are b1  0.82 and b2  0.47. The lower value of b2 com- ment factor ϵDP∕ϵSP as a function of fundamental power.
pared to b1 indicates, that the second pass is less effi-
cient. We attribute this to the fact that, for the second
pass the effective grating period Λβ  Λ∕ cosβ is fundamental powers the enhancement factor decreases
increased, where β is the angle between the first and to about two because of the pump depletion. At the
the second pass. The increased grating period leads to maximum fundamental power the SH efficiency is 60%.
a Δk β  k 2k 2π∕Λβ which deviates from the Figure 4 shows DP temperature tuning curves for twoq 2 − 1–
optimum phase matching value. As a result, the conver- different phases ϕ between the fundamental and the har-
sion efficiency of the second pass is decreased by a fac- monic wave [Eq. (2)] for high fundamental powers and
tor, which can be approximated to sinc2Δkqβl∕2. For the SP temperature tuning curve. The phase is adjusted
a value of β  17 mrad this factor is about 0.4, which is by the tilting angle of the glass plate (Fig. 1). In the first
close to the ratio b ∕b  0.55. The discrepancy between case ϕ ≈ π, the phase is adjusted for maximum output2 1
the two values might result from the different crystal tem- power. The temperature tuning curve exhibits a central,
peratures for single-pass and double-pass configurations, slightly asymmetric peak with a smaller peak on each
which are adjusted for maximum second-harmonic out- side (filled blue squares). The full width at half-maximum
put power, respectively. In the case of the double-pass (FWHM) is 0.5 K, corresponding approximately to the
configuration, the change of the temperature compared half-width of SP SH temperature tuning curve, which
to single-pass configuration leads to an increased phase is ∼1.1 K (gray dashed line). In the second case ϕ ≈ 0,
mismatch of the first pass and a decreased phase mis- where the phase is mismatched, two nearly equal high
match of the second pass, and therefore to a higher value peaks occur (open red circles), which are significantly
of b2. In principle, it should be possible to achieve a smaller than the central peak in the first case. This shows
higher SHG efficiency by using a symmetrical arrange- that a careful adjustment of phase and crystal tempera-
ment in the crystal, which leads to the same effective ture is necessary for full benefit of the DP scheme. To
grating period length for both passes.
The inset of Fig. 2 shows the SH power stability in the
DP configuration over a duration of an h at a power of
1
11.5 W. A peak-to-peak fluctuation <2% is observed.
The slight decrease in harmonic output power results
from thermal loading, which leads to a deviation from  0.8
the optimum phase matching temperature. We measure φ≈0
the beam quality of the harmonic wave with a beam φ≈π 0.6
profiling camera at the highest harmonic power. We
obtain M2 < 1.2, confirming a high beam quality.  0.4
Figure 3 shows the SH efficiency for SP and DP con-
figurations and the DP enhancement of the conversion
efficiency as a function of fundamental power. The solid  0.2
lines of the SP efficiency, DP efficiency, and DP enhance-
ment are given by εSP  P2ω;SP∕Pω, ϵDP  P2ω;DP∕Pω and 0
ϵDP∕ϵSP, respectively, where P
 30.5  31  31.5  32  32.5  33
2ω;SP and P2ω;DP are deter- Temperature (°C)
mined by Eq. (4) with the same values of the parameters
b and b as before. In the limit of low fundamental Fig. 4. ϕ ≈ π (filled blue squares): temperature tuning curveSP DP
powers, the DP enhancement is given by b ∕b and phase matched for maximum second-harmonic (SH) output.DP SP ϕ ≈ 0 (open red circles): temperature tuning curve with mis-
is about three. Theoretically, the enhancement factor
 matched phase. Gray dashed line: Measured single-pass temper-scales with N2 4 in a double-pass scheme. Again, ature tuning curve. SH powers are normalized to maximum
the deviation from the expected value can be attributed output power. The solid lines are numerical calculations of
to imperfect conditions in the second pass. For high the temperature tuning curves.
Normalized SH Power DP Enhancement
SH Efficiency
48 2. Publikationen
2954 OPTICS LETTERS / Vol. 39, No. 10 / May 15, 2014
compare the measured DP temperature tuning curves to References
theory, we solve the differential equation for the har- 1. S. Chaitanya Kumar, G. K. Samanta, and M. Ebrahim-Zadeh,
monic field for a Gaussian beam in double-pass configu- Opt. Express 17, 13711 (2009).
ration numerically, analogous to [15]. Pump depletion is 2. S. Kurimura, N. E. Yu, Y. Nomura, M. Nakamura, K.
included according to Eq. (4). The free parameters in this Kitamura, and T. Sumiyoshi, in Advanced Solid-State Pho-
calculation are the phase ϕ between the two passes, a tonics (TOPS), C. Denman and I. Sorokina, eds., Vol. 98 of
temperature offset, and scale factors in temperature OSA Trends in Optics and Photonics (Optical Society of
and in SH power direction. The amplitudeps of the ptwo America, 2005), paper 92.
passes are weighted with the parameters b1 and b2 3. K. Kitamura, Y. Furukawa, S. Takekawa, M. Nakamura, A.
determined above. Matching the theoretical curves to Alexandrovski, and M. M. Fejer, in Summaries of Papers
the measured data (solid lines), gives ϕ  −0.25π for Presented at the Conference on Lasers and Electro-Optics
the first case and ϕ  0.97π for the second case, which 2001, Technical Digest (2001), pp. 138–139.
are close to the expected phases. In the first case, the 4. M. Stappel, R. Steinborn, D. Kolbe, and J. Walz, Laser Phys.
theoretical curve shows good agreement with the 23, 075103 (2013).
measured data of the sidelobes, but presents a clear 5. S. Sinha, D. S. Hum, K. E. Urbanek, Y.-W. Lee, M. J. F.
deviation at the central maximum, because of the Digonnet, M. M. Fejer, and R. L. Byer, J. Lightwave Technol.
asymmetry of the measured data at high powers. The 26, 3866 (2008).
asymmetry at high optical powers can be attributed to 6. G. Samanta, S. Kumar, K. Devi, and M. Ebrahim-Zadeh, Opt.
Lett. 35, 3513 (2010).
the thermal loading of the crystal because of infrared 7. G. Imeshev, M. Proctor, and M. Fejer, Opt. Lett. 23, 165
and green light absorption as found in [8]. In the second (1998).
case, the theoretical curve is in good agreement with all 8. S. Spiekermann, F. Laurell, V. Pasiskevicius, H. Karlsson,
data points. and I. Freitag, Appl. Phys. B 79, 211 (2004).
In conclusion, a double-pass scheme for a high- 9. T. Meier, B. Willke, and K. Danzmann, Opt. Lett. 35, 3742
efficiency SHG in MgO:PPSLT has been demonstrated. (2010).
We achieve a conversion efficiency of 60% and a harmonic 10. M. Stappel, D. Kolbe, and J. Walz, “Frequenzvervielfa-
power of 12.8 W. Since no additional saturation beyond chende Kristallanordnung mit hohem Wirkungsgrad,”
pump depletion was observed, we expect stable SH German patent pending 10 2013 107 196.1 (July 9, 2013).
powers evenat higher fundamental powers. Theharmonic 11. Molecular Technology (MolTech) GmbH, http://www
beam exhibits high long-term stability and high beam .mt‑berlin.com.
quality. The double-pass configuration increases the con- 12. G. D. Boyd and D. A. Kleinman, Appl. Opt. 39, 3597
version efficiency by more than a factor of two compared (1968).
to single-pass SHG. This setup is straightforward to apply 13. J. M. Yarborough, J. Falk, and C. B. Hitz, Appl. Phys. Lett.
to any other single-pass SHG experiment, to increase the 18, 70 (1971).
conversion efficiency considerably. 14. D. S. Hum and M. M. Fejer, C. R. Phys. 8, 180 (2007).
15. V. A. Akulov, S. A. Babin, S. I. Kablukov, and K. S. Raspopin,
This work was supported by the German Ministry for Laser Phys. 21, 935 (2011).
Education and Research (BMBF). 16. R. W. Boyd, Nonlinear Optics (Academic, 2008).

50 2. Publikationen
2.3. Publikation 3: Heterogene Calciumkristalle
Modendesign in heterogenen Kristallen aus 40Ca2+ und
40Ca+
In der Veröffentlichung Mode shaping in mixed ion crystals of 40Ca2+ and
”
40Ca+“, erschienen 2014 in Applied Physics B (Lasers and Optics) [FPS+14], ist die
erste nachgewiesene Wechselwirkung zwischen kohärenter vakuumultravioletter Strah-
lung und gefangenen Calciumionen beschrieben. Die in einer Paulfalle gefangenen Cal-
ciumionen wurden in dem langlebigen metastabilen Zustand 32D3/2 präpariert und
anschließend mit Strahlung bei einer Wellenlänge von 121,3 nm ionisiert.
Die Publikation ist in sechs Abschnitte unterteilt. Im ersten Abschnitt werden Motiva-
tion und mögliche Anwendungen für das Modendesign von Calciumkristallen erläutert.
In Abschnitt 2 wird der verwendete experimentelle Aufbau vorgestellt und das Ionisa-
tionsschema beschrieben. Durch Ionisation einzelner Calciumionen wurden heterogene
Kristalle erzeugt. Die gegenüber homogenen Kristallen veränderten Resonanzfrequen-
zen der transversalen Schwingungsmoden wurden für verschiedene Kristallanordnun-
gen untersucht. Die Ergebnisse sind in Abschnitt 3 aufgeführt. Die Veränderung des
Verhältnisses von longitudinaler zu radialer Fallenfrequenz kann einen linearen Kristall
in eine Zickzack-Konfiguration überführen. Dieser strukturelle Phasenübergang wird in
Abschnitt 4 für verschiedene Kristallanordnungen des heterogenen Kristalls untersucht.
Abschnitt 5 behandelt die Ergebnisse zur Erzeugung lokaler Moden in einem hetero-
genen Kristall, der durch ein Ca2+ in zwei Bereiche unterteilt wurde. In Abschnitt 6
folgen Zusammenfassung und Ausblick.
Die experimentellen Arbeiten und Messungen dieser Veröffentlichung wurden in einer
Kollaboration der Arbeitsgruppen Walz und Schmidt-Kaler der QUANTUM Mainz des
Instituts für Physik durchgeführt. Der Schwerpunkt meiner experimentellen Arbeit lag
auf dem Aufbau der kohärenten vakuumultravioletten Laserlichtquelle zur Ionisierung
von gefangenen Calciumionen, dem Aufbau der Vakuumapparatur zwischen Laserquelle
und Calciumfalle sowie der Strahlformung und Fokussierung des vakuumultravioletten
Lichts.
2.3. Publikation 3: Heterogene Calciumkristalle 51
Appl. Phys. B (2014) 114:11–16
DOI 10.1007/s00340-013-5673-1
Mode shaping in mixed ion crystals of 40Ca2+ and 40Ca+
T. Feldker • L. Pelzer • M. Stappel •
P. Bachor • R. Steinborn • D. Kolbe •
J. Walz • F. Schmidt-Kaler
Received: 3 June 2013 / Accepted: 25 September 2013 / Published online: 22 October 2013
 Springer-Verlag Berlin Heidelberg 2013
Abstract We present studies of mixed Coulomb crystals entangling of up to 14 qubits [6] has been demonstrated,
of 40Ca? and 40Ca2? ions in a linear Paul trap. Doubly one major remaining challenge in scaling to large numbers
charged ions are produced by photoionization of trapped of qubits is the increasingly complex mode spectrum of
40Ca? with a vacuum ultraviolet laser source and sympa- large ion crystals.
thetically cooled via Doppler cooled 40Ca? ions. We Performing high-fidelity quantum gate operations even
investigate experimentally and theoretically the structural in long linear ion crystals [7] using optimized laser pulses
configurations and the vibrational modes of these mixed [8, 9] is an highly interesting yet challenging approach to
crystals. Our results with 40Ca2? are an important step scale up the number of qubits available for quantum
towards experimental realization of the proposals for mode information processing with trapped ions. The idea of
shaping in a linear crystal and spin-dependent configura- mode shaping has the potential to drastically simplify this
tion changes from zigzag to linear as proposed by Li et al. approach since the complexity of the mode spectrum can
(Phys Rev A 87:052304, 2013) and Li and Lesanovsky be significantly reduced. Such tailoring of vibrational
(Phys Rev Lett 108:023003, 2012) using ions excited to modes may be possible employing the unique properties of
Rydberg states. Rydberg states [10], where the polarizability of the ion is
strongly enhanced leading to significant modifications of
the radial trapping potential [11, 12].
1 Introduction Equally fascinating is the perspective of spin-dependent
trap-ion interactions exhibiting a strength rivalling the
Trapped ions are among the most promising systems for Coulomb forces, such that structural configuration changes
the realization of a quantum computer. While excellent of ion crystals are induced. Again, Rydberg excitations
control over single qubits [1], high-fidelity entangling of have been proposed to induce such a phase transitions [13]
two qubits [2, 3], simple quantum algorithms [4, 5] and between a linear string and a zigzag crystal. Hence, Ryd-
berg excitation of ions may be used to quench an ion
crystal [14, 15], producing a nonequilibrium situation and
T. Feldker (&)  L. Pelzer  M. Stappel  P. Bachor 
   eventually even enter the quantum regime [16] of thisR. Steinborn D. Kolbe J. Walz F. Schmidt-Kaler
QUANTUM, Institut für Physik, Universität Mainz, phase transition.
Staudingerweg 7, 55128 Mainz, Germany The experimental work presented here features impor-
e-mail: feldker@uni-mainz.de tant aspects of mode shaping using mixed crystals with
  doubly charged ions instead of Rydberg excitations. WeM. Stappel P. Bachor R. Steinborn  D. Kolbe  J. Walz
Helmholtz-Institut, 55099 Mainz, Germany investigate in detail radial modes and configuration chan-
ges, thus providing a complete understanding of the mode
Present Address: shaping which would be required for quantum gate oper-
D. Kolbe
ation. For the measurements, we benefit from the effec-
Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt e. V.,
Institut für Technische Physik, Pfaffenwaldring 38-40, tively infinite lifetime of
40Ca2? ions as compared to a
70569 Stuttgart, Germany lifetime of about 100 ls for a Rydberg excitation. The
123
52 2. Publikationen
12 T. Feldker et al.
presented experiments with 40Ca2? ions can be considered (diameter 2.5 mm) and two endcaps (distance 10 mm) with
as an important step towards mode-shaping experiments holes (diameter 1 mm) to provide axial optical access to
with Rydberg excitations. Still, one important aspect of the the ions. The distance from the trap centre to the electrodes
proposed mode shaping and ion crystal configuration is not is r0 = 1.1 mm. The Paul trap is operated with an
captured: only coherent Rydberg excitation would give RF-amplitude of Urf = 100–200 V at a frequency
complete control over these effects, including superposi- X=ð2pÞ ¼ 10:66MHz. An additional offset voltage of
tion states. Uof = -1.5 V is applied to the DC-electrodes to lift the
Compared to other experiments measuring the modes of radial degeneracy of the trapping potential. The resulting
mixed ion crystals consisting of singly and doubly charged trapping frequencies are xx/(2p) = 150–500 kHz and
ions where 40Ca2? is created by intense laser pulses [17] or xy/(2p) = 450–650 kHz depending on the RF-amplitude.
Yb2? is created by electron bombardment [18], we gen- The endcaps are operated at a DC-voltage of 400 V which
erate mixed Coulomb crystals by ionizing single 40Ca? yields an axial trapping frequency of xz/(2p) = 119 kHz.
ions with a continuos wave, vacuum ultraviolet (VUV) The ions are produced by photoionization with a pulsed
laser source [19]. The wavelength of the VUV source can laser at 532 nm from a neutral atom beam of 40Ca. Ions are
be changed from ionization to Rydberg excitation wave- cooled and repumped by copropagating laser beams at
length, and a very similar excitation scheme is used in both wavelengths of 397, 866 and 854 nm. With a diode laser at
cases. 393 nm ions can be optically pumped into the 32D5/2 state
The paper is organized as follows: After describing the with nearly 100 % efficiency. The level scheme of 40Ca?
experimental set-up, we introduce the photoionization ions including important transitions and laser wavelengths
scheme for selectively ionizing trapped 40Ca?. In the fol- is depicted in Fig. 2. All laser beams are switched by
lowing, we describe the frequency measurement of various acousto-optic modulators (AOM) in double-pass configu-
modes of mixed crystals and compare the results to simu- ration. Additionally, a stabilized (Dm\1kHz) Titanium:
lations. We also investigate structural changes of the Sapphire (Ti:Sa) laser at 729 nm allows for resolving
crystals, as depending on the trap parameters and the motional sidebands on the quadrupole transition 42S1=2 !
position of the 40Ca2? ion. In a last section, we investigate 32D5=2: As depicted in Fig. 1, there are two spectroscopy
local modes created by a 40Ca2? impurity in a longer ion beams available, one overlapped with the Doppler cooling
chain. beam, having a projection on all principle trap axes and one
propagating through the high numerical aperture (NA)
camera lens. The latter is tightly focussed to about 5 lm
2 Experimental set-up and can be used for addressing single ions in a bigger
crystal.
The ions are trapped in a linear Paul trap (Fig. 1, described The imaging system consists of a lens with focal length
in detail in [11]) consisting of four cylindrical electrodes 66.8 mm which maps the ion crystal via a folding mirror
Fig. 1 Experimental set-up showing the Paul trap with laser beams the FWM region, they are dispersively separated from the VUV light
for trapping, cooling and spectroscopy of 40Ca? and the EMCCD with a MgF2 lens (f = 130 mm) and a tiny mirror. A second MgF2
detection system. The vacuum ultraviolet (VUV) generation is lens (f = 125 mm) at a distance to the ions of about 240 mm focusses
accomplished by four-wave mixing (FWM) in a Hg-vapour cell. and alignes the VUV beam to the ion crystal and is used for vacuum
The fundamental beams are frequency doubled by second-harmonic separation between the ion trap and the FWM region.
generation (SHG), overlapped, and focussed into the Hg-vapour. After
123
2.3. Publikation 3: Heterogene Calciumkristalle 53
Mode shaping in mixed ion crystals 13
(a) (b)
ions from ionized background gas. In order to verify the
ionization of a 40Ca? and to discriminate 40Ca2? from
accidentally loaded ions of other species, we check the
length of the crystal, which increases by 21 % (&8 lm) for
a 40Ca2? ion in central position. To produce larger crystals
with an impurity ion, we also start from a three-ion crystal,
ionize one of the ions, and finally, load the desired number
of additional 40Ca? ions into the trap. This way we make
sure that the crystal contains a 40Ca2? ion.
3 Vibrational modes of mixed three-ion crystals
Fig. 2 a Level scheme of 40Ca? with transitions at 397 nm used for 40 2?
Doppler cooling and detection, repumping at 866 and 854 nm, The Ca impurity leads to modificated vibrational
40 ?
spectroscopy at 729 nm and ionization at 121.26 nm. The laser near modes compared to a Ca crystal. The broken symmetry
393 nm allows for pumping to the 32D5/2 state. b Relevant Hg levels of the crystal gives rise to radial modes which, except for
used in the four-wave mixing process. The UV and blue lasers are the rocking mode with 40Ca2? in central position (:s;)
fixed to the two-photon resonance 61S ! 71S; the VUV wavelength
(arrows indicate the eigenvectors of the vibrational mode),
is determined by the third laser
are no longer orthogonal to the centre of mass mode.
Hence, modes can be excited by applying a resonant
on an electron multiplying charge-coupled device (EM- radiofrequency to one of the DC-electrodes. We concen-
CCD) chip. The numerical aperture of 0.27 limits the trate on the radial modes of the crystal since these are the
theoretical resolution to 0.9 lm, the magnification can be most interesting for mode shaping. The axial modes of a
determined by comparison of simulated and measured ion three-ion crystal with 40Ca2? have been measured previ-
positions to a value of 17. The exposure time for a single ously by Kwapien et al. [17] using similar detection tech-
picture may be varied between 1 and 50 ms. niques as in our experiment.
For single-photon ionization, a continuous wave coherent For frequeny determination, the oscillation amplitude of
light source at 121.26 nm is used. A detailed description of the ions with respect to the applied radiofrequency at
this laser can be found in [11, 19]. Coherent VUV radiation a constant RF-amplitude is measured. The oscillation
at 121.26 nm is produced by triple resonant four-wave amplitude results in a smeared out fluorescence of the ion
mixing in mercury with three fundamental waves at 254, and can be determined from the camera image. The ei-
408 and 540 nm (see Fig. 2b). In the four-wave mixing genfrequency of the mode is determined as the central
scheme, the three fundamental lasers are tuned close to the frequency of a gaussian, fitted to the oscillation amplitude
transitions 61S–63P [20], 63P–71S and 71S–121P in mercury,
respectively, which significantly increases the yield of VUV
power to about 1 lW at 121.26 nm. The set-up of the VUV
laser is shown in Fig. 1. The three fundmental beams are
superimposed by dichroic mirrors and focussed into mercury
vapour for VUV generation. The fundamental beams are
dispersively separated from the VUV light with a MgF2 lens
and a tiny mirror. With a second MgF2 lens mounted on a
3D-translation stage, the VUV light is focussed and aligned
to the trap. The VUV radiation propagates through holes in
the endcaps of the trap and is detected with a photomultiplier
tube (PMT) behind the trap. The measured focus has a width
of x0 & 20 lm.
40 ? Fig. 3 Measured and simulated frequencies of selected modes ofFor photoionization of Ca , we first load a linear string
mixed ion crystals. Dots represent measured values while lines are
of three ions. The ions are pumped to the 32D3/2 state by from numerical simulations. The small insets (a–c) show the modes
laser light at 397 nm wavelength, before we apply ionization which where measured. For comparison, the simulated frequency of
40 2?
light near 121.26 nm. Since a doubly charged ion does not the zigzag mode (d) without Ca is also shown. (e) The oscillation
amplitude of the ions is plotted for different radiofrequencies. The
resonantly scatter light near 397 nm, a successful formation
eigenfrequency is determined as the centre frequency of a gaussian
of 40Ca2? is characterized as a dark gap in the ion crystal. fitted to the oscillation amplitude as a function of the applied RF-
However, such dark gaps may also result from loading of frequency
123
54 2. Publikationen
14 T. Feldker et al.
as a function of the applied RF-frequency. We avoid q/m, resulting in a different a for 40Ca2? compared to singly
nonlinear response [21] by keeping a low excitation ionized calcium. The values of a given in this work always
amplitude. The simulated and measured frequencies are refer to the trapping frequencies of singly charged 40Ca?. To
shown in Fig. 3 and agree to about 1 kHz, the deviation measure the phase transitions of different three-ion crystals,
can be explained by errors in the determination of the ei- the static potentials b = 14.7(2) kV/m2 and brad = 37(1)
genfrequency (0.5 kHz) and a drift of the trapping potential kV/m2 are kept constant, the values are determined from the
between measurement and calibration where the trap fre- oscillation frequency of a single trapped 40Ca? ion. The
quencies xx,y,z are measured with a single
40Ca?. The RF- dynamic potential c is varied using a RF-attenuator.
amplitude Urf is not completely constant but decreases Measured and simulated configurations of the Coulomb
slowly over time which leads to the observed trapping crystal are shown in Fig. 4. In the case of a mixed ion
potential drift of Dxx;y=ð2pÞ  10 kHz over the course of a crystal, acrit depends on the position of the 40Ca2? ion. We
day. The highest frequency modes where the 40Ca2? observe three different regimes: For a\ acrit1 all crystals
exhibits an approximately 50 times higher oscillation are linear strings, for acrit1 \ a\ acrit2 only the crystal with
40 2?
amplitude than the 40Ca? are missing in the plot because Ca in outer position is in zigzag configuration while
they could not be measured exactly. This is because the the others are still linear and for a[ acrit2 the crystal with a
40Ca2?
40 2?
ion cannot be detected while the oscillation central Ca ion is the last one remaining in the linear
amplitude of 40Ca? ions remains small. configuration. We could not observe a zigzag crystal with
40 2? 40Ca2?The zigzag mode of a crystal with Ca in outer in central position at all, instead the
40Ca2? always
position (Fig. 3c) is shifted to lower frequencies compared moves to the outside for a  acrit2. The theoretical pre-
to the zigzag mode of a three-ion 40Ca? crystal, while the dicted critical anisotropy parameter for the three-ion
40Ca?
40 2?
zigzag mode of a crystal with 40Ca2? in central position crystal acrit2 = 0.42 and the Ca at the outer position
(Fig. 3a) is shifted to higher frequencies. This result agrees acrit1 = 0.37 fits well with the experiment.
with the observed behaviour of the zigzag transition in In order to compare observed ion positions of the three-
section 4. ion crystal with the simulation, a coordinate conversion is
applied to the pictures. The line of sight of the imaging
system and the crystal plane normal is under 45, soptheffiffiffi
4 Structural changes in a three-ion crystal scaling in x- and z-direction is stretched by a factor of 2:
by an 40Ca21 impurity Additionally a deviation of 3 between the crystals centre
line and the z-direction, due to misalignment of the
Assuming the well-justified pseudopotential approximation imaging system, has been taken into account.
[22], a linear Paul trap is fully described by a static After this transformation, the deviation between simu-
potential in axial direction with angular frequency xz ¼ lated and measured positions is below 1 lm for all pictures
pffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffi
2 qb=M and a pseudopotential in radial direction with except for Fig. 4g with a deviation of 3.7 lm and Fig. 4h
qffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffi where a fit was not possible. Such deviation may be
2
angular frequency xr ¼ 2ððqc=ðMXÞÞ  qb=MÞ where attributed to a drift of the trapping potential which occurs
q denotes the charge, M the mass of the ion and c, b the between calibration and measurement. The additional
curvatures of the electric potentials. By applying an offset deviation in Fig. 4g can be attributed to a small error in
voltage Vof to the DC-electrodes an additional static elec- stray field compensation so that the trapping potential
tric potential brad is induced and the radial pseudopotential minimum is shifted for
40Ca2? compared to 40Ca?.
reads: Close to the critical trap anisotropy, when a is barely
qffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffi bigger than acrit, the potential barrier between mirrored
xx;y ¼ 2ððqc=ðMXÞÞ2  qb=M  qbrad=MÞ ð1Þ degenerate configurations is small enough to enable the ion
to change configurations many times during camera
The configuration of an ion crystal in this potential is
2 2 exposure time under Doppler cooling conditions [23]. Thisdetermined by the anisotropy parameters ax,y = xz /xx,y. results in a broadening of the detected peak, as seen in of
For tight radial confinement xx,y  xz, the ions form a Fig. 4h and prevents exact determination of ion positions.
linear string aligned on the z-axis. Lowering the radial
confinement causes a phase transition to a zigzag config-
uration at a = acrit [14, 15, 24]. For a [ a , this zigzag 5 Local modes in linear crystal with 40Ca21x y impurity
crystal is confined to the xz-plane which prevents it from
rotating around the z-axis. A long ion chain can be divided into separately oscillating
pffiffiffiffiffiffiffiffi
From eq. 1 follows that the static (/ q=m) and parts by impurity ions. Here, we use a 40Ca2? ion which is
dynamic ( q/m) parts of the potential scale differently with subjected to a much stiffer radial confinement in the trap
123
2.3. Publikation 3: Heterogene Calciumkristalle 55
Mode shaping in mixed ion crystals 15
Fig. 4 Fluorescence images (a–
i) of three-ion crystals, without
40Ca2? ion and with 40Ca2? ion
in central or outer position, for
different anisotropie parameters.
Simulated positions are
indicated as black (40Ca?) and
red (40Ca2?) crosses. In (h),
there are additional crosses in
white (40Ca?) and green
(40Ca2?) for the mirrored
configuration. The reason for
slightly different a for crystals
with (amix) and without
40Ca2?
(apure) is a drift of the trapping
potential between these
measurements
in Fig. 5, there is a mode at 2p 9 1,006 kHz where mainly
(a) (b) (c) (d) the 40Ca2? oscillates and a mode at 2p 9 352 kHz where
the oscillation is localized to the lower subcrystal. Simu-
lations show that for the modes at 2p 9 423 kHz and at
2p 9 403 kHz, the oscillation amplitude on different sides
of the 40Ca2? differs by a factor of &30 while ions on the
same subcrystal have similar oscillation strength. The
results also show that the mode density for the subcrystals
is much lower than for a string of six 40Ca? ions trapped in
the same potential. The minimal frequency separation for
(e) (f) (g) (h)
modes on the same subcrystal is 2p 9 45 kHz compared to
2p 9 15 kHz for a pure 40Ca? crystal.
6 Conclusion and outlook
We measured the mode structure of mixed coulomb crystals
with three ions. The resulting eigenfrequencies are in good
agreement with values from numerical simulations. We
Fig. 5 Upper part Fluorescence images of excited local modes (a– observe the configuration of these crystals the transition
d) in a linear string with 40Ca2? impurity. The local excitation of ions from linear to zigzag configuration depending on the posi-
is observed from the broadening of the ion image in radial direction. tion of the doubly ionized ion. The positions of the 40Ca?
The oscillation amplitudes of the ions fit well to the simulated
eigenvectors of the modes (e–f) ions agree to 1 lm with values from numerical simulations.
These results confirm the proposed zigzag transition using
for the tailoring of radial modes. We prepare a string of five Rydberg excitation in a three-ion crystal [13].
40Ca? and one 40Ca2? positioned as the third ion in the We observe localized modes created by dividing longer
chain and excite the radial modes. We find that for each ion chains with doubly charged ions. In future experiments,
mode, the oscillation is almost completely restricted to one such localized modes could possibly be exploited to
of the two parts separated by the impurity ion (see Fig. 5). implement parallel gate execution on different parts of the
The measured frequencies and eigenvectors are in good ion string [10].
agreement with simulations. The eigenfrequencies of An exciting perspective for future experiments is the
the modes are 2p 9 468 kHz (Fig. 5a), 2p 9 463 kHz possibility to use coherently excited Rydberg states. The
2
(Fig. 5b), 2p 9 423 kHz (Fig. 5c) and 2p 9 403 kHz Rydberg excitation from the 3 D5/2 state, together with the
(Fig. 5a) for trap frequencies of x = 2p 9 119 kHz, single ion addressing of the 4
2S1=2 ! 32D5=2 transition,z
x = 2p 9 480 kHz and x = 2p 9 630 kHz for a may allow for a full control over the radial mode struc-x y
single 40Ca? ion. In addition to the measured modes shown ture. In future, one may extend the mode shaping to
123
56 2. Publikationen
16 T. Feldker et al.
two-dimensional ion crystals with an even more complex 12. M. Müller, L. Liang, I. Lesanovsky, P. Zoller, New J. Phys. 10,
mode structure [25]. 093009 (2008)
13. W. Li, I. Lesanovsky, Phys. Rev. Lett. 108, 023003 (2012)
14. S. Ulm, J. Roßnagel, G. Jacob, C. Degünther, S.T. Dawkins, U.G.
Acknowledgments We thank Weibin Li, Alexander Glaetzle, Rej- Poschinger, R. Nigmatullin, A. Retzker, M.B. Plenio, F. Schmidt-
ish Nath, Igor Lesanovsky and Peter Zoller for helpful discussions. Kaler, K. Singer, Nat. Commun. 4, 2290 (2013). doi:10.1038/
Further, we thank Julian Naber for earlier contributions to the ncomms3290
experiment. We acknowledge financial support by the EU Chist-Era 15. K. Pyka, J. Keller, H.L. Partner, R. Nigmatullin, T. Burgmeister,
Project R-Ion and by the BMBF. D.M. Meier, K. Kuhlmann, A. Retzker, M.B. Plenio, W.H. Zurek,
A. Campo, T.E. Mehlstäubler, Nat. Commun. 4, 2291 (2013).
doi:10.1038/ncomms3291
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(2012)
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2. J. Benhelm, G. Kirchmair, C.F. Roos, R. Blatt, Nat. Phys. 4, 463 (2007)
(2008) 18. M.M. Schauer, J.R. Danielson, D. Feldbaum, M.S. Rahaman, L.
3. J.P. Home, D. Hannecke, J.D. Jost, J.M. Amini, D. Leibfried, D.J. B. Wang, J. Zhang, X. Zhao, J.R. Torgerson, Phys. Rev. A 82,
Wineland, Science 325, 1227 (2009) 062518 (2010)
4. M. Riebe, H.Häffner, C.F. Roos, W.Hänsel, J. Benhelm, G.P.T. 19. D. Kolbe, M. Scheid, J. Walz, Phys. Rev. Lett. 109, 063901
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Coish, M. Harlander, W. Hänsel, M. Hennrich, R. Blatt, Phys. 23. D. Reiß, K. Abich, W. Neuhauser, Ch. Wunderlich, P.E. Toschek,
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7. G.D. Lin, S.L. Zhu, R. Islam, K. Kim, M.S. Chang, S. Korenblit, 24. D.G. Enzer, M.M. Schauer, J.J. Gomez, M.S. Gulley, M.H.
C. Monroe, L.M. Duan, EPL 86, 60004 (2009) Holzscheiter, P.G. Kwiat, S.K. Lamoreaux, C.G. Peterson, V.D.
8. J.J. Garcia-Ripoll, P. Zoller, J.I. Cirac, Phys. Rev. Lett. 91, Sandberg, D. Tulpa, A.G. White, R.J. Hughes, D.F.V. James,
157901 (2003) Phys. Rev. Lett. 85, 2466 (2000)
9. L.M. Duan, Phys. Rev. Lett. 93, 100502 (2004) 25. H. Kaufmann, S. Ulm, G. Jacob, U. Poschinger, H. Landa,
10. W. Li, A.W. Glaetzle, R. Nath, I. Lesanovsky, Phys. Rev. A 87, A. Retzker, M.B. Plenio, F. Schmidt-Kaler Phys. Rev. Lett. 109,
052304 (2013) 263003 (2012)
11. F. Schmidt-Kaler, T. Feldker, D. Kolbe, J. Walz, M. Müller, P.
Zoller, W. Li, I. Lesanovsky, New J. Phys. 13, 075014 (2011)
123

58 2. Publikationen
2.4. Publikation 4: Rydberganregung von Ca+
Rydberganregung eines einzelnen gefangenen
Calciumions
Der Artikel Rydberg excitation of a single trapped ion“, 2015 angenommen zur
”
Veröffentlichung bei Physics Review Letters [FBS+15], präsentiert die erste beobachte-
te Anregung von Calciumionen in einen Rydbergzustand. Es konnten drei verschiede-
ne Rydbergzustände bei verschiedenen vakuumultravioletten Anregungswellenlängen
identifiziert werden.
Der Artikel wird mit der Motivation und den Anwendungsmöglichkeiten von gefange-
nen Ionen in Rydbergzuständen eingeleitet. Es folgt eine Beschreibung des Veruchsauf-
baus und des verwendeten Anregungs- und Detektionsschemas. Anschließend werden
die beobachteten Rydbergresonanzen vorgestellt und die Identifizierung dieser Reso-
nanzen mit den zugewiesenen Haupt- und Nebenquantenzahlen diskutiert. Die spek-
trale Form und Lage in Abhängigkeit von den Fallenparametern wird theoretisch be-
handelt. Abschließend werden die Ergebnisse zusammengefasst.
Die experimentellen Arbeiten und Messungen dieser Veröffentlichung wurden, wie bei
Publikation 3, in einer Kollaboration der Arbeitsgruppen Walz und Schmidt-Kaler der
QUANTUM des Instituts für Physik durchgeführt. Der Aufbau der kohärenten VUV
Laserlichtquelle zur Rydberganregung von gefangenen Calciumionen war der Schwer-
punkt meiner Arbeit. Zudem wurde die Strahlformung des vakuumultravioletten Lichts
optimiert, um eine bessere Fokussierung des Strahls zu erreichen.
Beim folgenden Artikel handelt es sich um eine Version, die von Physics Review Let-
ters angenommen aber noch nicht veröffentlicht wurde. Die auf arxiv.org verfügbare
Version [FBS+15] unterscheidet sich davon an einige Stellen.
2.4. Publikation 4: Rydberganregung von Ca+ 59
Rydberg excitation of a single trapped ion
T. Feldker,1, ∗ P. Bachor,1, 2 M. Stappel,1, 2 D. Kolbe,1, 2, † R. Gerritsma,1 J. Walz,1, 2 and F. Schmidt-Kaler1
1Institut für Physik, Johannes Gutenberg-Universität Mainz, Staudingerweg 7, D-55128 Mainz, Germany‡
2Helmholtz-Institut Mainz, Johann-Joachim-Becherweg 36, D-55128 Mainz, Germany
(Dated: August 25, 2015)
We demonstrate excitation of a single trapped cold 40Ca+ ion to Rydberg levels by laser radiation in the
vacuum-ultraviolet at a wavelength of 122 nm. Observed resonances are identified as 3d 2D3/2 to 51 F, 52 F and
3d 2D5/2 to 64 F. We model the lineshape and our results imply a large state-dependent coupling to the trapping
potential. Rydberg ions are of great interest for future applications in quantum computing and simulation, in
which large dipolar interactions are combined with the superb experimental control offered by Paul traps.
PACS numbers: 37.10.Ty, 32.80.Ee, 42.50.Ex
The properties of Rydberg atoms are dominated by one elec-
tron being in a state of high principal quantum number, which
leads to long lifetimes and large dipole moments [1, 2].
This results in giant dipolar interactions between Rydberg
atoms [3] which enable the formation of ultralong-range
molecules [4], quantum logic gate operations between two
neutral atoms [5, 6], and the control of the state of trans-
mitted light through a Rydberg sample at the single photon
level [7]. A completely new approach to this field of re-
search is the Rydberg excitation of trapped ions [8–10], which
aims to combine the long-range Rydberg-blockade mecha-
nism, demonstrated in the case of neutral atoms [11–13], with
the superb level of control over single ions achieved in Paul FIG. 1. a) Sketch of the x-shaped ion trap (B) with two segmented
traps [14, 15]. Rydberg ions in Coulomb crystals will allow gold-covered DC blades and two RF blades. Laser beams near
for shaping localized vibrational modes for quantum simu- 397 nm, 866 nm, 854 nm, 393 nm and 729 nm can be switched and
lation and fast parallel execution of quantum gates [16, 17]. serve for cooling, optical pumping and state analysis. Fluorescence
Further applications are dynamical structural phase transi- light near 397 nm is collected by a lens with numerical aperture NA
tions and non-equilibrium dynamics driven by Rydberg ex- = 0.27 and imaged on an electron-multiplying charge-coupled device
(EMCCD) camera. Holes in the end caps provide access for the VUV
citations [18]. beam. The VUV beam intensity is monitored with a photomultiplier
Two major challenges have to be met in order to access the tube (PMT). A sharp tip can be moved into the trap for aligning the
40 +
unique features of Rydberg ions: Firstly, excitation energies VUV beam. b) Levels and transitions in Ca . Ions are cooled
on the S to P transition near 397 nm with optical pumping on
are large compared to the case of neutral atoms such that ei- 1/2 1/2the D3/2 to P1/2 transition at 866 nm and initialized for the Rydberg
ther a vacuum ultraviolet (VUV) laser source [9, 19] or multi- excitation by optical pumping into the D3/2 (D5/2) level with light
step excitation [20] with UV lasers is required; secondly, the near 397 nm (393 nm).
large polarizability of Rydberg states makes them very sensi- broadening, caused by residual electric fields in the trap.
tive to residual electric fields in the Paul trap, where an oscil-
lating field with quadrupolar geometry and gradients of about
7 9 2 Experiments were carried out in two different linear Paul10 -10 V/m provides stable trapping conditions. Ions are traps. Trap (A) consists of four cylindrical rods with diam-
confined near the node (field-zero) of the electric quadrupole, eter d = 2.5 mm at a diagonal distance of 2.2 mm, and two
nevertheless residual fields at the position of the ion perturb end caps at a distance of 10 mm [9, 21]. It has a rather large
the Rydberg state and lead to a shifted and broadened reso- trapping volume and features stable ion trapping at very low
nance. field gradients. Trap (B) is constructed from x-shaped gold-
In this Letter, we present laser excitation of a single trapped covered blades at a diagonal distance of 0.96 mm (see ref. [22]
cold ion to Rydberg states. Ions are initialized in the and Fig. 1 a). Axial confinement is provided by applying volt-
metastable 3d 2D3/2 or 3d 2D5/2 state before they are excited ages to the segments of the DC blades. The improved design
to the 51 F and 52 F (from D3/2), or respectively 64 F (from of this trap allows for a more precise alignment of the elec-
D5/2), state using vacuum ultraviolet radiation near 122 nm. trodes. Thus residual fields at the ion are reduced and the trap
By applying a state dependent fluorescence measurement fol- can be operated at higher vibrational frequencies as compared
lowing the decay of the Rydberg state, population transfer out to trap (A). Ions are loaded from a thermal beam of neutral cal-
of the initial D-state is detected. The polarizability of the Ry- cium atoms by photo ionization with laser light near 423 nm
dberg ion is deduced from the observed line-shift and line- and 375 nm. Trapped ions are illuminated by laser radiation
60 2. Publikationen
2
near 397 nm and 866 nm for optical cooling and fluorescence
detection with an electron-multiplying charge-coupled device
(EMCCD) camera. Additional laser beams at 393 nm, 854 nm
and 729 nm allow for optical pumping, sideband spectroscopy
and coherent manipulation of the 4s 2S1/2 - 3d 2D5/2 transi-
tion, respectively.
Figure 1 b shows relevant energy levels of the calcium ion.
The Rydberg transition is driven by VUV single-photon ex-
citation at 122 nm wavelength from the metastable D3/2 and
D5/2 levels. To generate continuous-wave coherent VUV ra- FIG. 2. a) and b): Rydberg excitation from the 3d 2D3/2 to the
diation we employ four-wave sum-frequency mixing in mer- 51 F state, at a VUV power of ≈ 0.5µW and 30 ms pulse duration.
cury vapor. Power levels in the µW range are achieved us- The trap (A) is operated at motional frequencies of ωax,rad/(2π) =
ing a triple-resonant scheme with fundamental light fields (90, 200) kHz. Different peak heights are due to variations of the
at 254 nm, 408 nm and 555 nm which are generated by VUV power and alignment for different measurement runs. a)
2
frequency-doubling and frequency-quadrupling of lasers in Ground state population is optically pumped to the 3d D5/2 state
the near infrared [9, 19]. The wavelength of these lasers after the Rydberg excitation. The linewidth is ' 60 MHz full-width-at-half-maximum (FWHM). b) No optical pumping, only the di-
are monitored by a wavelength meter (HighFinesse WSU-10), rect population transfer to 3d 2D5/2 is observed. This data confirms
which is calibrated to the 4s 2S1/2 - 3d 2D5/2 transition and that the Rydberg level is a F-state (see text for details). c) Exci-
thus accurate to about 100 MHz at the sum frequency. The tation from the 3d 2D3/2 to the 52 F state in trap (B), operated at
VUV radiation is focused on the ion by a pair of MgF2 lenses motional frequencies of ωax,rad/(2π) = (270, 700) kHz. The line
and the transmitted power is monitored by a photomultiplier shape model includes broadening by thermal excitation, magnetic
tube (PMT). For a precise determination of the focus we use field, micromotion and Stark effect. Measurements were performed
a sharp tip which can be temporarily moved into the trap and with a single ion, 150 cycles for each data point in a), while for b) andc) each data point is obtained from 50 cycles, the error bars depict the
monitor the transmission of the VUV beam. For the alignment quantum projection noise.
of the beam the MgF2 lens closest to the trap as well as the ion
trap’s vacuum vessel are mounted on translation stages. Free observed resonance. Omitting step (iii) leads to a background
movement between VUV source, focusing lens and ion trap free measurement since there is no population transfer from
is enabled by vacuum bellows on both sides of the lens. The the 3d
2 D3/2 state to the 3d2 D5/2 state without exciting a Ry-
MgF2 lens additionally acts as a seal between the ion trap’s dberg resonance (the data is shown in Fig. 2 b).
ultra-high vacuum (< 10−10 mbar) and the vacuum for trans-
≈ −6 We observe Rydberg excitation to the 51 F statemitting the VUV radiation ( 10 mbar). at 122.041 913(5) nm and to the 52 F state at
We search Rydberg resonances at wavelengths near 122.032 384(10) nm wavelength. The linewidth of the
122.04 nm, where the efficiency of the four-wave mix- excitation to the 51 F varies between 60 MHz and 400 MHz
ing process is strongly enhanced by the nearby 7 1S-11 1P full-width at half-maximum (FWHM), depending on the
resonance in mercury. Initial information about the expected trap control parameters. For the F resonances the branching
resonances [23] could not be reproduced, and uncertainties of ratio between the decay from the Rydberg state into the
theory predictions [9] are too large, so that we had to search D5/2 and D3/2 state is estimated to be about 7 %, using datathe full range of about 180 GHz between Rydberg states of from lower-lying Rydberg states (cf. NIST atomic spectra
consecutive principle quantum number. database). In addition to the population transfer, double
Measurements have been performed with single ions and, in ionization followed by ion loss, is observed on resonance in
order to speed up data acquisition, with linear three-ion and ∼ 0.3% of the Rydberg excitations.
five-ion crystals. Ions are excited to the Rydberg state in a
sequence of steps. i) Initialization by optical pumping to the Higher lying Rydberg states are searched by initializing the
3d 2D3/2 state (lifetime: 1176(11) ms [24]). ii) VUV exci- ions in the 3d 2D5/2 state using the detection sequence de-
tation by a 30 ms pulse. The Rydberg state then decays and scribed above. We do not observe population transfer ex-
within 30 ms is either back in the initial state, the 3d 2D5/2 ceeding the 3% background caused by the finite lifetime of
(lifetime: 1168(9) ms [24]), or the ground state 4s 2S1/2 and the 3d 2D5/2 state. However, we see significantly increased
the detection efficiency is therefore dominated by the branch- ion loss rates, as in the case of the other resonances, be-
ing fractions out of the initial state. iii) Optionally, ground tween 122.040 46 nm and 122.040 55 nm wavelength. We
state population is optically pumped into the 3d 2D5/2 state ascribe this ion loss to the excitation of the 64 F state at
with resonant light at 393 nm. This step is necessary for de- 122.040 50(5) nm. The resonance was scanned in 50 MHz
tection of Rydberg P states only and was dropped after we steps with 50 cycles at each frequency. As the main broaden-
confirmed the excitation to the Rydberg F state. iv) De- ing effect, polarization of the Rydberg state by residual elec-
tection: Under resonant excitation with laser light at 397 nm tric fields, is proportional to n7, the resonance width of ≈
and 866 nm the ion emits no fluorescence light, if the Ryd- 2 GHz full width is in agreement with the linewidth observed
berg excitation in (ii) was successful. Figure 2 a shows the for the resonances to 51 F and 52 F.
2.4. Publikation 4: Rydberganregung von Ca+ 61
3
Energy levels for Rydberg states are given by
R∞ Z2 αE
2
En,δ = − ×
geom
(1) ω(t) = ω0 + kx 2mmΩ sin Ωt− cos Ωt. (2)
1 + me (n− δ)2 2mca+ Here, ω0 is the bare resonance frequency, k is the wavenumberwhere R∞ is the Rydberg constant, me is the electron mass, of the laser along the motion of the ion, Egeom is the electric
mca+ is the mass of the calcium ion, Z is the charge-state, and field amplitude and xmm is the micromotion amplitude. From
n is the principal quantum number. δ denotes the quantum de- this equation we can derive the temporal shape of the reso-
fect and values from theory [25] are δF = 0.026 and δP = 1.44 nance laser field
for F-states and P-states, respectively. Comparing measured
excitation energies from the 3d 2D3/2 state with data from
earlier experiments [23] and theory [9], the principal quantum E (t) ∝ e−iω0t i2βαΩtres e
number n can be narrowed down to be in the vicinity of 52. ∑ in(Ωt+π2 )
Applying Eq. 1 we find that the observed energy differences × Jn (βmm) e
n
correspond to n = 51, n = 52 and n = 64 with quantum de- ∑
m 2imΩt
fects calculated from pairs of resonances as δ5152 = -0.08(3), × (−1) Jm (βα) e . (3)
δ5164 = 0.01(1) and δ5264 = 0.03(1). While the latter two are m
in agreement with theory, there is a deviation > 3σ for δ5152. In this equation we define the modulation index in the Bessel
This discrepancy might indicate effects beyond single chan- functions Jn(β) due to the axial micromotion by βmm =
nel quantum defect theory for Ca2++e− [26]. Table 1 shows kxmm and due to the oscillating Stark shift by βα =
the transition frequencies and energies determined. Measured αE2geom/8Ω. The second exponent in Eq. (3) denotes a static
frequencies of 411 042 130 MHz for the 4s2 S1/2 - 3d2 D5/2 frequency shift due to the fact that the modulated Stark shift
transition [27] and 1 819 599 MHz for the 3d2 D5/2 - 3d2 D3/2 can only reduce the transition frequency to the F states. It is
fine structure splitting [28] have been used in the data analy- apparent that the lineshape comes from a complicated inter-
sis. The identification of the resonances is supported by the play from the sidebands at n× Ωrf caused by the micromo-
fact that decay from the Rydberg F-states is mainly into the D tion and the sidebands at 2n× Ωrf caused by the oscillating
states as observed experimentally (see Fig. 2 b), in contrast to Stark shift. Thermal ion motion at T ≈ 5 mK, as determined
Rydberg P-states which would predominantly decay into the from the Doppler broadening of the 4s 2S - 3d 21/2 D5/2 tran-
ground state [29]. sition and the magnetic field of B = 0.45 mT, determined from
the Zeeman splitting of the 4s 2S 21/2 - 3d D5/2 transition, are
state wavelength from D wavelength from D ∆E cm−1 leading to a broadening of σ ∼10 MHz. Thus, the lineshape3/2 5/2
51F 122.041 913(5) nm – 95589.258(3) observed in the experiment is a convolution of Eq. (3) and a
Gaussian. As the Paul trap is operated at Ω /2π between
52F 122.032 384(10) nm – 95595.656(7) rf
3.5 MHz and 5.2 MHz, the sidebands are not resolved in the
64F – 122.040 50(5) nm 95650.901(33) spectrum.
TABLE I. Levels, transition vacuum wavelengths, and energies from With the known electric field amplitude Egeom we estimate α
the S1/2 ground state. from the fit of the observed resonance line shape, the data is
presented in Fig. 3 a). Calculated lineshapes at various elec-
tric fields for the transitions to the 51F-state and 51P-state are
In order to model the observed resonance lines, the electric presented in Fig. 3 b) and c), the polarizabilities used in the
field, the motional state of the ion and the magnetic field calculation are estimated from second-order perturbation the-
are taken into account: Due to fabrication imperfections in ory with neglected spin-orbit coupling. We use the quantum
the geometry of trap (A), the ion is exposed to an alter- defects found in [25] and the method developed in [30] to ob-
nating electric field proportional to the trap drive amplitude tain approximate analytical wavefunctions for computing ma-
Egeom = 0.8(3) × URF /m × sin(Ωt), where URF is the trix elements. As a check of the accuracy of this approach,
applied radio frequency voltage at the trap drive frequency we compare the calculated lifetime of the 4P state of 6.55 ns,
Ω/2π. This has been determined by measuring the micro- to the experimental value of 7 ns, which agrees reasonably
motion broadening of the 4s 2S 21/2 – 4p P3/2 transition. In well. In the second-order perturbation theory, we set mL = 0,
comparison, additional fields Echarge in radial direction due which is justified as this state experiences the largest Stark
to charging of electrodes by scattered VUV light are about an shift for the states of interest. In the calculation, we take cou-
order of magnitude smaller when compensated optimally. plings to the states n = 40, .., 60 into account, which was
The oscillating field Egeom is pointing in the axial direction found to lead to convergence.
along the VUV laser beam, and leads to a modulation of the The experimentally determined α/2 =
Rydberg energy due to the electric polarizability α, and, in 5+7−3×102 MHz/(V/cm)2 is in agreement with the polar-
addition, to a modulation of the Doppler effect due to the in- izability of the 51 F state, α51F /2 ≈ 4×102 MHz/(V/cm)2
duced micromotion. The instantaneous resonance frequency obtained from second-order perturbation theory and ne-
reads: glecting spin-orbit coupling. Under the assumption that
62 2. Publikationen
4
resonances are expected from Rydberg P-states, because the
electric polarizability is lower (αP /αF ' 0.1). For a single
ion in the motional ground state, and exposed to residual elec-
tric field of 65 V/m as deduced from the Rydberg resonance
in Trap (B), we expect a modulation index of 0.6. This results
in a strong carrier and resolved sidebands at a frequency of
±2×Ωrf weaker by a factor of three. In view of driving co-
herent dynamics, we note that with the values for VUV power
of 3µW and a waist of 10µm already achieved, Rabi frequen-
cies of up to 2π× 150 kHz for the transition 3d 2D3/2 to 52 P
are expected [9], which is much faster than the natural decay
of 217µs [34].
FIG. 3. a) Experimental data (trap A) of the 3d 2D3/2 to 51 F
resonance with Egeom = 24 V/m (blue) and 84 V/m (red). Fit- In conclusion we have observed and identified Rydberg exci-
ting the data with our lineshape model, we determine α51F /2 = tations of a single cold ion and measured the lineshape of the
5+7−3×102 MHz/(V/cm)2 for the polarizability. Measurements were resonance which implies a strong state-dependent coupling to
performed with one ion and 150 cycles per data point for the reso- the electric trapping potential. This experimental work is a
nance at 24 V/m (blue) while at 84 V/m (red) a five ion crystal and
70 cycles per data point were used. The error bars depict the quan- starting point for establishing a novel platform of Rydberg
tum projection noise. b) Calculated lineshapes for the D to 51 F matter, where the unique possibilities of state dependent elec-3/2
transition at different residual electric fields. The axial micromotion tric forces as well as long-range dipole-dipole interactions are
is neglected (trap B) and cooling to the Doppler limit is assumed. combined with the outstanding control over quantum states in
Features of this calculation are compatible with experimental data. trapped ion crystals.
c) Set of lineshapes for the transition D3/2 to 51 P with the same pa-
rameters as in b). Features of this calculation are incompatible with Acknowledgments The authors acknowledge helpful dis-
experimental data. This observation corroborates the identification cussions with W. Li, I. Lesanovsky, P. Zoller and M. Drewsen.
of the excited Rydberg levels as F-states. We acknowledge G. Jakob and S. Wolf for support with the
the Rydberg level is the 51 P state, the determined electric assembly of trap (B). This work was funded by the BmBF
polarizability would be inconsistent with the theoretical value and the chist-era network (R-ION consortium) and by the Eu-
of α51P /2 ≈ −37×MHz/(V/cm)2 from ref. [31]. Again, this ropean Union H2020 FET Proactive project RySQ (grant N.
supports the identification of the Rydberg levels as F-states. 640378).
In trap (B), axial micromotion is negligible, but residual elec-
tric fields Echarge generated by charging the surface of the
trap electrodes with VUV radiation are stronger as compared
to trap (A) due to a smaller distance from the ion. The result- ∗ feldker@uni-mainz.de
ing field is thus pointing in the radial direction and linebroad- † Present address: Institut für Technische Physik, Deutsches Zen-
ening by micromotion in the direction of the VUV beam is trum für Luft- und Raumfahrt, Pfaffenwaldring 38-40, D-70569
small while the Stark effect remains the dominant line broad- Stuttgart, Germany
‡
ening effect. As this stray field E http://www.quantenbit.decharge is subjected to drifts
during the run of the experiment we have not used it for po- [1] J. M. Raimond, M. Brune, and S. Haroche, Rev. Mod. Phys. 73,
larizability measurements. 565 (2001).[2] M. Saffman, T. Walker, and K. Mølmer, Rev. Mod. Phys. 82,
In both traps we have observed that Rydberg excitation be- 2313 (2010).
comes unstable after several months of experimenting. Con- [3] M. D. Lukin, M. Fleischhauer, R. Cote, L. M. Duan, D. Jaksch,
tamination of electrode surfaces by Ca from the loading J. I. Cirac, and P. Zoller, Phys. Rev. Lett. 87, 037901 (2001).
atomic beam might be an explanation for this behavior; as [4] V. Bendkowsky, B. Butscher, J. Nipper, J. P. Shaffer, R. Löw,
the work function of Ca is much smaller compared to Au, we and T. Pfau, Nature 458, 1005 (2009).
expect a high flux of electrons from contaminated surfaces, [5] T. Wilk, A. Gaëtan, C. Evellin, J. Wolters, Y. Miroshnychenko,
accelerated by the rf-trap. These electrons may perturb the P. Grangier, and A. Browaeys, Phys. Rev. Lett. 104, 010502(2010).
highly susceptible Rydberg states preventing us from observ- [6] L. Isenhower, E. Urban, X. L. Zhang, A. T. Gill, T. Henage,
ing the resonance. T. A. Johnson, T. G. Walker, and M. Saffman, Phys. Rev. Lett.
In the future, we plan to use a dedicated ion-loading zone 104, 010503 (2010).
well separated from the spectroscopy zone [32, 33] which is [7] T. Peyronel, O. Firstenberg, Q. Y. Liang, S. Hofferberth, A. V.
shielded from the calcium beam to avoid VUV-induced photo- Gorshkov, T. Pohl, M. D. Lukin, and V. Vuletic, Nature 488, 57
emission of electrons close to the trapped ions. Increased (2012).
VUV power and tighter focusing will allow for significantly [8] M. Müller, L. Liang, I. Lesanowsky, and P. Zoller, New J. Phys.10, 093009 (2008).
higher excitation rates. This should enable the excitation of [9] F. Schmidt-Kaler, T. Feldker, D. Kolbe, J. Walz, M. Müller,
Rydberg P-states, where the dipole matrix elements are lower P. Zoller, W. Li, and I. Lesanovsky, New J. Phys. 13, 075014
by about one order of magnitude. Much narrower excitation (2011).


3. Zusammenfassung der Ergebnisse
Ziel dieser Arbeit war die Realisierung einer leistungsstarken kontinuierlichen Laser-
quelle im vakuumultravioletten Spektralbereich für die Rydberganregung von gefange-
ne Calciumionen. Die Erzeugung dieser Strahlung erfolgt durch Vierwellenmischen in
Quecksilberdampf.
Voraussetzung für eine hohe Konversionseffizienz dieses nichtlinearen Prozesses sind
fundamentale Lasersysteme, deren Lichtfrequenzen nahresonant zu den atomaren Über-
gängen des nichtlinearen Mediums eingestellt werden können. Um eine hohe optische
Ausgangsleistung der vakuumultravioletten Strahlung zu erhalten, sind außerdem ho-
he Leistungen dieser fundamentalen Lasersysteme nötig. Ein weiterer wichtiger Aspekt
für eine zuverlässige vakuumultraviolette Lichtquelle ist die Stabilität in Leistung und
Frequenz und der Wartungsaufwand der fundamentalen Lasersysteme.
3.1. Entwicklung der fundamentalen Lasersysteme und
der vakuumultravioletten Laserquelle
In den vergangenen Jahren und besonders im Rahmen dieser Arbeit konnte die va-
kuumultraviolette Laserquelle in allen genannten Eigenschaften - Effizienz, Leistung
und Zuverlässigkeit - verbessert werden, indem neue fundamentale Lasersysteme ent-
wickelt wurden. Den größten Anteil daran haben die selbst gebauten Ytterbium-Faser-
verstärkersysteme.
Ytterbium-Faserverstärkersysteme zeichnen sich durch ihren großen spektralen Verstär-
kungsbereich, hohe Ausgangsleistungen, hohe Strahlqualität und geringen Wartungs-
aufwand aus. Diese Eigenschaften weist auch das in Publikation 1 (Abschnitt 2.1)
vorgestellte Ytterbium-Faserverstärkersystem auf. Es wurde zunächst für eine Wel-
lenlänge von 1091 nm konzipiert, bei der eine optische Ausgangsleistung von 30 W mit
einer optisch-zu-optischen Effizienz von 52 % erzielt werden konnte. Damit konnte eine
Leistung von 19,3 W bei 545 nm für die Frequenzverdopplung in einem Überhöhungsre-
sonator mit einem LBO-Kristall und 8,6 W bei 545 nm für die Frequenzverdopplung im
Einfachdurchgang durch einen periodisch gepolten Kristall erreicht werden. Die Leis-
tungsschwankung sind kleiner als 5 % bzw. 3 % und die Ausgangsleistung fällt über
längere Betriebszeiten nur geringfügig ab. Der infrarote Strahl (M2 = 1,2) sowie der
grüne Strahl (M2< 1,2) weisen jeweils eine hohe Strahlqualität auf. Beim Langzeitbe-
trieb über mehrere Monate zeigt das System eine hohe Stabilität mit geringem War-
66 3 Zusammenfassung der Ergebnisse
tungsaufwand. Lediglich die Einkopplung der Signallaserstrahlung in den Kern der ers-
ten und zweiten Verstärkerglasfaser sollte im Abstand von mehreren Wochen optimiert
werden. Das Lasersystem wurde für den Betrieb bei einer Wellenlänge von 1110 nm
umgebaut und optimiert. Dabei konnte eine Leistung von 8 W im Infraroten und eine
Leistung von 5 W bei 555 nm für die Frequenzverdopplung in einem Überhöhungsreso-
nator mit einem LBO-Kristall und 1,2 W bei 555 nm für die Frequenzverdopplung in
einem periodisch gepolten Kristall erzielt werden. Es weist die gleiche Leistungs- und
Langzeitstabilität wie das ursprüngliche System auf.
Nach dem Vorbild des in Publikation 1 vorgestellten Faserverstärkersystems wurde in
dieser Gruppe ein kryogenes Ytterbium-Faserverstärkersystem bei einer Wellenlänge
von 1015 nm entwickelt, mit dem eine Ausgangsleistung von 3,5 W erreicht wird. Durch
zwei aufeinander folgendende Frequenzverdopplungen wird Licht bei 254 nm mit Leis-
tungen bis zu 500 mW erzeugt. Die ultraviolette Leistung ist momentan durch die zur
Verfügung stehende infrarote Leistung begrenzt. Es wurde jedoch bereits ein weite-
res kryogenes Faserverstärkersystem mit einer Ausgangsleistung von 10 W bei 1015 nm
aufgebaut [SKB+13], womit Leistungen von bis zu 750 mW bei 254 nm erreicht werden
sollten [SMW+07].
Die Vorzüge der Faserverstärkersysteme werden deutlich, wenn man sie mit den La-
sern der ersten Erzeugung von kontinuierlicher Strahlung bei 121,56 nm vergleicht
[EWH99]. Damals wurde im ultravioletten Spektralbereich ein frequenzverdoppelter
Argon-Ionen-Laser mit einer Leistung von 750 mW bei einer Wellenlänge von 257 nm
und im grünen Spektralbereich ein Farbstofflaser mit einer Leistung von 640 mW bei
einer Wellenlänge von 545 nm verwendet. Gegenüber diesen Lasern besitzen die moder-
nen Faserverstärkersystem mehrere Vorteile: Faserverstärker weisen eine höhere elek-
trische zu optische Effizienz auf und benötigen verglichen zu Argon-Ionen-Lasern eine
deutlich geringere elektrische Leistung (kein Drehstrom notwendig). Sie sind robuster
und weniger wartungsaufwändig, insbesondere im Vergleich zu Farbstofflasern. Faser-
verstärker bieten einen großen spektralen Verstärkungsbereich, während Argon-Ionen-
Laser nur diskrete Emissionwellenlängen aufweisen. Für das Faserverstärkersystem
mit Frequenzvervierfachung im ultravioletten Spektralbereich ist es daher möglich,
eine Wellenlänge beliebig nahe der Anregungswellenlänge von 253,65 nm des 61S-63P-
Übergangs in Quecksilber zu wählen, wodurch die Effizienz des Vierwellenmischpro-
zesses gesteigert werden kann [KSW13]. Zudem wird für die Phasenanpassung eine
geringere Temperatur benötigt, durch die ein Niederschlag von Quecksilber an den op-
tischen Elementen vermieden wird. Schließlich können Faserverstärker hohe Ausgangs-
leistungen aufweisen. So besitzt das Faserverstärkersystem mit Frquenzverdopplung im
grünen Spektralbereich im Vergleich zum Farbstofflaser eine um den Faktor 30 höhere
Leistung.
Die in [EWH99] vorgestellte vakuumultraviolette Laserquelle, mit fundamentalen Fel-
dern bei Wellenlängen von 257 nm, 399 nm und 545 nm, liefert eine Leistung von 0,5 nW
bei einer Wellenlänge von 121,56 nm. Die auf die Eingangsleistungen normierte Konver-
3.1 Entwicklung der fund. Lasersysteme und der vakuumultraviol. Laserquelle 67
Tabelle 3.1.: Vakuumultraviolette Leistung bei 121,56 nm. Die Werte der ersten
Zeile sind [EWH99] entnommen. In der zweiten Zeile werden die maxima-
len fundamentalen Leistungen angenommen, die im Rahmen dieser Arbeit
gemessen wurden. Unter Berücksichtigung der Verluste der fundamentalen
Leistung errechnet sich die vakuumultraviolette Leistung (grau).
PUV Pblau Pgrün Konv.eff. PVUV
[EWH99] 0,75 W 0,3 W 0,64 W 11 nW/W3 0,5 nW
@ 257 nm @ 399 nm @ 545 nm @ 121,56 nm @ 121,56 nm
aktuelle 0,5 W 2 W 19,3 W 69 nW/W3 [KSW13] 530 nW
Lasersysteme @ 254 nm @ 408 nm @ 545 nm @ 121,56 nm @ 121,56 nm
sionseffizienz liegt bei 11 nW/W3. Durch Ausnutzen des 61S - 63P-Übergangs in Queck-
silber konnte in [KSW13] mit fundamentalen Feldern bei Wellenlängen von 254 nm,
408 nm und 545 nm eine deutlich höhere Konversionseffizienz von 69 nW/W3 erzielt
werden. Unter Berücksichtigung dieser Konversionseffizienz ist für die maximalen Leis-
tungen der aktuellen Lasersysteme eine Leistung von etwa 530 nW zu erwarten. Dabei
wurden die Verluste der Fundamentalen durch Strahlformung und an der Fokussierlinse
vor der Quecksilberdampfzelle berücksichtigt, die insgesamt etwa 40 % betragen. Die zu
erwartende Steigerung durch die neuen Fundamentallasersysteme beträgt mehr als drei
Größenordnungen. In Tabelle 3.1 sind die verwendeten Leistungen zusammengefasst.
Dreifach-resonantes Vierwellenmischen wurde erstmals in [KSW12] untersucht. Da-
bei wurden fundamentale Felder bei Wellenlängen von 254 nm, 408 nm und 540 nm
verwendet, um die Resonanzen 61S-63P, 61S-71S und 61S-121P in Quecksilber zu nut-
zen. Es konnte eine maximale Leistung von 6µW mit einer Konversionseffizienz von
256µW/W3 bei einer Wellenlänge von 121,26 nm generiert werden.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine kontinuierliche vakuumultraviolette Laserquelle
bei einer Wellenlänge von 122,04 nm durch Vierwellenmischen in Quecksilber mit Fun-
damentalfeldern bei Wellenlängen von 254 nm, 408 nm und 555 nm realisiert. Dabei
werden die Resonanzen 61S-63P, 61S-71S und 61S-111P in Quecksilber ausgenutzt. Bei
der Justage wurde die Überlagerung der Foki der Fundamentalstrahlen und die Aus-
richtung der Quecksilberdampfzelle optimiert. Es konnte eine maximale Leistung von
60µW mit einer Effizienz von etwa 1,5 mW/W3 bei einer Wellenlänge von 122,0406 nm
erzielt werden. Dabei betrugen die fundamentale Leistungen in der Quecksilberzelle
gemessen 0,1 W bei 254 nm, 1,13 W bei 408 nm und 0,87 W bei 555 nm. Die vakuumul-
traviolette Leistung konnte damit um eine Größenordnung gesteigert werden. Stehen
die vollen fundamentalen Leistungen von 0,5 W bei 254 nm, 2 W bei 408 nm und 5 W
bei 555 nm zur Verfügung errechnet sich bei gleicher Konversionseffizienz und unter
Berücksichtigung der Verluste der Fundamentalstrahlen eine vakuumultraviolette Leis-
tung von drei Milliwatt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3.2 zusammengefasst.
68 3 Zusammenfassung der Ergebnisse
Tabelle 3.2.: Vakuumultraviolette Leistung bei dreifach-resonantem Vierwel-
lenmischen in Quecksilber. Die Werte der ersten Zeile sind [KSW12]
entnommen. Die in der zweiten Zeile aufgeführte vakuumultraviolette
Leistung wurden im Rahmen dieser Arbeit gemessen. Daraus wurde un-
ter Berücksichtigung der Verluste der Fundamentalstrahlen von 40 % die
Konversionseffizienz berechnet. In der dritten Zeile werden die maxima-
len fundamentalen Leistungen angenommen. Unter Berücksichtigung der
Verluste der Fundamentalstrahlen errechnet sich die vakuumultraviolette
Leistung (grau).
PUV Pblau Pgrün Konv.eff. PVUV
[KSW12] 0,18 W 0,25 W 0,23 W 0,26 mW/W3 6µW
@ 254 nm @ 408 nm @ 540 nm @ 121,26 nm @ 121,26 nm
aktuelle 0,1 W 1,13 W 0,87 W 1,5 mW/W3 60µW
Lasersysteme @ 254 nm @ 408 nm @ 555 nm @ 122,04 nm @ 122,04 nm
maximale 0,5 W 2 W 5 W 1,5 mW/W3 3 mW
Leistung @ 254 nm @ 408 nm @ 555 nm @ 122,04 nm @ 122,04 nm
Die Frequenzverdopplung von nahinfraroten Feldern ist eine etablierte Methode, um
leistungsstarke kohärente Strahlung im sichtbaren Spektralbereich bereitzustellen. Die
für das Vierwellenmischen verwendeten fundamentalen Felder werden jeweils durch ei-
ne Frequenzverdopplung von nahinfraroten Lasersystemen mit optischen Leistungen im
Wattbereich erzeugt. Konventionelle Frequenzverdopplungskristalle weisen eine geringe
Nichtlinearität auf. Um dennoch hohe Leistungen der harmonischen Strahlung zu erhal-
ten werden diese in Überhöhungsresonatoren verwendet, deren Länge auf ein Vielfaches
der Fundamentalwellenlänge stabilisiert wird. Eine Alternative bieten periodisch gepol-
te Kristalle, die eine deutlich höhere Nichtlinearität besitzen. Daher kann man bereits
bei der Frequenzverdopplung im Einfachdurchgang je nach verfügbarer Fundamental-
leistung Konversionseffizienzen von mehreren 10 Prozent erreichen. Der Aufbau einer
solchen Frequenzverdopplung ist kostengünstiger und weniger zeitaufwändig. Zudem
ist die Frequenzverdopplung im Einfachdurchgang in der Leistung intrinsisch stabil
und eignet sich für durchstimmbare Lasersysteme.
Dennoch wird in vielen Fällen auf Frequenzverdopplungsresonatoren zurückgegriffen,
da die zur Verfügung stehende Fundamentalleistung zu klein ist, um hohe Konversions-
effizienzen zu erzielen. In Publikation 2 (Abschnitt 2.2) wird eine Frequenzverdopplung
im Zweifachdurchgang durch einen periodisch gepolten Kristall vorgestellt, die deutlich
höhere Konversionseffizienzen ermöglicht. Mit diesem Schema konnte eine Konversions-
effizienz von 60 % und eine Leistung von 12,8 W bei einer Wellenlänge von 545,5 nm er-
zielt werden. Die erreichte Konversionseffizienz stellte zum Veröffentlichungszeitpunkt,
nach bestem Wissen, den höchsten Wert in periodisch gepolten Kristallen in dieser Leis-
tungsklasse dar. Insbesondere für kleine fundamentale Leistungen konnte gegenüber der
3.2. Wechselwirkung von vakuumultravioletter Strahlung mit gefangenen
69
Calciumionen
Frequenzverdopplung im Einfachdurchgang eine deutliche Steigerung um einen Faktor
drei festgestellt werden. Für das verwendete Frequenzverdopplungsschema wurde ein
Patent angemeldet [SKW13].
Die Anwendung dieses Schemas ist generell immer möglich, falls periodisch gepolte
Kristalle in dem betreffenden Wellenlängenbereich erhältlich sind. Für die in dieser
Arbeit verwendeten Fundamentallasersysteme ist es denkbar, die Frequenzverdopplun-
gen von 1110 nm zu 555 nm, von 1080 nm zu 540 nm, von 1015 nm zu 507,5 nm und
von 816 nm zu 408 nm im Zweifachdurchgang durch einen periodisch gepolten Kris-
tall aufzubauen. Dabei bleiben die Vorteile einer hohen Leistungsstabilität und einer
guten kontinuierlichen Durchstimmbarkeit der Frequenzverdopplung im Einfachdurch-
gang erhalten und werden um eine hohe Konversionseffizienz ergänzt.
3.2. Wechselwirkung von vakuumultravioletter
Strahlung mit gefangenen Calciumionen
Im Rahmen dieser Arbeit konnte erstmals eine Wechselwirkung zwischen kohärenter
Strahlung im vakuumultravioletten Spektralbereich und gefangenen Calciumionen nach-
gewiesen werden: Licht bei einer Wellenlänge von 121,26 nm wurde auf einen Ionenkris-
tall fokussiert und führte zur Ionisation von einzelnen Ca+-Ionen. Mit einer optischen
Leistung von 0,5µW und einem Strahldurchmesser von etwa 60µm konnten Ionisati-
onsraten von 1/min erreicht werden.
Heterogene Kristalle, bestehend aus einem Ca2+ und mehreren Ca+-Ionen, die sich auf
diese Weise erzeugen lassen, wurden untersucht.
Es wurden die Vibrationsmoden von gemischten Kristallen mit zwei Ca+ und einem
Ca2+ in Abhängigkeit von der Position des Ca2+ analysiert. Das gemessenene Moden-
spektrum stimmt gut mit Werten aus einer numerischen Simulation überein. Außerdem
wurden solche Kristall-Strukturübergänge von einer linearen Kette in eine Zickzack-
Konfiguration für verschiedene Positionen des Ca2+-Ions untersucht. Die experimentell
beobachteten Phasenübergänge zwischen den verschiedenen Strukturen sind konsistent
mit den theoretischen Werten der kritischen Anisotropieparameter. Die beobachteten
Phasenübergange bei heterogenen Kristallen zeigen, dass die Änderung des internen
Zustands eines einzelnen Ions durch Wechselwirkung mit vakuumultravioletter Strah-
lung von starken mechanischen Kräften begleitet wird und so die äußere Struktur
des Gesamtkristalls beeinflusst. Sie sind damit als wichtiger Zwischenschritt zu den in
[LL12] vorgeschlagenen Phasenübergängen durch Anregung eines Ions in einen Ryd-
bergzustand anzusehen, was zu einer kohärenten Kopplung von internen und externen
Zuständen führt. Dies ermöglicht unter anderem die Erzeugung nichtklassischer Bewe-
gungszustände [MMK+96]. Darüber hinaus konnten lokale Vibrationsmoden in einem
gemischten Ionenkristall nachgewiesen werden. Dafür wurde ein linearer Kristall aus
fünf Ca+ und einem Ca2+ im Zentrum erzeugt. Dadurch entstanden im Kristall zwei
70 3 Zusammenfassung der Ergebnisse
Tabelle 3.3.: Anregungswellenlängen und -energien der gefundenen Rydber-
gresonanzen.
Anregungswellenlänge Anregungsenergie
von 3D-Zustände vom 4S-Zustand
Resonanz 1 122,041913(5) nm 95589,258(3) cm−1
Resonanz 2 122,032384(10) nm 95595,656(7) cm−1
Resonanz 3 122,040500(5) nm 95650,901(33) cm−1
Bereiche mit zwei bzw. drei Ca+-Ionen, deren Vibrationsmoden mit unterschiedlichen
Resonanzfrequenzen angeregt werden konnten. Die Oszillationen beschränkten sich da-
bei fast ausschließlich auf einen der beiden Teile mit den einfach geladenen Calciu-
mionen. Die gemessenen Vibrationsfrequenzen und Oszillationsamplituden zeigen eine
gute Übereinstimmung mit simulierten Werten. Die Ausbildung lokaler Moden könnte
in Zukunft dafür verwendet werden, um eine parallele Ausführung von Quantenopera-
tionen auf räumlich getrennten Bereichen einer Ionenkette durchzuführen [LGNL13],
wobei eine Erweiterung auf zweidimensionale Kristalle denkbar ist [KUJ+12, NDG+15].
Des Weiteren gelang im Rahmen dieser Arbeit erstmals eine Rydberganregung von
einem gefangenen Calciumion. Die Anregung erfolgte durch einen Einphotonübergang
mit kontinuierlicher Strahlung bei einer Wellenlänge von 122,04 nm. Das Licht wurde
auf einen Ionenkristall fokussiert und hatte am Ort der Ionen einen Strahldurchmesser
von etwa 40µm mit einer Leistung von mehreren µW.
Ausgehend vom metastabilen 32D3/2-Niveau wurden mit dem in Abschnitt 1.5 be-
schriebenen Schema Rydbergübergänge bei vakuumultravioletten Wellenlängen von
122,041913(5) nm und 122,032384(10) nm gemessen. Zusätzlich wurde bei einer Wel-
lenlänge von 122,04050(5) nm vom metastabilen 32D5/2-Niveau aus eine erhöhte Ionen-
verlustrate aus der Falle beobachtet, was auf einen weiteren Rydbergübergang hindeu-
tet. In Tabelle 3.3 sind die Anregungswellenlänge aus den metastabilen 3D-Zuständen
und Anregungsenergien aus dem Grundzustand für die gefundenen Rydbergresonanzen
aufgelistet.
Mit Gleichung (1.13) aus Abschnitt 1.6 lässt sich abschätzen, dass die gemessenen drei
Resonanzen in der näheren Umgebung der Hauptquantenzahlen n1 = 52, n2 = 53 und
n3 = 65 liegen müssen. Für eine eindeutige Identifikation der Resonanzen ist es nötig,
zunächst die Nebenquantenzahl der angeregten Rydbergzustände zu bestimmen. Da
die Anregung aus den metastabilen D-Zuständen erfolgt, sind Übergänge in Niveaus
mit Nebenquantenzahlen L= 1 =̂ P und L= 3 =̂ F möglich.
Bei Anregung der ersten beobachteten Rydbergresonanzen fiel auf, dass die angeregten
Zustände hauptsächlich in die 3D-Zustände und kaum in den Grundzustand zerfallen.
Das zeigt sich daran, dass die gemessene Anregungswahrscheinlichkeit aus dem 32D3/2
ohne das optische Umpumpen in den 32D5/2-Zustand nicht kleiner wird. Ein angereg-
3.2 Wechselwirkung von vakuumultraviol. Strahlung mit gefangenen Ca+-Ionen 71
ter P-Zustand zerfällt zu einem großen Teil in den Grundzustand 42S1/2, wodurch das
optische Pumpen in den 32D5/2-Zustand die gemessenen Anregungswahrscheinlichkeit
signifikant vergrößert. Da keine Erhöhung der Anregungswahrscheinlichkeit beobachtet
wurde, ist davon auszugehen, dass es sich um einen angeregten F-Zustand handelt, der
hauptsächlich in die 3D-Zustände zerfällt.
Ein weiterer Hinweis auf die Nebenquantenzahl ergibt sich bei Betrachtung der Li-
nienform der beobachteten Rydbergresonanzen. Die spektralen Breiten der gemesse-
nen Kurven zeigen eine starke Abhängigkeit von der angelegten Amplitude des RF-
Fallenfeldes, das die elektrische Feldstärke in der Nähe des Ions bestimmt. Je nach ein-
gestellter Amplitude ist die volle Halbwertsbreite der Resonanzkurven zwischen 60 MHz
und 400 MHz. Für eine theoretische Beschreibung der Linienform der gemessenen Re-
sonanzen wurde ein Modell aufgestellt, das Beiträge durch das elektrische Feld der
Falle, den Bewegungszustand des Ions und externe magnetische Felder berücksichtigt.
Das aus Mikrobewegung und elektrischem Feld resultierende Seitenbandspektrum wird
durch folgende Gleichung beschrieben
∑ ∑
E (t) = eiω0tei2βαΩt J (β )ei(nΩt+π/2)res n mm (−1)mJm(βα)ei2mΩt, (3.1)
n m
wobei βmm bzw. βα die Modulationsindizes der Besselfunktionen Jn bzw. Jm, bedingt
durch die Mikrobewegung bzw. durch das elektrische Feld, und ω0 bzw. Ω die vakuu-
multraviolette Anregungsfrequenz bzw. die Fallenfrequenz sind. Berücksichtigung der
thermischen Bewegung der Ionen und des magnetischen Felds führt zu einer Gaußschen
Verbreiterung des Spektrums und ergibt die vollständige Linienform. Mit dem Wert des
elektrischen Felds am Ort des Ions, bestimmt durch die Verbreiterung des 42S 21/2 - 4 P3/2
Übergangs, dem magnetischen Feld am Ort des Ions (B = 0,45 mT), bestimmt durch
die Zeemanaufspaltung des 42S1/2 - 3
2D5/2 Übergangs, und der Temperatur des Ions
(T ≈5 mK), bestimmt durch die Dopplerverbreiterung des 42S 21/2 - 3 D5/2 Übergangs
kann durch Anpassung der Linienform an die experimentellen Daten die Polarisierbar-
keit α des angeregten Zustands bestimmt werden. Ein Fit an die Daten der ersten beob-
achteten Rydbergresonanz (122,041913(5) nm) ergibt α/2 = 5+7−3× 102 MHz/(V/mm)2.
Dieser Wert ist konsistent mit dem theoretischen Wert der Polarisierbarkeit eines F-
Zustands α51F/2 = 4× 102 MHz/(V/mm)2 [FBS+15] (α51P/2 = −37×MHz/(V/mm)2
[KO14]). Zusammenfassend sind die gemessenen Anregungswahrscheinlichkeiten und
spektralen Breiten ein starkes Indiz dafür, dass die beobachteten Resonanzen F-Zustände
sind.
Die genaue Bestimmung der Hauptquantenzahlen n ergibt sich durch Betrachtung
der Differenzen der Anregungsenergien. Aus den experimentellen Werten erhält man
∆En1,n2=6,40±0,01 cm−1, ∆En2,n3=55,25±0,04 cm−1 und ∆En1,n3=61,64±0,04 cm−1.
Mit diesen Energiedifferenzen und Gleichung (1.14) aus Abschnitt 1.6 können Quanten-
defekte für verschiedene Kombinationen von Hauptquantenzahlen berechnet werden.
In Tabelle 3.2 sind die entsprechenden Quantendefekte δ(n1, n2) für die Energiediffe-
72 3 Zusammenfassung der Ergebnisse
Tabelle 3.4.: Berechnete Quantendefekte. Gezeigt sind die Quantendefekte
δ(n1, n2), die sich aus der Energiedifferenz ∆En1,n2=6,40±0,01 cm−1 und
Gleichung (1.14) für verschiedene Kombination von n1 (50-54) und n2
(51-57) ergeben.
Quantendefekte δ(n1, n2)
n2/n1 50 51 52 53 54
57 -18,91
56 -19,91 -9,99
55 -20,91 -10,99 2,92
54 -21,91 -11,99 1,91 -
53 -22,91 -12,99 0,92 - -
52 -13,99 -0,08 - - -
51 -1,08 - - - -
renz ∆En1,n2 und verschiedenen Kombinationen von n1 und n2 aufgeführt. Aus der
Tabelle ist zu erkennen, dass die Hauptquantenzahlen n1=51 und n2=52 favorisiert
werden. Für diese Kombination ergibt sich ein Quantendefekt von δ=-0,08(3), der nah
am erwarteten Wert von δ=0,026 liegt.
Die berechneten Quantendefekte für die Energiedifferenzen ∆En1,n3 und ∆En2,n3 sind
in den Tabellen in Anhang B aufgeführt. Daraus ergeben sich die Hauptquantenzahlen
n1=51 und n3=64 bzw. n2=52 und n3=64. Die zugehörigen Quantendefekte δ=0,02(1)
bzw. δ=0,03(1) stimmen gut mit dem theoretischen Wert überein. Die resultierenden
Quantenzahlen und zugehörigen Quantendefekte sind in Tabelle 3.5 zusammengefasst.
Die favorisierten Hauptquantenzahlen sind untereinander konsistent und erlauben eine
eindeutige Identifikation der beobachteten Rydbergresonanzen.
Für beide Ionenfallen konnte festgestellt werden, dass die Rydberganregung nach eini-
gen Monaten nicht mehr beobachtet werden konnte. Als Grund kommt eine mögliche
Verunreinigung der Fallenoberflächen mit Calciumatomen in Betracht, die durch Wech-
selwirkung mit dem vakuumultravioletten Licht Photoelektronen emittieren. Der da-
durch resultierende konstante Elektronenfluss und ausgelöste Sekundärelektronen könnten
zu einer starken Verbreiterung der Rydbergzustände führen, so dass diese nicht mehr
beobachtet werden können. Um diesen Effekt zu vermeiden, soll eine neue Falle kon-
struiert werden, in der die Laderegion von der Spektroskopieregion räumlich separiert
ist. Die Rydberganregung findet dann in der Spektroskopieregion statt, die frei von
Verunreinigungen ist.
Als nächster Schritt im Experiment soll eine Spektroskopie der P-Zustände durch-
geführt werden. Aufgrund der deutlich kleineren Polarisierbarkeit αP/αF ' 0,1 soll-
ten diese eine deutlich kleinere Linienbreite aufweisen und dadurch kohärente Anre-
gungen ermöglichen. Außerdem soll ein neues Lasersystem bei einer Wellenlänge von
3.2 Wechselwirkung von vakuumultraviol. Strahlung mit gefangenen Ca+-Ionen 73
Tabelle 3.5.: Zusammenfassung der Energiedifferenzen, Quantendefekte und
Quantenzahlen.
Energiedifferenz Quantendefekt δ Niveaus
∆En1,n2 -0,08(3) 51F, 52F
∆En1,n3 0,02(1) 51F, 64F
∆En2,n3 0,03(1) 52F, 64F
580 nm aufgebaut werden, um vakuumultraviolette Strahlung bei einer Wellenlänge
von 123 nm durch Vierwellenmischen zu erzeugen. Damit können deutlich niedrigere
Rydbergzustände mit Hauptquantenzahlen um n' 20 angeregt werden. Aufgrund der
starken Abhängigkeit der Polarisierbarkeit von der Hauptquantenzahl, α ∼ n7, sollten
die Linienbreiten dieser Zustände deutlich geringer sein als die der bisher gefundenen
Resonanzen und kohärente Rydberganregungen ermöglichen.
Im Hinblick auf kohärente Anregung der Rydbergzustände soll in Zukunft die Fre-
quenzstabilität und Leistungsstabilität des vakuumultravioletten Lichts weiter verbes-
sert werden. Zur Steigerung der Frequenzstabilität könnten Referenzresonatoren mit
höherer Finesse verwendet werden, die bereits aufgebaut und charakterisiert wurden
[Sch15]. Für eine höhere Leistungsstabilität könnten die fundamentalen Lasersysteme
aktiv leistungsstabilisiert werden.

A. Quecksilberniveaus
In Tabelle A.1 sind alle Quecksilberniveaus und die zugehörigen Oszillatorstärken auf-
(3)
geführt, die zur Berechnung von χa in Kapitel 1.2 berücksichtigt wurden. Die Lage
der Energieniveaus ist [Moo71] entnommen. Die aufgeführten Oszillatorstärken wurden
von Smith und Alford gemessen [SA86, AS87]. Weiterhin wurden zur Berechnung von
(3)
χa Mathematica Programme aus [Kol10] verwendet.
Tabelle A.1.: Energieniveaus, Oszillatorstärken und relative Vorzeichen der Dipolma-
trixelementprodukte von Quecksilber. Die Lage der Energieniveaus ist in
Kreisfrequenzen vom 61S Grundzustand aus gegeben.
Zustand Kreisfrequenz ω [1012 s−1] f61S−n2S+1P f71S−n2S+1P Vorzeichen
61S 0
63P 7423,8705 0,024 0,0022 −
61P 10184,6744 1,15 0,15 −
71P 12041,8535
73P 13121,873 < 10−5 0,11 +
71P 13429,522 0,020 1,24 +
83P 14403,7311 0,0014 1,2× 10−4 +
81P 14478,3608 0,010 0,029 −
(2D ′ 15/2)6p P 14845,6 0,15 0,018 +
93P 14958,5942 0,0055 5,0× 10−5 −
91P 15062,45 0,070 0,029 +
103P 15241,8842 0,0018 2,6× 10−7 +
101P 15286,5132 0,0155 0,0097 +
113P 15410,5068 0,0011 1,6× 10−6 +
111P 15435,1013 0,0050 0,0050 +
123P 15517,33 0,0008 7,5× 10−6 +
121P 15533,354 0,0023 0,0025 +
133P 15590,21 0,0005 1,7× 10−5 +
131P 15601,144 0,0011 0,0015 +
(2D ′ 13/2)6p P 16719,3 0,53 0,061 +
B. Berechnete Quantendefekte
In den Tabellen B.1 und B.2 sind die berechneten Quantendefekte für die Energiedif-
ferenzen ∆En1,n3=55,25±0,04 cm−1 und ∆En2,n3=61,64±0,04 cm−1 aufgeführt.
Tabelle B.1.: Quantendefekte δ(n2, n3)
n3/n2 51 52 53 54 55
68 -2,10 -0,13 1,91
67 -1,13 -0,91 3,03
66 -2,13 -0,09 2,03 4,23
65 -1,08 1,03 3,22 5,53
64 -2,09 0,03 2,23 4,53
63 -0,97 1,23 3,53
62 0,23 2,53
61 1,53
60 2,95
Tabelle B.2.: Quantendefekte δ(n1, n3)
n3/n1 50 51 52 53 54
68 -1,77 0,10 2,02
67 -0,90 -1,02
66 -1,90 -0,03 2,01
65 -0,98 1,01
64 -1,98 0,02 2,08
63 -0,99 1,08
62 0,08 2,22
61 1,22
60 2,46


Literaturverzeichnis
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Danksagung
Hiermit möchte ich mich bei allen Menschen bedanken, die mich während dieser Arbeit
und auf dem Weg dorthin unterstützt haben.

Erklärung
Hiermit erkläre ich, dass ich die vorliegende Arbeit in allen Punkten selbstständig an-
gefertigt und keine anderen als die angegebenen Quellen und Hilfsmittel verwendet
habe.
Mainz, den 07. Oktober 2015
Matthias Stappel