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dc.contributor.authorSimon A. Bretschneider
dc.date.accessioned2018-10-23T13:54:31Z
dc.date.available2018-10-23T15:54:31Z
dc.date.issued2018
dc.identifier.urihttps://openscience.ub.uni-mainz.de/handle/20.500.12030/1173-
dc.description.abstractThe Sun provides Earth with a greenhouse gas free source of energy that exceeds the annual energy consumption by orders of magnitude. Current solar cell technology limits the percentage of harvested solar energy that can be used to generate electricity; this is why new concepts and materials for photovoltaics are being explored. Lead-halide perovskite solar cells offer the chance for low-cost high-performance devices. As a result of the rapid technological development, perovskite solar cells have reached power conversion efficiencies exceeding 22% at the laboratory stage, which is comparable to established thin-film technologies. The success of lead-halide perovskites is based on the impressive charge transport and remarkably low recombination rates for a solution-processable semiconductor along with high optical absorption. Low transport and recombination losses in combination with a thin light absorbing layer are essential for a high-performance and low-cost solar cell. Despite their success in numerous optoelectronic devices, some of the most fundamental material and physical properties of lead-halide perovskites are still under intense debate. The work included in this thesis is dedicated to the investigation of the photophysical properties of lead-iodide perovskites. The photophysics is discussed for three processes, here introduced in order of their occurrence, following photo-excitation of the material: the formation of polarons on a sub-picosecond timescale, the slow cooling of charge carriers on the order of hundred picoseconds and the radiative recombination in the nanosecond time range. The first chapters introduce solar energy, the theoretical background, and methodology followed by a summary of the experimental work performed during this thesis work. Using time-resolved THz spectroscopy, the formation of polarons was observed and quantified. Polarons in tetragonal CH3NH3PbI3 and CH(NH2)2PbI3 are formed within 0.4 picoseconds independent of the temperature. The formation of polarons resolves fundamental questions of the origin of the moderate charge carrier mobility and low radiative recombination. Along with the formation of polarons, charge carriers cool on two different timescales. The majority of the charge carriers cools within a few picoseconds. A smaller fraction of charge carriers cools much slower, requiring tens of picoseconds to reach the band minima, two orders of magnitude slower than in GaAs. The slow cooling of charge carriers was investigated using transient absorption spectroscopy. The recombination of charge carriers was investigated on two different timescales using time-resolved photoluminescence spectroscopy. Concomitant to the slow cooling of charge carriers, high-energy photon emission with a photon energy in excess of up to 0.15 eV compared to the band edge emission was observed. The influence of different processing techniques to the recombination of charge carriers was investigated on a nanosecond timescale. As a result of the different processing conditions, the density of trap states changes along with the morphology of the perovskite film. These results provide new insights into the fundamental properties, such as polaron formation and carrier cooling in lead-halide perovskites, and link the extrinsic characteristics, for instance trap density, to photophysical processes like the radiative recombination.en_GB
dc.description.abstractDie von der Sonne abgestrahlte Energie, welche die Erdoberfläche erreicht, übertrifft den aktuellen Energieverbrauch der Menschheit bei weitem. Da bei der Erzeugung von Strom und Wärme mittels Solarenergie keinerlei Treibhausgase emittiert werden, ist Solarenergie nicht nur im Überfluss vorhanden, sondern auch klimaneutral. Der weitere Ausbau der Produktion von Solarstrom ist aktuell vor allem durch die Effizienz von günstig verfügbaren Solarzellen beschränkt. Um deren Effizienz zu steigern, werden daher verschiedene Konzepte und Materialien erforscht. Ein vielversprechendes Material sind bleihalogenide Perowskite. Diese werden bereits erfolgreich als hocheffiziente und potentiell kostengünstige Solarzellen unter Laborbedingungen verwendet. Als Folge einer rasanten technologischen Entwicklung erreichen Perowskitsolarzellen eine Effizienz von mehr als 22%. Diese Effizienz ist vergleichbar mit dem Wirkungsgrad von etablierten Dünnschichtsolarzellen und nur wenig niedriger als die Effizienz von Siliziumsolarzellen, die bei 26% liegt. Der Erfolg von bleihalogeniden Perowskiten als absorbierendes Material für Solarzellen hängt mit ihren herausragenden Materialeigenschaften zusammen. Perowskite vereinigen guten Ladungstransport und niedrige Rekombinationsraten mit hoher Absorption und guter Lösungsmittelprozessierbarkeit. Dies sind Eigenschaften, welche kostengünstige und hocheffiziente Solarzellen auszeichnet. Obwohl der Wirkungsgrad von Perowskit-basierten Solarzellen bereits dreiviertel der theoretisch möglichen Effizienz erreicht hat, sind viele Fragen zum Verständnis der grundlegenden Prozesse in bleihalogenide Perowskiten noch nicht komplett beantwortet. Diese grundlegenden Fragen, welche in dieser Dissertation diskutiert werden, beschäftigen sich mit der Photophysik von auf Bleiiodid basierten Perowskiten. Die Photophysik wird anhand von drei Beispielen, geordnet nach ihrem zeitlichen Auftreten, diskutiert: die Entstehung von Polaronen im Bereich von wenigen Pikosekunden, das Abkühlen von heißen Ladungsträgern im Zeitraum von einhundert Pikosekunden und die Rekombination von Ladungsträgern im Nanosekundenbereich. In den ersten drei Kapiteln wird die Photophysik von Perowskiten, die theoretischen Grundlagen sowie die Methodologie vorgestellt. Daran anschließend werden die Ergebnisse dieser Dissertation diskutiert. Die Entstehung von Polaronen wurde mittels zeitaufgelöster THz Spektroskopie untersucht. In CH3NH3PbI3 und CH(NH2)2PbI3, die in tetragonaler Struktur vorliegen, kann die Entstehung von Polaronen in 0.4 Pikosekunden unabhängig von der Temperatur beobachtet werden. Die Entstehung von Polaronen liefert eine mögliche Erklärung für die nur moderat hohe Ladungsträgermobilität und niedrigen Rekombinationsraten, deren Ursprung bisher nicht zweifelsfrei geklärt werden konnte. Parallel zur Entstehung von Polaronen kühlen heiße Ladungsträger in zwei zeitlich verschiedenen Regimen ab: Ein Großteil der Ladungsträger kühlt innerhalb von wenigen Pikosekunden ab, ein kleiner Anteil innerhalb von mehreren zehn Pikosekunden. Das langsame Abkühlen von Ladungsträgern wurde detailliert mit transienter Absorptionsspektroskopie untersucht. Die Rekombination von Ladungsträgern wurde ebenfalls auf zwei verschiedenen Zeitskalen untersucht. Photolumineszenz mit einem Energieüberschuss von 150 meV im Vergleich zur Photolumineszenz, welche von den Bandminima ausgeht, wurde parallel zum Abkühlen der heißen Ladungsträger im Bereich von etwa hundert Pikosekunden beobachtet. Der Einfluss verschiedener Herstellungsmethoden wurde anhand der Rekombination von Ladungsträgern im Nanosekundenbereich untersucht. Dabei stellte sich heraus, dass sich bei der Verwendung verschiedener Herstellungsmethoden neben der Morphologie der Perowskitschicht auch die Dichte der Störstellen ändert. Die präsentierten Ergebnisse erlauben neue Einblicke in die Photophysik von Bleiiodid- basierten Perowskiten, beispielsweise die Entstehung von Polaronen und das Abkühlen von Ladungsträgern. Ebenso wird der Zusammenhang zwischen extrinsischen Eigenschaften wie der Störstellendichte und der dazugehörigen photophysikalischen Charakteristika beleuchtet.de_DE
dc.language.isoeng
dc.rightsInCopyrightde_DE
dc.rights.urihttps://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
dc.subject.ddc540 Chemiede_DE
dc.subject.ddc540 Chemistry and allied sciencesen_GB
dc.titlePhotophysics of Lead-Halide Perovskiteen_GB
dc.typeDissertationde_DE
dc.identifier.urnurn:nbn:de:hebis:77-diss-1000023456
dc.identifier.doihttp://doi.org/10.25358/openscience-1171-
jgu.type.dinitypedoctoralThesis
jgu.type.versionOriginal worken_GB
jgu.type.resourceText
jgu.description.extent109, XLI Seiten
jgu.organisation.departmentMaxPlanck GraduateCenter-
jgu.organisation.year2018
jgu.organisation.number9010-
jgu.organisation.nameJohannes Gutenberg-Universität Mainz-
jgu.rights.accessrightsopenAccess-
jgu.organisation.placeMainz-
jgu.subject.ddccode540
opus.date.accessioned2018-10-23T13:54:31Z
opus.date.modified2020-06-22T11:29:43Z
opus.date.available2018-10-23T15:54:31
opus.subject.dfgcode00-000
opus.organisation.stringExterne Einrichtungen: Max Planck Graduate Centerde_DE
opus.identifier.opusid100002345
opus.institute.number5075
opus.metadataonlyfalse
opus.type.contenttypeDissertationde_DE
opus.type.contenttypeDissertationen_GB
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