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http://doi.org/10.25358/openscience-6251
Autoren: | Lesnicki, Dominika Zhang, Zhen Bonn, Mischa Sulpizi, Marialore Backus, Ellen H. G. |
Titel: | Surface charges at the CaF2/water interface allow very fast intermolecular vibrational-energy transfer |
Online-Publikationsdatum: | 9-Aug-2021 |
Erscheinungsdatum: | 2020 |
Sprache des Dokuments: | Englisch |
Zusammenfassung/Abstract: | We investigate the dynamics of water in contact with solid calcium fluoride, where at low pH, localized charges can develop upon fluorite dissolution. We use 2D surface-specific vibrational spectroscopy to quantify the heterogeneity of the interfacial water (D2O) molecules and provide information about the sub-picosecond vibrational-energy-relaxation dynamics at the buried solid/liquid interface. We find that strongly H-bonded OD groups, with a vibrational frequency below 2500 cm−1, display very rapid spectral diffusion and vibrational relaxation; for weakly H-bonded OD groups, above 2500 cm−1, the dynamics slows down substantially. Atomistic simulations based on electronic-structure theory reveal the molecular origin of energy transport through the local H-bond network. We conclude that strongly oriented H-bonded water molecules in the adsorbed layer, whose orientation is pinned by the localized charge defects, can exchange vibrational energy very rapidly due to the strong collective dipole, compensating for a partially missing solvation shell. |
DDC-Sachgruppe: | 530 Physik 530 Physics 540 Chemie 540 Chemistry and allied sciences |
Veröffentlichende Institution: | Johannes Gutenberg-Universität Mainz |
Organisationseinheit: | FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik |
Veröffentlichungsort: | Mainz |
ROR: | https://ror.org/023b0x485 |
DOI: | http://doi.org/10.25358/openscience-6251 |
Version: | Published version |
Publikationstyp: | Zeitschriftenaufsatz |
Nutzungsrechte: | CC BY |
Informationen zu den Nutzungsrechten: | https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/ |
Zeitschrift: | Angewandte Chemie 59 31 |
Seitenzahl oder Artikelnummer: | 13116 13121 |
Verlag: | Wiley-VCH |
Verlagsort: | Weinheim |
Erscheinungsdatum: | 2020 |
ISSN: | 1521-3773 |
URL der Originalveröffentlichung: | https://doi.org/10.1002/anie.202004686 |
DOI der Originalveröffentlichung: | 10.1002/anie.202004686 |
Enthalten in den Sammlungen: | JGU-Publikationen |
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